This work reports the preparation of Al-Ti based oxide thin films and their optical properties. Although the transmittance of a $TiO_2/Al2O_3$ bilayer structure was as high as 90% at wavelengths of 600 nm or larger, the reflectance of the bilayer reached its minimum at wavelengths of around 360 nm. The transmittance of an 89-nm-thick $TiO_2$ thin film rapidly increased and then decreased at a critical wavelength because of destructive interference. The wavelength corresponding to the reflectance minimum increased after an increase in $TiO_2$ film thickness. The smooth surface morphology of the AlTiO thin film was retained up to a film thickness of 65 nm, and the transmittance of the film was inversely proportional to film thickness, in accordance with the general tendency for optical films. The reflectance of the AlTiO film at visible light wavelengths was lower than that of the $TiO_2$ film, which implies that the AlTiO film is suitable for applications as an optical thin film layer in semitransparent solar cells.
ZnO은 hexagonal wurtzite 구조를 갖는 직접 천이형 화합물 반도체로서, 상온에서 3.37 eV 정도의 wide band gap energy를 가지고 있으며, 60 meV의 큰 엑시톤 결합 에너지(exciton binding energy)를 갖는다. 또한 동종 기판이 존재하고 열, 화학적으로 안정한 상태이며 습식 식각이 가능한 장점으로 인해 각광받고 있다. 또한, ZnO 박막은 우수한 전기 전도성을 나타내며 광학적 투명도가 우수하기 때문에 투명전극으로 많이 이용되어 왔고, 태양 전지(solar cell), 가스 센서, 압전소자 등 많은 분야에서 사용되고 있다. 이와 같은 ZnO박막을 안정적인 쇼트키 다이오드 특성을 얻기 위해서는 쇼트키 배리어 장벽의 형성이 필수적이다. Mg을 ZnO에 첨가하여 MgZnO 박막을 형성할 경우, 금속의 일함수와 MgZnO의 전자친화력 차이가 증가하여 더 큰 쇼트키 장벽 형성이 가능하며, 금속의 일함수가 큰 물질을 사용해야 한다. 또한, 박막의 결함이 적은 박막을 형성해야 하는 에피탁셜 박막이 필요하다. SiC는 높은 포화 전자 드리프트 속도(${\sim}2.7{\times}107$ cm/s), 높은 절연 파괴전압(~3 MV/cm)과 높은 열전도율(~5.0W/cm) 특징을 가지고 있으며, MgZnO/Al2O3의 격자 불일치는 ~19%인 반면에 MgZnO/SiC의 격자 불일치는 ~6%를 가진다. 금속의 일함수가 큰 Ag 금속은 열처리가 될 경우 AgOx가 될 경우 더욱 안정적인 쇼트키 장벽을 형성될 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구에서는 쇼트키 접합을 형성하기 위해 금속의 일함수가 큰 Ag 금속을 사용하였으며, Al2O3 기판과 6H-SiC 기판위에 MgZnO(30 at.%) 박막을 증착하였다. 증착 후에 Ag를 증착 한 뒤 급속 열처리를 하였다. 열처리된 MgZnO의 경우 열처리 하지않은 소자보다 약 $10^5$ 이상의 우수한 on/off 특성을 보였다.
전도성 고분자인 poly(3,4-ethylenedioxythiophene) : poly(styrenesulfonate) (PEDOT : PSS)는 우수한 전기 전도도와 광투과도, 유연성을 가지고 있기 때문에 유기태양전지와 유기발광소자의 투명전극으로서 많은 각광을 받고 있다. PEDOT : PSS의 전기 전도도는 솔벤트를 도핑함에 따라 큰 폭으로 증가한다는 사실은 잘 알려져 있다. 본 연구에서는 다양한 솔벤트의 도핑과 솔벤트 후처리 공정에 따른 PEDOT : PSS 박막의 전기 전도도와 구조적 특성 변화를 연구하였다. 솔벤트 도핑으로 PEDOT : PSS의 전도도는 884 S/cm까지 증가하였고, 후처리 공정을 통해서 1131 S/cm의 전도도 값을 얻을 수 있었다. 이러한 전도도의 증가는 PSS 물질이 빠져나가거나 구조적인 재배열에 따른 전도성 PEDOT 입자의 접촉 면적이 증가함에 따른 것으로 사료되고, 광학적인 방법으로 PSS의 추출을 관찰하였다. 솔벤트 후처리 공정은 PEDOT : PSS 박막의 전도도를 향상하는 매우 효과적인 방법으로 확인되었고, 저가형 플렉서블 유기전자소자의 투명전극으로써의 사용이 적합할 것으로 예상된다.
