청정 에너지원으로 높은 잠재력을 가지고 있는 가스하이드레이트는 상업적 기술개발이 미확보된 상태이다. 현재 전 세계적으로 가스하이드레이트 개발 및 생산에 관한 연구가 활발히 진행되고 있으며 이에 대한 기초자료로서 가스하이드레이트가 함유된 퇴적층의 물성자료가 필요하다. 특히, 현장 시료에 대한 물성 측정은 향후 가스하이드레이트 개발 및 생산 계획을 수립하는데 있어서 매우 중요하다. 탄성파 측정 결과는 다른 물성 들에 비하여 하이드레이트 함유 시료의 성형과정에 큰 영향을 받는다. 또한 그 외의 실험 경계조건과 취득 자료의 처리 과정에도 매우 민감하게 반응한다. 따라서 측정을 하는 과정은 물론 측정 후 자료의 활용 과정에서 다양히 고려해야 할 점들이 있다. 본 연구에서는 인공 모래를 이용하여 다양한 조건에서 탄성파 속도를 측정한 후 그 결과를 토대로 하여 기존의 연구 결과와 비교하여 음파 측정연구 시 고려해야 할 기술적 사항 들을 정리해 보았다. 실험에 사용된 장비는 고압의 퇴적층을 모사할 수 있는 압력셀과 메탄과 염수 주입에 사용되는 유체 주입장비, 하이드레이트 형성을 위한 온도조절장비, 자료 획득 장비로 구성되어 있다. p파 속도는 음파 송수신장비를 사용하였다.
2010년 2차 울릉분지 가스 하이드레이트 시추 (UBGH2)를 통하여 총 10개 정점에서 가스 하이드레이트 함유 퇴적물 코아를 채취하였다. 이 연구에서는 열화상 분석과 입도분석 결과에 따라 퇴적물 입도분포, 온도 이상(${\Delta}T$), 가스 하이드레이트 포화도, 가스 하이드레이트 산출형태간의 상관관계를 연구하였다. 가스 하이드레이트는 유형 I(니질층의 단열을 충진하는 형태), 유형 II(니질층의 산재하는 형태), 그리고 유형 III(사질층의 공극을 충진하는 형태)로 분류하였다. 입도분석 결과, 유형 I과 II는 가스 하이드레이트 함유 및 미함유 구간 모두 입도가 유사한 니질층으로 이루어진 반면, 유형 III는 입도가 뚜렷이 구별되는 사질층과 니질층으로 이루어져 있다. 유형 III에서는 모래 함량이 증가할 수록 가스 하이드레이트 포화도가 증가함을 확인하였다. 열화상에서 분석된 ${\Delta}T$는 가스 하이드레이트 산출형태와 상관없이 가스 하이드레이트 포화도와 비례하는 경향을 보인다. 시추지점의 암상과 탄성파 단면의 특징에서 보면, 탄성파 단면에서 침니 구조가 나타나는 지점은 유형 I이, 사질층이 거의 없는 분지사면에서는 유형 II가, 저탁류 사질층이 자주 협재하는 지점에서는 유형 III가 우세하게 나타난다. 이와 같은 특징으로 보아 가스 하이드레이트 산출형태는 가스 하이드레이트 함유 지층의 지질학적 특징과 관련 있으며, 특히 퇴적물의 입도분포에 큰 영향을 받음을 보여준다.
이 연구에서는 2007년, 2010년에 수행한 울릉분지 1, 2차 시추 지역의 시추공(UBGH1-1, UBGH1-4, UBGH1-9, UBGH1-10, UBGH1-14, UBGH2-2-1, UBGH2-2-2, UBGH2-6, UBGH2-9, UBGH2-10, UBGH2-11)에서 취득한 물리검층 및 코어분석 자료로 추정한 가스하이드레이트 함유층 주요 물성 자료를 활용하여 불균질성을 반영할 격자 수준의 3차원 공간 분포 모델링을 수행하였다. 가스하이드레이트 함유층 내 퇴적상의 공간 분포 추정을 위하여 퇴적상 추정 자료를 각 시추공별로 3차원 격자셀에 입력하고 순차지표시뮬레이션으로 3차원 분포를 모델링하였다. 가스하이드레이트 함유층의 공극률과 가스하이드레이트포화율은 퇴적상 분포 모델을 기반으로 순차가우스시뮬레이션을 통해 3차원 공간 물성 분포를 추정하였다.
