화력발전소에서 발생되는 석탄비산재로부터 합성한 제올라이트 X를 이용한 Cs 흡착의 회분식 실험 및 반응표면분석법(Response Surface Methodology, RSM)을 적용하여 결과를 분석하였다. Cs 흡착 실험에 적용된 회귀 방정식은 반응변수의 함수로 나타낼 수 있었다. 결정계수($r^2$)가 0.9630으로서 이 모델은 높은 상관성을 가졌다. pH > Cs 농도 > 온도와 같은 실험적 요인의 순서로 Cs의 제거효율에 영향을 준다는 것을 통계적인 결과로부터 확인하였다. 흡착속도는 유사 2차 모델에 의해 보다 정확하게 표현되었다. Langmuir 등온선 모델로부터 계산된 최대 흡착용량은 293 K에서 $151.52mg\;g^{-1}$이었다. 또한, Vant Hoff 식에 의해 계산된 열역학 파라미터에 의거하여 흡착반응이 흡열반응이며, 자발적인 과정임을 확인할 수 있었다.
폐광석에 함유되어 있는 중금속 원소는 물리ㆍ화학적 환경의 변화에 따라서 안정화 되어 자연적으로 정화가 진행되거나 혹은 재 용출될 수 있어 중요한 오염원으로 작용할 수 있다. 따라서 폐광석에 함유된 중금속이 흡착된 상태로 존재하는지, 광물형태(탄산염광물, 산화광물, 황산염광물 및 황화광물)로 존재하는지, 산화환경 혹은 환원환경에서 안정한 다른 광물의 결정 내에 치환된 형태로 존재하는 지를 규명하는 것은 물리화학적 환경변화에 따른 중금속의 거동(흡착반응, 탈착반응, 용해반응, 침전반응)을 예측할 수 있는 매우 유용한 평가 방법이라고 할 수 있다. (중략)
본 연구에서는 P507을 포함하고 있는 추출수지를 사용하여 중희토류 원소인 Gd, Tb, Dy의 흡 탈착 반응 메커니즘을 고찰하고 분리를 위한 최적 크로마토그래피법의 반응조건을 도출하였다. 흡 탈착 반응 메커니즘은 흡착등온식인 Langmuir, Freundlich 흡착등온식과, 흡착속도모델인 유사 1차, 2차 반응속도식을 적용하여 고찰하였다. 중희토류 원소의 흡착반응은 단분자층으로 일어난다고 가정하여 흡착등온식을 적용하였고, 잘 일치하여 흡착반응이 단분자층으로 이루어짐을 추측할 수 있었다. 시간별 실험을 진행하여 유사 1차, 2차 반응속도식에 적용한 결과 유사 2차 반응속도식이 추출수지의 중희토류 흡착 메커니즘을 더 잘 표현하였고, 평형흡착량의 실험값은 이론값에 부합하였다. 크로마토그래피법을 이용하여 용리액 HCl 0.25 M 농도조건에서 ${\alpha}^{Tb}_{Gd}=1.24$, ${\alpha}^{Dy}_{Tb}=1.03$으로 분리계수 1이상의 높은 분리조건을 확인하였다. HCl 용리액을 사용하였을 때, 용리액의 농도가 높을수록 분리도는 감소하고 용출구간은 줄어드는 경향을 확인하였다.
철 (산수)산화물은 높은 반응성과 큰 비표면적 등의 특성을 갖는 이차광물로서 환경관련 산업이나 연구에서 무기 및 유기 오염물질들을 효과적으로 제거할 수 있는 수착제로 널리 활용되어 오고 있다. 이러한 철 (산수)산화물들 중에서 침철석(${\alpha}$-FeOOH)은 지중에서 가장 많이 분포하고 안정된 광물로 알려져 있다. 본 연구에서는 이러한 침철석을 이용하여 비소를 제거하는데 있어서 주요한 기작인 흡착반응에 대하여 알아보았다. 순수한 침철석을 얻기 위하여 실험실에서 합성하였으며, 침철석의 다양한 광물학적, 물리화학적 특성들을 분석하여 비소와의 흡착반응을 해석하는데 이용하였다. 그리고 비소의 화학종별 침철석에 대한 흡착특성을 비교하기 위하여 흡착 등온식을 얻기 위한 평형흡착실험, pH에 따른 흡착실험, 흡착반응속도 실험 등을 수행하였다. 합성된 침철석의 영전하점(point of zero charge, PZC)은 7.6으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해서 상대적으로 약간 높은 값으로 측정되었다. 침철석의 비표면적은 $29.2\;m^2/g$으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해 비교적 낮게 나타나서 흡착력이 다소 떨어질 것으로 예상되었다. 침철석에 대한 친화도는 3가 비소(아비산 이온)가 5가 비소(비산 이온)보다 훨씬 더 커서 동일한 pH 조건에서 3가 비소가 5가 비소보다 침철석에 많이 흡착되는 것으로 조사되었다. pH에 따른 비소 화학종별 흡착특성을 살펴보면 3가 비소는 중성의 pH 범위(7.0~9.0)에서 가장 높은 흡착을 보였으며, 산성 또는 염기성 pH 조건에서는 흡착량이 크게 감소하는 것으로 나타났다. 5가 비소의 경우에는 낮은 pH 조건에서 가장 흡착이 잘 일어났으며 pH가 증가함에 따라서 흡착은 감소하는 것으로 나타났다. 이러한 거시적인 현상은 pH에 따라서 각 비소종의 화학적 존재형태와 침철석의 표면 전하가 변하기 때문에 발생하는 정전기적인 작용에 의한 것으로 생각된다. 침철석과 비소와의 흡착반응속도를 가장 잘 모사하는 반응속도 모델은 parabolic diffusion 모델인 것으로 평가되었으며, 회귀 분석 결과 5가 비소가 3가 비소보다 반응속도상수가 크게 나타났다.
