활성탄 재질별 geosmin과 2-MIB의 최대 흡착량은 석탄계 재질의 활성탄이 가장 우수한 것으로 나타났고, 다음으로 야자계, 목탄계 활성탄 순으로 나타났으며, geosmin과 2-MIB에 대한 석탄계 활성탄의 최대 흡착량(X/M)은 신탄의 경우 야자계와 목탄계 활성탄에 비해 각각 $1.2\sim1.9$배 및 $2.1\sim2.6$배 정도 높은 것으로 조사되었다. 또한, 3.1년 사용탄의 경우는 석탄계와 목탄계 재질의 활성탄에서 높게 나타났으며, 5.9년 사용탄의 경우는 목탄계 재질의 활성탄이 석탄계 재질의 활성탄보다도 높게 나타났다. 활성탄에서의 흡착용량을 나타내는 k값의 경우 활성탄 재질별, 사용연수별 geosmin과 2-MIB에 대해 전체적으로 geosmin이 크게 나타나고 있어 활성탄 흡착공정에서 2-MIB 보다 제거가 용이한 것으로 조사되었다. 활성탄 사용율(CUR)은 석탄계 재질의 활성탄이 geosmin과 2-MIB에 대해 1.72 g/day 및 1.44 g/day, 야자계나 목탄계 활성탄의 경우는 각각 1.72와 2.05 g/day 및 2.12와 1.90 g/day의 활성탄을 사용하여야만 제어가 가능한 것으로 조사되었으며, 또한, 3.1년과 5.9년 사용탄의 경우는 목탄계 재질의 활성탄이 geosmin과 2-MIB에 대해 각각 3.13과 4.57 g/day 및 2.87과 4.14 g/day로 나타나 다른 재질의 활성탄들에 비해 적은 양으로도 geosmin과 2-MIB를 제어할 수 있는 것으로 나타났다. 석탄계와 야자계 재질의 신탄, 3.1년 및 5.9년 사용탄들에 대해 geosmin과 2-MIB의 최대 흡착량(ng/g)과 비표면적$(m^2/g)$ 및 총 세공용적$(cm^3/g)$에 대한 상관성 조사결과, 최대 흡착량은 비표면적 보다는 총 세공용적이 높은 상관성을 가지는 것으로 나타났으며, 최대 흡착량과 총 세공용적의 상관식은 geosmin의 경우는 $y=264,459\times-79,047(R^2=0.95)$, 2-MIB는 $y=319,650\times-101,762(R^2=0.93)$으로 나타났다.
본 연구에서는 다양한 재질의 입상활성탄들을 이용하여 연속흡착실험에서 $BrO_3\;^-$의 파과특성을 조사하였다. 활성탄 재질별 파과시점은 석탄계 재질의 활성탄들이 가장 늦게 파과에 도달하였으며, 다음으로 야자계와 목탄계 재질의 활성탄으 로 나타났다. 활성탄 g당 $BrO_3\;^-$에 대한 최대 흡착량(X/M)은 석탄계 재질의 활성탄들이 각각 1334.5 ${\mu}g$/g 및 798.2 ${\mu}g$/g으로 가장 컸으며, 야자계 668.6 ${\mu}g$/g, 목탄계 156.8 ${\mu}g$/g으로 나타났고, 석탄계 활성탄들이 야자계와 목탄계에 비하여 최대 흡착량이 약 2.0배~8.5배 정도 큰 것으로 조사되었다. $BrO_3\;^-$에 대한 CUR은 석탄계 재질의 활성탄들이 각각 0.19 g/day과 0.25 g/day, 야자계와 목탄계가 각각 0.33 g/day과 0.71 g/day로 나타났다. 활성탄의 흡착용량을 나타내는 k값의 경우 석탄계 재질의 활성탄들이 각각 121.3과 76.7로 나타나 야자계와 목탄계의 43.3과 14.6에 비하여 석탄계 활성탄들이 월등히 높은 k값을 나타내어 다른 재질의 활성탄에 비하여 $BrO_3\;^-$ 흡착용량이 큰 것으로 조사되었다.