청정 에너지원으로 높은 잠재력을 가지고 있는 가스하이드레이트는 상업적 기술개발이 미확보된 상태임에도, 우리나라에서 부존이 직접적으로 확인되었기 때문에 에너지원으로서 그 중요성이 부각되고 있다. 현재 전세계적으로 가스하이드레이트 개발 및 생산에 관한 연구가 활발히 진행되고 있으며 이에 대한 기초자료로서 가스하이드레이트가 함유된 퇴적층의 물성자료가 필요하다. 이에 따라 본 연구에서는 입도 분포별 총 5가지의 미고결 시료를 대상으로 투과도, p파속도, 전기비저항 측정을 수행하였다. 연구에 사용된 미고결 시료는 Hama#5($774{\mu}m$), #6($485{\mu}m$), #7($258{\mu}m$), #8($106{\mu}m$) 4가지와 Hama#6과 Hama#7을 1:1($371{\mu}m$)로 혼합하여 사용하였다. 실험에 사용된 장비는 가스하이드레이트를 인공적으로 생성시키기 위해 퇴적층을 모사할 수 있는 고압셀과 자료획득장비, 유체 주입장비, 온도 유지장비이다. 또한 투과도 측정에는 차압계, 전기비저항 측정에 RLC meter, p파속도 측정에 음파 송수신장비를 사용하여 각각의 물성을 측정하였다. 실험과정을 단계별로 요약하면 먼저 시료를 고압셀에 충진한 뒤 주입된 물의 양으로부터 공극률을 측정하고, 절대 투수계수를 측정하였다. 그 후, 메탄가스를 주입하여 퇴적층 내 수포화도(water saturation)를 잔류상태(irreducible saturation)로 유지시키고 메탄가스를 추가적으로 주입하여 원하는 압력까지 가압한 뒤 온도를 $1^{\circ}C$로 낮추었다. 가스하이드레이트의 생성은 급격한 압력강하로부터 알 수 있다. 최종적으로 가스하이트레이트가 함유된 퇴적층의 상대 투수계수를 측정하기 위해 메탄가스를 주입하였고 각각의 측정장비를 통해 전기비저항 및 p파 속도를 측정하였다.$V_g$, $V_h$, $V_w$, $V_ss$는 각각 가스의 부피, 하이드레이트의 부피, 물의 부피, 모래의 부피이다. 또한 수포화도, $S_w=\frac{V_w}{V_v}$이며 하이드레이트 포화도, $S_h=\frac{V_w}{V_v}$, 가스 포화도, $S_g=\frac{V_g}{V_v}$로 정의된다. 본 실험의 결과 투과도는 가스의 부피비, $\frac{V_g}{V}=nS_g$에 민감한 반응을 보였으며, 비저항은 공극수의 부피비, $\frac{V_w}{V}=nS_w$에 민감한 반응을 보였다. 또한 p파 속도는 고체의 부피비, $\frac{V_s+V_h}{V}=n(1-S_h)$에 민감한 반응을 보였다. 이러한 실험의 결과는 가스하이드레이트 개발, 생산 연구에 있어 기초 물성자료로 활용되는데 도움을 줄 것이다.
가스하이드레이트는 천연가스가 저온 고압 상태에서 물과 결합하여 형성되는 고체 물질로 전세계 영구동토 및 심해저 퇴적층에 광범위하게 분포하는 것으로 파악되고 있다. 미국과 캐나다의 육상 영구동토에서 소량의 가스 생산 실증시험 사례가 보고된 바 있으나 심해저 가스하이드레이트로부터의 해상 가스 생산 사례는 일본 난카이 해구에서의 시험 생산이 유일하다. 본 연구에서는 일본 난카이 해구에서 실시된 해저 가스하이드레이트 함유층으로부터 감암법을 이용한 해리 가스 생산 사례를 분석하고 관련 핵심기술을 파악함으로써 국내에서 준비 중인 동해 울릉분지 유망 부지에서의 가스 시험생산에 활용코자 하였다.