본 연구는 구리 아연 금속합금의 산화 환원 반응과 합성 알루미늄 실리케이트의 흡착 반응을 이용한 폐수 중 중금속 처리에 관한 연구이다. 극세사 형태로 제조된 구리 아연 금속합금이 수용액 중에서 산화 환원반응에 의해 아연보다 이온화 경향이 작은 중금속은 환원 처리되고, 이온화 된 아연 및 미반응 중금속은 흡착 처리하여 제거하는 연구이다. 극세사 형태로 제조된 금속합금 물질은 표면적이 커서 1회 처리만으로도 반응 평형에 도달하게 하여 효율이 높은 것으로 나타났다. 크롬($Cr^{+3}$)은 redox 반응 1회 처리만으로도 100.0 % 제거 되었으며, 수은은 98.0 %, 주석 92.0 %, 구리는 91.4 % 정도 제거되었다. 카드뮴, 니켈, 납도 각각 40.0 %, 50.0 %, 58.0 %가 제거 되었다. 크롬($Cr^{+3}$)은 아연과 이온화 경향 차이가 거의 없지만 제거 효율이 높은 것으로 나타났는데 이는 3가 크롬은 이온 상태로 존재하면 redox 반응에서 발생한 $OH^-$ 이온과 결합하여 수산화물 침전을 형성하는 것으로 판단된다. Redox 반응 후 증가한 아연 및 미반응 중금속 농도를 알루미늄실리케이트를 1회 통과하여 거의 100.0 % 제거할 수 있었다. 이는 합성 알루미늄 실리케이트의 비표면적이 크고 금속 이온의 흡착능력이 우수한 것으로 나타났으며, 반응 후 알루미늄 이온은 증가하지 않는 것으로 보아 이온 교환이 아닌 흡착으로 아연 및 중금속 이온들을 제거할 수 있는 것으로 나타났다.
Mg-Al LDH를 이용하여 수용액중 비소와의 반응특성을 규명하고 비소 제거제로서 활용가능성을 규명하기 위하여 비소의 흡착특성, 제거효율 및 제거기작에 대한 조사를 하였다. Mg-Al LDH는 소성(calcination)에 의한 탈수로 Mg oxide 형태를 나타내었고 비소를 흡착시킨 결과 반응 22시간 이후에 흡착평형에 도달하였으며 흡착량은 약 530 mmol/kg정도였다. 반응농도별 LDH의 등온흡착은 L-type의 흡착반응을 나타내었다. 소성된 Mg-Al LDH는 용액중에서 재수화(rehydration) 될 때 비소가 LDH의 구조의 복구과정(reconstruction)에서 이온교환 반응에 의해 층간삽입이 일어나는 것으로 나타났다. LDH에 대한 arsenate와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 결과 arsenate와 phosphate의 선택성은 비슷한 편이었고, arsenate는 sulfate에 비해 선택성이 우수하였다. 따라서 calcined Mg-Al LDH는 비교적 높은 비소 제거효율을 나타내므로 비소 제거제로서 사용 가능성이 매우 높은 것으로 판단된다.