입상활성탄 재질별 신탄에서의 sulfonamide계 항생물질 5종에 대한 파과특성의 경우 석탄계 활성탄이 가장 늦게 파과에 도달하였으며, 다음으로 야자계, 목탄계 순으로 조사되었다. 또한, 물질별 활성탄에서의 파과특성을 살펴보면 sulfachloropyridazine(SCP)의 파과시점이 가장 늦은 것으로 나타났으며, 다음으로 sulfathiazole(STZ), sulfadimethoxine(SDM), sulfamethazine(SMT), sulfamethoxazole(SMX)로 나타났다. 활성탄 g당 sulfonamide계 항생물질 5종에 대한 최대 흡착량(X/M)은 석탄계 활성탄이 가장 높은 것으로 나타났으며, 다음으로 야자계와 목탄계 순으로 나타났다. sulfonamide계 항생물질 5종에 대한 석탄계 활성탄의 최대 흡착량(X/M)은 야자계와 목탄계 활성탄에 비해 각각 1.3$\sim$1.5배 및 1.8$\sim$2.1배 정도 높은 것으로 조사되었다. 활성탄에서의 흡착용량을 나타내는 k값의 경우 활성탄 재질별로는 석탄계 활성탄이 가장 크게 나타났으며, 다음으로 야자계, 목탄계 활성탄 순으로 조사되어 석탄계 활성탄이 각각의 sulfonamide계 항생물질들에 대해 가장 큰 흡착용량을 가지는 것으로 조사되었다. 또한, 5종의 sulfonamide계 항생물질별로는 SCP가 전반적으로 다른 sulfonamide계 항생물질 4종에 비해 활성탄 재질별로 가장 큰 k값을 나타내었으며, 다음으로 STZ, SDM, SMT, SMX 순의 경향을 나타내었다. 활성탄 사용율(carbon usage rate, CUR)은 SCP의 경우 석탄계 재질의 활성탄이 3.55 g/일, 야자계나 목탄계 활성탄은 각각 4.29 g/day 및 6.47 g/day의 활성탄을 사용하여야만 제어가 가능한 것으로 조사되어 석탄계 활성탄이 다른 재질의 활성탄들에 비해 적은 양으로도 sulfonamide계 항생물질을 제어할 수 있는 것으로 나타났으며, 나머지 sulfonamide계 항생물질 4종에서도 이와 유사한 결과를 나타내었다.
입상활성탄 재질별 신탄 및 사용탄에서의 tetracycline계 항생물질 4종에 대한 파과특성의 경우 석탄계 활성탄이 가장 늦게 파과에 도달하였으며, 다음으로 야자계, 목탄계 순으로 조사되었다. 또한, 물질별 활성탄에서의 파과특성을 살펴보면 tetracycline(TC)의 파과시점이 가장 늦은 것으로 나타났으며, 다음으로 oxytetracycline(OTC), chlortetracycline(CTC), minocycline(MNC)으로 나타났다. 활성탄 g당 tetracycline계 항생물질 4종에 대한 최대 흡착량(X/M)은 석탄계 활성탄이 가장 높은 것으로 나타났으며, 다음으로 야자계와 목탄계 순으로 나타났다. tetracycline계 항생물질 4종에 대한 석탄계 활성탄의 최대 흡착량(X/M)은 야자계와 목탄계 활성탄에 비해 각각 1.27$\sim$1.36배 및 1.69$\sim$1.84배 정도 높은 것으로 조사되었다. 활성탄 사용율(carbon usage rate, CUR)은 tetracycline의 경우 석탄계 재질의 활성탄이 2.96 g/일, 야자계나 목탄계 활성탄은 각각 3.40 g/day 및 4.53 g/day의 활성탄을 사용하여야만 제어가 가능한 것으로 조사되어 석탄계 활성탄이 다른 재질의 활성탄들에 비해 적은 양으로도 tetracycline계 항생물질을 제어할 수 있는 것으로 나타났으며, 나머지 tetracycline계 항생물질 3종에서도 이와 유사한 결과를 나타내었다. 또한, 석탄계 활성탄 신탄과 사용탄에 대한 CUR을 비교해보면 tetracycline의 경우 신탄을 사용하였을 경우 보다 1.3년 사용탄 및 3.1년 사용탄을 사용하였을 경우가 CUR이 1.96배 및 2.53배 정도 높은 것으로 나타났다.