근적외선 흡수 염료는 전통적으로 정보 기록 및 정보 표시 분야에 사용되었을 뿐만 아니라 최근 광학 필터, 바이오, 에너지 저장 및 변환, 코팅 첨가제 등 다양한 응용 분야에 적용되고 있다. 핸드폰이나 디지털 카메라에 사용되는 이미지 센서는 근적외선 영역에서도 감도를 나타내기 때문에 보다 선명한 이미지를 구현하기 위해 근적외선 광학필터가 필수적이다. 에너지 저장 및 변환이 중요해짐에 따라 투명 태양 전지 분야에서는 근적외선 영역까지 흡수 영역을 확장할 수 있도록 다양한 근적외선 흡수 소재가 개발되고 있으며, 이를 이용해 소자 효율을 향상시키는 연구가 진행되고 있다. 미래 모빌리티 기술로 많은 관심을 받고 있는 자기치유 코팅 시스템에 광-열 효과를 갖는 근적외선 흡수 염료가 도입되어 보다 효율적인 자기치유 성능을 구현하는 연구들도 보고되고 있다. 본 총설에서는 대표적인 근적외선 흡수 염료들의 화학 구조들을 소개하고, 근적외선 흡수 염료들을 기반으로 한 최신 응용 연구 동향에 대해 다뤄보고자 한다.
CIS 박막을 제조하기 위한 방법으로 셀렌화(selenization)방식, MOCVD방식, 동시진공증발(co-evaporation)방식, 전착(electrodeposition)방식 등이 있으나, 이러한 방식을 이용하여 CuInSe2 박막을 제조하는 경우 어떤 방법으로든 다원화합물의 조성 및 결정성을 조절하기가 매우 어려운 단점이 있었다. 기판의 온도를 일정 온도로 유지하도록 하고, 증발원을 가열하여 이에 내포된 물질(이원화합물 또는 단일원소)을 증발시켜 기판에 증착이 이루어지도록 하거나, 기판의 온도를 승온시키고 구리 이원화합물을 내포한 증발원을 가열해 물질을 증발시켜 기판에 증착이 이루어지도록 하는 방법으로 기판에 박막이 형성되도록 한다. 기판의 대면적화로 인해 균일한 박막의 형성이 어려워지고 있으며, 이중 15% 이상의 고효율을 보인 방법은 3-stage process를 이용한 동시진공증발방식으로, Cu, In, Ga, Se 등의 각 원소를 동시에 진공 증발시키면서 조성을 조절하여 태양전지에 적절한 전기적, 광학적 특성을 가지는 Cu(In,Ga)Se2 (CIGS)박막을 증착시키는 방법이다. 일반적으로, 실험실에서 연구되고 있는 장비의 구조는 증발원이 아래에 장착되어서 상향 증착되는 방식이다. 본 연구에서 사용된 장비는 하향 증발원이 측면에 장착되어서 하향 증착되는 방식으로 구성하였다. 증착되는 면방향으로, 적외선온도계(pyrometer)가 설치된 시창(viewport)의 오염 등으로 인하여, 지속적인 공정이 이루어지기 힘든 점을 개선하여 증착기판의 후면에 적외선 온도계를 설치하여 기판의 온도변화를 감지하여 공정에 반영할 수 있도록 하였다. 본 연구에서는 하향식 진공 증발원, 기판후면 온도모니터링모듈 등을 개발 장착하여, CIGS 박막을 제조하였으며, 버퍼층은 moving 스퍼터링법으로 ZnS를 증착하였고, 투명전극층은 PLD(Pulsed Laser Deposition)를 이용하여 제조하였다. 가장 높은 광변환효율을 보인 Al/ZnO/CdS/Mo/SLG박막시료는 유효면적 $0.45cm^2$에 광변환효율 15.65 %, Jsc : $33.59mA/cm^2$, Voc : 0.64 V, FF : 73.09 %를 얻을 수 있었으며, CdS를 ZnS로 대체한 Al/ZnO/ZnS/Mo/SLG박막시료는 유효면적 $0.45cm^2$에 광변환효율 12.45 %, Jsc : $33.62mA/cm^2$, Voc : 0.59 V, FF : 62.35 %를 얻을 수 있었다.
CIGS 화합물 반도체 태양전지에서 광흡수층과 상부투명전극 간의 격자부정합을 낮추기 위해 buffer layer로써 CdS 박막이 적용된다. 높은 광투과도와 낮은 비저항을 갖는 CdS 박막을 제조하기 위하여 화학적 용액 증착법에 의해 반응용액 내의 S 용액의 농도를 고정하고 Cd 용액의 농도를 변화시켜 CdS 박막을 제조하여 특성을 조사하였다. $[S^{2-}]/[Cd^{2+}]$ 농도비에 따른 박막의 구조적, 광학적 및 전기적 특성을 조사하였다. Cd의 농도가 S의 농도보다 높을 경우에는 균일반응이 촉진되어 CdS 결정들이 클러스터 형태로 기판에 흡착되어 결정 크기가 증가하고 광투과율이 감소하였다. 반면, Cd의 농도가 S의 농도보다 낮을 경우에는 용액 내에서 보다 기판위에서 CdS 결정입자가 생성되는 불균일반응에 의해 결정이 생성 및 성장되었고 수백 옹스트롱의 작고 균일한 구형 입자가 생성되었다. Cd 농도가 증가할수록 과잉 Cd가 증가하여 S 공극 생성으로 $[S^{2-}]/[Cd^{2+}]$ 조성비는 감소하였고 CdS 박막의 전하 농도가 증가되어 비저항이 감소되었다.