본 연구는 지구물리검층을 통해서 동해 울릉분지의 가스하이드레이트 함유지층과 비함유지층에서의 음파전달속도 (종파)의 특성차이를 규명하였다. 지구물리 검층 자료는 울릉분지의 중앙지역에서 취득하였다. 음파전달속도는 가스하이드레이트 함유지층의 경우 최대 속도값이 약 2200 m/s의 높은 값에서 1600 m/s의 낮은 값을 갖는다. 반면에 비함유지층에서는 약 1500 m/s 내외에서 1400 m/s보다 더 낮은 값을 갖기도 한다. 일반 해양퇴적물에서의 값 (약 $1500{\sim}1600$ m/s)보다 높은 값을 보이는 것은 가스하이드레이트가 퇴적물내에 함유되어 있기 때문이다. 가스하이드레이트 비함유구간중 해수의 속도보다 낮은 값을 보이는 구간은 해저면에서 약 140 m 이하의 해저모방반사면 (Bottom Simulating Reflector)의 하부층에 존재하는 자유가스 때문이다. 전기비저항값도 가스하이드레이트 함유구간에서 최대 150 Ohm-m까지 높게 나타나 비함유구 간에서의 값과 차이가 크다. 각 물성간의 상관관계를 보면 가스하이드레이트 함유지층과 비함유지층의 구분이 명확하게 나타나고 있으며 그 상관관계도 일반적인 해양 미고결퇴적물에서 보이는 값과는 상이한 양상을 보여주고 있다. 따라서 가스하이드레이트가 존재하는 지층의 물성과 음향특성을 해석할 때에는 가스하이드레이트의 존재 형태나 함량 등에 대한 연구가 병행되어야 할 것으로 생각된다.
한국해양연구원에서는 1996년 이래로 동해 울릉분지에서 가스 하이드레이트층의 부존 확인과 특성을 규명하기 위하여 다중채널 반사파 탐사, 고해상 천부지층 탐사, SeaBeam 등의 지구물리 자료와 12 m 길이의 시추퇴적물 시료들을 획득하였다. 동해 울릉분지 남부 해역에는 대규모 천부 가스층이 배태되어 있는데 고해상 천부 탄성파자료에 나타나는 음향이상인 음향 공백상, 음향 혼탁상 그리고 포크마크 등으로 확인할 수 있다. 이 해역에서 채취된 시추 퇴적물들은 대기 하에서 가스팽창으로 야기된 균열조직을 보이는데, 이는 퇴적물 내 가스함유를 지시한다. 이 시추 퇴적물들은 저해수면 시기에 가스 하이드레이트 해리로 인하여 생성된 사면사태에 의해서 공급된 쇄설류와 질량류 퇴적물들로 구성되어 있다. 탄성파 단면도 상에서는 해저면 모방 반사면 (BSR), 진폭 공백 및 위상 반전 현상 등이 특징적으로 나타난다. 가스 하이드레이트층은 수심 2,100 m 정도에서 해저면하 약 200 m의 깊이에 위치하며 BSR 상부에는 대규모 천부가스가 존재한다. 탄성파 자료 해석에 의하면 가스 하이드레이트층은 시대적으로 플라이스토세와 홀로세층 사이에 존재한다. 이와 같이 울릉분지 남부 해역에서 관찰되는 가스함유 퇴적물, 음향이상, BSR등은 가스 하이드레이트층의 부존 특성을 보여주고 있다.
울릉분지 남서부 심해저 퇴적층에 분포하는 천부 가스의 특성을 파악하기 위해서 피스톤 코아시료를 채취하고 공기층 가스 기법으로 퇴적물 내에 함유된 가스를 포집하여 탄화수소 가스의 함량, 성분 및 탄소 동위원소 분석을 실시하였다. 또한 가스의 함량과 시추 코아 퇴적물의 연관성 및 특성을 파악하기 위해서 가스를 함유하는 퇴적물에 대해서 유기 지화학 분석을 실시하였다. 그리고 가스를 함유하는 퇴적물의 탄성파 특성을 살펴보았다. 퇴적물에서는 탄화수소 가스가 0.01%에서 11.25%까지 검출되었다. 단위 퇴적물내의 탄화수소 가스의 양을 젖은 퇴적물의 부피를 기준으로 정량적으로 계산하면 0.1에서 87.4ml/L wet sediment를 나타냈다. 분석된 탄화수소 가스의 성분은 주로 메탄으로 분석 시료에서 2개 시료를 제외하고는 메탄의 함유비가 98%이상을 나타냈으며 32개 분석 시료 중에서 15개 구간에서는 메탄만이 검출되었다. 채취된 시료의 메탄 가스의 탄소 동위원소 비$(\delta^{13}c)$는 -94.31$extperthousand$에서 -55.50$\textperthousand$까지의 범위를 나타내서 분석된 가스의 기원은 메탄 생성 박테리아에 의한 생물 기원 가스인 것으로 판명된다. 연구 지역의 퇴적물내의 탄화수소 가스의 함량은 지역에 따라서 차이를 보인다. 퇴적물내의 가스의 함량은 퇴적물의 지화학적 특성과 퇴적물의 입도와는 뚜렷한 상관 관계를 보이지 않았다. 단지 탄성파 단면상에서 이상대를 나타내는 곳에서는 가스의 함량이 많은 것으로 나타났다. 탄성파 단면상에 보이는 이상대는 현장의 온도 압력 조건에서 공극수에 탄화수소 가스가 과포화 된 곳으로 다른 조건이 만족된다면 가스 하이드레이트를 형성하기에 적합한 것으로 해석한다.