본 연구에서는 pilot 규모의 활성탄 공정을 운전하면서 입상활성탄(granular activated carbon: GAC) 단계에서부터 생물활성탄(biological activated carbon: BAC) 단계로 전환되고 난 후 까지 활성탄 재질별로 유기물 제거능과 미생물 군집특성을 함께 조사하였다. 활성탄 재질별 유기물 흡착능은 석탄계 재질의 활성탄이 가장 우수하였고, bed volume 20,000 이후부터는 3가지 활성탄들이 정성상태에 도달하였다. 부착세균의 생체량과 생산력 또한 석탄계 재질 활성탄에서 가장 높은 것으로 나타났으며, heterotrophic plate count(HPC), eubacteria(EUB), 4,6-diamidino-2-phenylindole(DAPI) 및 생산력은 각각 $0.95{\times}10^7{\sim}52.4{\times}10^7$ CFU/g, $3.8{\times}10^8{\sim}134.2{\times}10^8$ cell/g, $7.0{\times}10^8{\sim}250.2{\times}10^8$ cell/g 및 $1.2{\sim}3.4\;mg{\cdot}C/m^3{\cdot}h$의 범위로 나타났다. 그리고 부착세균의 생체량과 생산력은 모두 bed volume 20,000 이후부터 증가하는 경향을 보였다. 활성탄 재질별 부착세균 생체량과 세균 생산력에 대한 동화가능한 유기탄소(assimilable organic carbon: AOC) 제거율과의 상관성 평가에서는 석탄계 재질 활성탄이 가장 양호한 상관성을 보였으며, 항목별로는 세균 생산력에 대한 상관성이 상대적으로 높은 것으로 나타났다. Fluorescent in situ hybridization(FISH)에 의한 세균군집 구조 조사결과, bed volume 20,000까지는 모든 활성탄에서 $\alpha$ 그룹($\alpha$-proteobacteria)과 other bacteria가 우점하였고, bed volume 20,000 이상에서는 석탄계 재질 환성탄에서는 $\beta$ 그룹($\beta$-proteobacteria)과 $\gamma$ 그룹($\gamma$-proteobacteria)의 우점비율이 상승하였으나, 야자계와 목탄계에서는 $\alpha,\;\beta$ 및 $\gamma$ 그룹의 우점비율이 상승하는 것으로 조사되었다.
2006년 6월부터 12월까지 낙동강 본류 및 주요 지천들에서의 perchlorate 검출현황을 조사한 결과, 2006년 6월에 구미 하류인 왜관에서 82.1 ${\mu}g/L$가 검출되었으며, 고령에서 34.1 ${\mu}g/L$, 대암 18.3 ${\mu}g/L$, 적포 12.6 ${\mu}g/L$, 남지 13.6 ${\mu}g/L$ 및 부산시 상수 취수원인 물금에서 7.6 ${\mu}g/L$가 검출되었다. 이런 결과는 구미와 왜관 사이에 perchlorate 오염원이 존재하는 것을 의미하며, 하류로 갈수록 perchlorate 검출농도가 낮아졌다. 또한, 2006년 7월부터 12월까지 채수한 낙동강 본류 및 지천 시료에서는 perchlorate가 전혀 검출되지 않아 2006년 6월에 일시적으로 perchlorate가 구미와 왜관 사이의 본류에서 유출된 것으로 나타났다. 활성탄 공정에서의 perchlorate 제거 특성을 조사한 결과, 3.1년 사용탄에서는 활성탄 재질별로 거의 흡착능이 없었으며, 석탄계 및 야자계 재질의 활정탄 신탄에서는 운전초기에는 흡착 제거되어지나, 목탄계 활성탄에서는 신탄에서도 제거능이 낮았으며, 석탄계 신탄은 BV 2,300 정도에서 파과에 도달하였고, 야자계와 목탄계 신탄의 파과시점은 BV 719와 288 정도로 나타났다. 또한, 활성탄 g당 perchlorate에 대한 최대 흡착량(X/M)은 석탄계 활성탄이 $768.2{\mu}g/L$으로 가장 높았으며, 다음으로 야자계 $299{\mu}g/L$, 목탄계 $99.2{\mu}g/L$로 나타났다. CUR의 경우 석탄계 활성탄은 0.71 g/일, 야자계와 목탄계 활성탄은 2.16 g/일과 3.45 g/일로 나타났다. 석탄계, 야자계 및 목탄계 활성탄의 k값은 각각 307.2, 102.5 및 94.2로 나타났다.