수소는 지구상에 풍부하게 존재하는 원소로 최근 수소경제시대에 대한 기대와 함께 청정 에너지 carrier로 주목받고 있다. 본 연구에서는 고순도 수소 생산을 위해 water gas shift (WGS) 반응과 $CO_2$의 분리를 하나의 unit operation의 형태로 수행하는 신개념의 thermal swing sorption enhanced reaction (TSSER) 공정의 타당성을 테스트하는데 목적을 두고 있다. Le Chatelier 원리를 기본으로 하는 흡착분리 동시 반응 (sorption enhanced reaction, SER)에서는 수소생산 반응의 열역학적 한계를 극복할 수 있고 정반응의 속도를 증대시킬 수 있다. 본 연구에서는 $K_2CO_3$가 첨가된 hydrotalcite에 대한 고온에서의 $CO_2$ 화학흡착 평형 및 거동 데이터를 실험을 통하여 측정하였다. 또한 WGS 상용촉매와 화학 흡착제를 이용하여 흡착분리 동시 반응을 실험과 수치해석 시뮬레이션으로 수행하였고, 연구결과로부터 연료전지에 사용할 수 있는 고순도의 수소 (~10 ppm CO)를 직접 생산할 수 있으며, 동시에 고압상태의 $CO_2$를 고순도로 포집할 수 있음을 확인할 수 있었다. 고압, 고순도의 $CO_2$ 포집은 이후 $CO_2$ 저장에 용이하게 이용되어 온실가스 저감에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
흔한 토양구성 광물인 일라이트(illite), 카올린 광물의 일종인 할로이사이트(halloysite), 제올라이트(clinoptilolite), 침철석(goethite)을 흡착제로 사용하여 산성용액 중에 존재하는 중금속원소들의 흡착특성을 비교하여 검토하였다. 금속원소의 흡착반응은 반응시간과 광물종에 따라서 다양한 특성을 보여 준다. 1주 또는 2주 동안 반응한 용액과 초기 용액간에는 존재하는 화학종들의 변화는 거의 없는데, 이는 개개의 원소들의 화학종의 변화를 수반하지 않으면서 처음의 상태와 비슷한 비율로 진행되고 있음을 나타낸다. 모든 광물에서 흡착되어 제거율이 가장 높은 원소는 Fe와 As이며 흡착반응은 광물의 종류와 중금속원소의 종류에 따라서 다양하지만 1시간 내에 대부분 일어난다. 중금속흡착은 전체적으로 보면 할로이사이트가 가장 효과적인 흡착능력을 보여준다. 한편 알칼리원소의 흡착은 수화반경에 의하여 예측되는 경향을 잘 따르지 않는다.
활성탄에 의한 Brilliant Green(BG), Quinoline Yellow(QY) 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학, 열역학적 특성치와 경쟁흡착을 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간 및 온도를 변수로 하여 수행하였다. BG와 QY는 가지고 있는 atomic nitrogen 이온(N+)의 영향으로 pH 11에서 92.4%의 최고 흡착율을 나타내었고, QY는 sulfite 이온(SO3-)의 영향으로 pH3에서 90.9%의 최고 흡착률을 나타냈다. 등온흡착 데이터로부터, BG의 경우는 Freundlich 등온식에 잘 맞아서 다분자층 흡착이었고, QY는 Langmuir 등온식이 가장 높은 일치도를 나타내어 주로 단분자층흡착이었다. Freundlich 식과 Langmuir 식의 분리계수는 활성탄에 의해 이들 염료를 효과적으로 처리할 수 있는 공정임을 나타냈다. Temkin 등온식에 의해 평가된 흡착 에너지는 활성탄에 의한 BG와 QY의 흡착이 물리 흡착임을 확인시켰다. 동력학적 실험결과는 유사 이차 반응속도식이 유사일차 반응속도식보다 일치도가 높았고 평형흡착량에 대한 오차도 더 작았다. 입자내 확산식을 이용하여 도시한 그래프는 2단계의 직선으로 나타났는데 기울기가 낮은 입자내 확산이 율속단계임을 확인하였다. 흡착공정의 활성화 에너지와 엔탈피 변화는 흡착과정이 비교적 수월하게 일어나며 흡열반응임을 나타냈다. 엔트로피 변화는 활성탄에 대한 BG와 QY 염료의 흡착이 진행됨에 따라 흡착시스템의 무질서도가 증가함을 나타냈고, Gibbs 자유 에너지 변화로 부터 흡착반응이 온도가 높아질수록 자발성이 더 커진다는 것을 알았다. 혼합용액의 경쟁흡착 결과는 상대적으로 흡착률이 높은 QY가 BG에 의해 큰 방해를 받아 흡착률이 크게 감소하는 것으로 나타났다.
칡을 크롬폐수 처리에 있어 흡착제로서 활용하는 방안에 대한 연구를 수행하였다. 칡은 대부분 질소와 산소로 이루어져 있고 칡의 비표면적은 약 $189.91m^2/g$으로 나타났다. 칡에 대한 Cr(VI) 의 흡착은 8시간 이내에 이루어졌으며 칡에 대한 Cr(VI)의 흡착은 Langmuir Model을 따르는 것으로 파악되었다. 또한, 흡착제의 크기가 작을수록 Cr(VI)에 대한 초기 흡착반응이 빠르게 진행되고 평형 농도 또한 낮게 나타나는 것을 관찰할 수 있었고 반응 초기 시간에 따른 칡에 대한 Cr(VI)의 흡착은 1차 반응을 비교적 잘 따르는 것으로 파악되었다. 한편, 염기성 상태에서의 Cr(VI)은 수중의 $OH^-$와 결합하여 흡착반응에 유리한 형태로 전환되어 칡에 대한 흡착을 도모하는 것으로 검토되었으며 실제 도금폐수의 Cr(VI)의 처리에 칡을 흡착제로 적용한 결과 약 60%의 Cr(VI)이 흡착 제거되는 것으로 파악되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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