동해 울릉분지에서 취득된 다중채널 탄성파자료 해석에 의하면 이 지역에는 가스하이드레이트 부존가능성을 지시하는 해저모방반사면, 탄성파침니/칼럼, 음향공백대, 증폭반사면, 가스분출 구조 등을 포함하는 5가지 탄성파 지시자가 존재한다. 가장 대표적인 지시자인 해저모방반사면은 연구지역의 남쪽사면의 경우 연속성이 양호하고 강한 진폭을 갖는 반면, 북쪽 중앙분지에서는 상대적으로 진폭이 약하고 연속성이 불량하다. 반사도 감소 및 속도 풀업 특징을 갖는 탄성파 침니/칼럼구조는 중앙분지와 북동쪽해역에 주로 분포하며 가스하이드레이트 혹은 가스유체의 부존가능성을 시사해준다. 반사강도가 약화되어 나타나는 음향공백대는 저탁류/원양성 퇴적물이 분포하는 중앙분지에 부분적으로 발달하며, 칼럼과 연계된 음향공백대는 북동쪽 사면저부에 주로 분포한다. 해저모방반사면의 하부에 위치하는 증폭반사면은 연구지역의 서쪽 사면에 분포하며 강한 음의 진폭특성으로 보아 자유가스를 함유한 층으로 해석된다. 가스분출구조는 주로 쇄설성 퇴적물이 우세한 조사지역의 남쪽 대륙사면지역에 광범위하게 분포하며 돔구조 혹은 폭마크 등을 수반한다.
가스 하이드레이트는 고압 및 저온의 조건에서 주체 분자인 물의 수소 결합에 의해 형성된 격자 내로 저분자량의 기체 분자가 포집되어 있는 고체의 함유 화합물이다. 심해저 퇴적층과 영구 동토지역에 매장되어 있는 막대한 양의 천연가스 하이드레이트는 미래 청정 에너지원으로 주목받고 있다. 우리나라의 경우에도 동해안 울릉분지 부근 심해저에 천연가스 하이드레이트의 부존 가능성을 확인하였다. 이러한 심해저 천연가스 하이드레이트의 개발/생산을 위해서는 천연가스 하이드레이트의 상평형, 생성/해리 속도 등의 물리적 특성 뿐만 아니라 해리와 관련된 열물성에 대한 정보가 매우 중요하다. 따라서, 이 논문에서는 고압 마이크로 시차 주사 열량계를 이용하여 천연가스 하이드레이트의 주성분인 메탄, 에탄, 프로판 하이드레이트의 해리 엔탈피를 측정하였다. 메탄 하이드레이트의 경우 92.3 bar의 압력 조건에서 502.1 J/g-water, 437.3 J/g-hydrate, 54.2 kJ/mol-gas의 해리 엔탈피 값을 가졌으며, 해리 온도는 285.66 K이었다. 에탄 하이드레이트의 경우 18.7 bar에서 해리 엔탈피는 534.5 J/g-water, 438.8 J/g-hydrate, 73.8 kJ/mol-gas이었으며, 이때 해리 온도는 283.85 K이었다. 마지막으로 프로판 하이드레이트의 경우 압력이 3.2 bar일 때 해리 엔탈피는 417.2 J/g-water, 363.8 J/g-hydrate, 127.7 kJ/mol-gas 임을 알 수 있었고, 276.30 K에서 해리되는 것을 확인하였다. 또한, 해당 압력에서 각 기체의 가스 하이드레이트의 해리 엔탈피 측정과정에서 얻은 해리 온도를 문헌상의 가스 하이드레이트 3상(하이드레이트상(H)-물상(Lw)-기상(V)) 평형 데이터와 비교해 보면 거의 유사함을 알 수 있었다. 따라서, 고압 마이크로 시차 주사 열량계를 이용하여 가스 하이드레이트의 정확한 해리 엔탈피 측정 뿐만 아니라 가스 하이드레이트의 3상 평형도 함께 측정 가능함을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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