활성탄 재질별 유입수의 수온 및 EBCT 변화에 따른 의약물질 4종에 대한 생물분해율을 평가한 결과, 수온 및 EBCT가 증가할수록 의약물질 4종에 대한 생물분해율은 급격히 증가하였으며, 활성탄 재질별로는 석탄계 재질의 활성탄이 가장 우수한 생물분해능을 나타내었고, 다음으로 야자계와 목탄계 활성탄 순이었으며, 의약물질별로는 oxytetracycline이 가장 생물분해능이 큰것으로 나타났으며, 다음으로 tetracycline, trimethoprime 및 caffeine 순으로 조사되었다. 의약물질 4종에 대해 석탄계 재질의 활성탄에서의 수온별(5~$25^{\circ}C$) 생물분해 속도상수 및 반감기를 조사한 결과 oxytetracycline의 경우 생물분해 속도상수가 각각 0.0928 $min^{-1}$에서 0.3954 $min^{-1}$으로 증가하였고, 반감기는 7.47분에서 1.75분으로 감소하였다. 또한, caffeine의 경우는 생물분해 속도상수가 각각 0.0360 $min^{-1}$에서 0.2146 $min^{-1}$으로 증가하였고, 반감기는 19.25분에서 3.23분으로 감소하였다.
본 연구에서는 석탄계, 야자계, 목탄계 활성탄과 흡착능이 없는 안트라사이트를 이용하여 클로랄하이드레이트에 대한 흡착 및 생물분해 특성을 평가하였다. 활성탄 공정에서 클로랄하이드레이트의 제거기작은 운전초기에는 흡착이 높은 비중을 차지하나 부착미생물의 활성이 증진되면서 부착미생물에 의한 생분해와 흡착에 의해 제거되었으며, 클로랄하이드레이트는 생분해능이 큰 물질들로 조사되었다. 입상활성탄 재질별 클로랄하이드레이트의 제거 특성은 석탄계와 야자계 활성탄에서 제거율이 높았고, 목탄계는 상대적으로 낮은 제거능을 보였으며, 안트라사이트 biofilter에서 가장 낮은 제거능을 보였다. 활성탄 재질별 부착 미생물의 생체량과 활성도는 석탄계가 가장 높았고, 야자계, 목탄계, 안트라사이트 순으로 나타났으며, 수온 변화에 따른 클로랄하이드레이트의 제거 특성은 수온이 10$^{\circ}C$ 이하로 저하될 경우 부착 bacteria의 생체량과 활성도 감소로 제거율이 감소하였다. 안트라사이트를 이용한 생물여과 공정은 수온의 변화에 아주 민감하게 변하는 양상을 나타내었으며, 이는 부착 bacteria에 의한 직접적인 생물분해가 주 제거 메카니즘이기 때문인 것으로 나타났다. 클로랄하이드레이트의 제거시 유입농도가 높은 경우에는 수온의 영향이 매우 중요하며, 흡착능이 소진된 활성탄이나 흡착능이 없는 여재를 사용한 생물여과 공정에서는 수온이 낮은 동절기에는 클로랄하이드레이트의 유출 가능성이 있었다.