ZnO:Al 박막은 산소 압력을 조절한 두 번의 증착 과정을 이용하여, DC 펄스 마그네트론 스퍼터링 방법에 의해 증착되었다. 시드막은 다양한 Ar/$O_2$ 압력비에서 증착되었으며, 벌크막은 순수한 Ar가스를 사용하여 증착되었다. 시드막 증착시 산소 압력이 증가함에 따라, 결정성과 (002) 배향성의 정도는 증가했다. 비저항은 시드가 없는 샘플의 경우 $4.7\times10^4\Omega{\cdot}cm$ cm로부터 Ar/$O_2$ = 9/1 샘플의 경우 $3.7\times10^4\Omega{\cdot}cm$까지, 결정성의 증가와 함께 점차 감소했다. 에칭된 표면은 분화구 형상의 구조를 보여주었으며, 급격한 형상 변화가 결정성 증가와 함께 나타났다. Ar/$O_2$= 9/1 조건의 샘플은 500 nm 에서 88%의 매우 높은 haze 수치를 보여주었으며, 이는 AFM 이미지에서 보여지는 것처럼 큰 표면 구조 크기에 의해 설명된다.
ITO(Indium-Tin-Oxide)는 n-type 전도 특성을 갖는 산화물 반도체로서 가시광 영역에서의 높은 광투과율 및 낮은 전기 비저항을 나타내기 때문에 태양전지, 액정디스플레이(liquid crystal display), 터치스크린(touch screen) 등의 투명전극 재료, 전계 발광(electroluminescent) 소자, 표면발열체, 열반사 재료 등 다양한 분야에 응용되고 있다. 본 연구에서는 타겟 제작에 드는 비용을 줄이고, 타겟 이용의 효율성을 높이기 위해 기존의 세라믹 타겟 대신 분말 타겟을 사용하여 유리 기판 상에 ITO 박막을 DC magnetron sputtering법에 의해 제조하고, 열처리 온도 및 열처리 분위기에 따른 ITO 박막의 전기적 광학적 특성을 조사하였다. 열처리 온도가 10$0^{\circ}C$이하인 경우 열처리하지 않은 시편과 동일하게 In2O3의 (411)면에 해당하는 peak가 관찰되었다. 그러나 20$0^{\circ}C$의 온도로 열처리 할 경우 (411)면 peak의 세기는 상대적으로 감소하고 대신 이전에 나타나지 않았던 (222)면에 대응하는 peak 세기가 현저하게 증가함을 알 수 잇다. 이것은 ITO 박막의 경정성장이 열처리 전 (411)면 방향으로 이루어지나 20$0^{\circ}C$의 온도로 열처리 후 재결정화에 의해 (222)면 방향으로의 우선방위를 갖고 성장함을 의미한다. 또한 주로 높은 기판온도에서 관찰되었던 (211), (400), (411), (440), (622)면 등에 해당하는 peak가 나타남을 볼 수 있었다. 열처리 온도를 더욱 증가시킴에 따라 결정구조에는 큰 변화 없이 (222)면 peak 세기가 증가하였다. 한편 열처리 온도를 더욱 증가시킴에 따라 (222)면 peak 세기가 상대적으로 조금 감소할뿐 XRD회절 결과에는 큰 변화를 관찰할 수 없었다. 이러한 결과로부터 기판을 가열하지 않고 증착한 ITO 박막의 재결정화에 필요한 최소의 열처리 온도는 20$0^{\circ}C$이며, 그 이상의 열처리 온도는 ITO박막의 결정구조에 큰 영향을 미치지 않음을 알 수 있었다. 열처리 전 비저항은 1.1$\times$10-1 $\Omega$-cm 의 값을 가지거나 10$0^{\circ}C$의 온도로 열처리함에 따라 9.8$\times$102$\Omega$-cm 로 약간 감소하였다. 열처리 온도를 20$0^{\circ}C$로 높임에 따라 비저항은 급격히 감소하여 1.7$\times$10-3$\Omega$-cm의 최소값을 나타내었다. 열처리 온도가 10$0^{\circ}C$인 경우 가시광 영역에서의 광투과율은 열처리하지 않은 시편과 비교해 볼 때 약간 증가하였다. 열처리 온도는 20$0^{\circ}C$로 증가시킴에 따라 투과율은 크게 향상되어 흡수단 이상의 파장영역에서 90% 이상의 투과율을 나타내었다. 이러한 광투과율의 향상은 앞서 증착된 ITO 박막이 열처리 중 재결합에 의해 우선 성장 방위가 (411)면 방향에서 (222)면 방향으로 변화되었기 때문으로 생각된다. 그러나 열처리 온도를 20$0^{\circ}C$이상으로 증가시켜도 광투과율은 큰 변화를 나타내지 않았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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