활성탄 재질별 THM 흡착능은 야자계 활성탄이 가장 우수하였고, 다음으로 석탄계, 목탄계 활성탄 순으로 평가되었으며, 야자계 활성탄의 최대 흡착량(X/M)이 석탄계와 목탄계 활성탄에 비해 각각 $1.1{\sim}1.5$배 및 $14.1{\sim}31.4$배 정도 높은 것으로 조사되었다. 또한, 활성탄 사용율(CUR)의 경우는 chloroform 흡착 제거시 야자계 활성탄은 1일 9.4 g의 활성탄을 사용하여 제어할 수 있는 반면, 석탄계나 목탄계 활성탄의 경우는 11.2 g 및 38 g의 활성탄을 사용하여야만 제어가 가능한 것으로 나타났다. THM 구성종별 활성탄에 대한 흡착특성을 조사한 결과 chloroform의 k값이 가장 낮은 것으로 조사되어 THM 구성종들 중 활성탄을 이용한 흡착제거가 가장 어려운 것으로 조사되었으며, 다음으로 BDCM, CDBM, bromoform 순으로 나타났다. bromoform은 chloroform에 비해 k값이 활성탄 재질별로 $5{\sim}12$배 정도 큰 것으로 나타났다. Biofilter에서의 THM 구성종들에 대한 생분해 특성을 평가한 결과, 물질별 평균 생분해율이 chloroform의 경우 7%, BDCM 5%, CDBM 4%, bromoform 3%로 나타나 생물분해가 어려운 것으로 조사되었다. HAA5 구성종들에 대한 활성탄 흡착 및 biofilter를 이용한 생분해 특성 평가 결과는 운전초기에는 흡착 제거되었으며, biofilter에서의 생물분해능은 TCAA를 제외한 나머지 4종은 bed volume 2000 부근부터는 생물분해에 의해 거의 100% 제거되는 것으로 나타났으나, TCAA는 bed volume 4000 이후부터 생물분해에 의해 90% 이상 제거되기 시작하여 bed volumed의 증가와 함께 제거율도 상승하였다.
활성탄 공정에서 chloropicrin, DCAN, DBAN 및 TCAN과 같은 질소계 염소 소독부산물의 제거기작은 운전초기에는 흡착이 높은 비중을 차지하나 부착미생물의 활성이 중진되면서 부착미생물에 의한 생분해와 흡착에 의해 제거되었으며, 이들 물질들은 생분해능이 큰 물질들로 조사되었다. 입상활성탄 재질별 chloropicrin, DCAN, TCAN 및 DBAN의 제거 특성은 석탄계와 야자계 재질의 활성탄에서 제거율이 높았고, 목탄계는 상대적으로 낮은 제거능을 보였으며, 안트라사이트 biofilter에서 가장 낮은 제거능을 보였다. 활성탄 재질별 부착 미생물의 생체량과 활성도는 석탄계가 가장 높았고, 야자계, 목탄계, 안트라사이트 순으로 나타났으며, 수온 변화에 따른 chloropicrin, DCAN, TCAN 및 DBAN의 제거 특성은 수온이 $10^{\circ}C$ 이하로 저하될 경우 부착 bacteria의 생체량과 활성도 감소로 제거율이 감소하였다. 안트라사이트를 이용한 생물여과 공정은 수온의 변화에 아주 민감하게 변하는 양상을 나타내었으며, 이는 부착 bacteria에 의한 직접적인 생물분해가 주 제거 메카니즘이기 때문인 것으로 나타났다. Chloropicrin, DCAN, TCAN 및 UBAN과 같은 질소계 염소소독부산물들의 유입농도가 높은 경우 이들의 제거시에는 수온의 영향이 매우 중요하며, 흡착능이 소진된 활성탄이나 흡착능이 없는 여재를 사용한 생물여과 공정에서는 수온이 낮은 동절기에는 이들의 유출 가능성이 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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