석면이 '1급 발암물질'로 지정되어 국내 외적으로 사회적 관심이 높아지면서, 폐석면 광산 또는 자연적으로 산출되는 석면에 대한 특성과 위해성에 대한 연구의 필요성이 제기되고 있다. 기존 연구는 (초)염기성암에서 산출되는 석면에 관한 연구에 국한되어 있으며, 변성퇴적암류인 탄산염암에서 산출되는 자연발생석면에 대한 연구는 상대적으로 미비하다. 따라서 이 연구는 국내 탄산염암에서 산출되는 자연발생석면의 산출양상 및 광물학적 특성을 파악하고자 하였다. 연구 지역인 충청남도 아산과 전라북도 무주 및 장수 일대에는 선캠브리아기 편마암 내에 탄산염암이 분포하고, 주변에는 고생대, 중생대의 화강암이 널리 분포되어 있다. 시료는 탄산염암 일대의 석면함유 암석시료로 cross/mass/slip fiber 형태 등의 섬유상 광물이 관찰되는 부분과 모암인 탄산염암을 대상으로 채취하였으며, XRD, PLM, EPMA SEM-EDS 분석을 실시하여 탄산염암에서 산출되는 자연발생석면의 광물학적 특성을 연구하고자 하였다. 연구결과, 아산, 무주, 그리고 장수지역의 탄산염암 내에서 산출되는 자연발생석면으로 각섬석군 투각섬석이 확인되었다. 석면의 산출은 모암인 탄산염암 내에서 cross/mass/slip fiber 형태로 존재하고 있었다. 또한 자연발생석면과 형태적 유사성을 가지며 석면함유가능물질에 포함되는 활석, 질석, 해포석이 함께 산출되었다. 이러한 세지역의 투각섬석은 일반적인 석면형 기준과 일치하는 길이 $5{\mu}m$ 이상, 종횡비 3:1 이상으로 나타났다. 세 지역의 탄산염암 내에서 산출되는 투각섬석은 석면형과 비석면으로 모두 존재하고 있으며, 풍화와 같은 지질과정과 환경적인 요인에 따라 비석면형도 쪼개지면 가늘고 긴 석면형이 될 수 있음을 확인하였다. 지질학적 및 지구화학적 특성과 광물조성과 그 산출양상을 보았을 때 탄산염암 주변으로 관입한 규질 화성암의 영향에 의한 열수변질작용이나 열수 충진작용 등에 의해 형성되었을 것으로 사료된다.
이 연구는 캐나다 Core Research Center (CRC) 시추코어 Saleski 03-34-88-20w4와 Saleski 08-01-88-20w4를 이용하여 비투멘을 함유한 캐나다 앨버타주 데본기 탄산염암의 무기 지화학적 특징을 규명하고, 탄산염 저류층에 대한 지화학적 기초자료를 구축하는데 목적이 있다. 대부분이 0.2 mm 이하 크기의 돌로마이트 입자로 구성된 탄산염암은 소량의 석영과 방해석을 포함한다. 두 CRC 코어 탄산염암의 퇴적환경과 돌로마이트화 과정이 유사하나 Saleski 03-34-88-20w4 코어 탄산염암이 Saleski 08-01-88-20w4 코어 탄산염암보다는 쇄설성 퇴적물 유입이 상대적으로 많은 환경에서 형성되었다. 동위원소 분석결과 두 CRC 코어 돌로마이트 생성온도는 약 40~$55^{\circ}C$이고, 돌로마이트 생성 속성수는 데본기 해수이다. 캐나다 앨버타 데본기 Cairn층과 비교한 결과 돌로마이트 생성온도는 같으나, Cairn층은 약간의 대륙기원 암석과 반응한 속성수가 해수에 혼합되었을 가능성이 있다.
최근 들어 북한 서해안 일대의 원유매장 가능성에 대한 보도가 국내외 언론에 자주 오르내리고 있다. 실제 북한의 서한만 분지는 일일 생산량 450 배럴의 원유가 생산되고 있어 석유부존 가능성이 확인되었고, 중국에서 큰 유전중 하나인 발해만 유전지대와 지리적으로 근접해 있어 대규모 매장 가능성도 있다. 지금까지 밝혀진 북한 서한만의 지질은 중국의 발해만과 유사하다. 후기 원생대와 초기 고생대에 생성된 기반암 위에는 최대 6 ${\sim}$ 10 km 두께의 탄산염암 및 중생대 퇴적암과 4 ${\sim}$ 5 km 두께의 퇴적암이 집적되어 있다. 근원암은 3 km 이상 되는 쥐라기 흑색 셰일과 1 ${\sim}$ 2 km 두께의 백악기 흑색 셰일 그리고 수 km 두께의 중생대 이전의 탄산염암으로 구성되어 있다. 저류층은 높은 공극률을 가진 중생대부터 신생대에 퇴적된 사암과 중생대전에 균열된 탄산염암이다. 원유 트랩은 배사구조, 단층구조, 파묻혀 있는 언덕 그리고 층서형 트랩 형태다. 따라서 서한만에서의 퇴적층들은 다양한 형태의 근원암을 가지며 또한 공극률과 투수율이 높고, 많은 단층에 의한 이동경로를 가지게 되므로, 사암으로 이루어진 석유 저장지만 발견하면 석유를 생산할 수 있을 것으로 추정된다.
본 연구에서는 탄산염암 저류층에서 활용 가능한 GPTMS((3-Glycidoxypropyl)trimethoxysilane)-SiO2 나노유체를 제조하고 주입 효과를 분석하였다. 표면개질에 따른 나노입자의 구조적 변화를 확인하기 위해 푸리에변환적외선분광(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR) 분석을 수행했으며, 0.5 mmol/g 이상의 GPTMS 농도에서 실리카 입자의 표면개질을 의미하는 2,950 cm-1의 C-H 신축 진동(C-H stretching vibration)을 확인하였다. 또한, 친유성 상태로 에이징된 석회석과 백운석을 대상으로 나노입자의 농도와 주입률에 따른 GPTMS-SiO2 나노유체의 코어유동 실험을 수행하였다. 나노유체 주입에 따라 최대 18.9%의 오일이 추가로 회수되었으며, 암석의 접촉각과 투과도 변화를 확인할 수 있었다. 이는 나노입자가 탄산염암 표면에 흡착됨에 따라 습윤도를 개선함과 동시에 공극에 영향을 준다는 것을 의미한다. 따라서, 제조된 나노유체는 탄산염암 저류층을 대상으로 한 석유회수증진의 주입유체로 사용될 수 있으며 습윤도, 투과도 변화와 같은 유체 유동물성 개선에 활용될 것으로 기대된다.
자연발생석면은 사문석군 석면의 모암인 초염기성암 외에도 탄산염암 및 편암, 염기성암을 모암으로 산출될 수 있다. 하지만 사문석군 석면의 모암인 초염기성암에 비해 탄산염암에서 발생하는 각섬석군 석면의 광물학적 특성에 대한 연구는 미비한 실정이다. 따라서, 이 연구에서는 탄산염암 및 편암을 모암으로 하는 자연발생석면에 대한 광물학적 특성을 연구하고 그 기원에 대해서 고찰하고자 하였다. 연구지역은 충남 서산시 대산읍 대로리 일대로 주된 연구대상은 서산층군 내 석회암 및 편암이며 시대미상의 암맥에 의해 관입되거나 습곡과 단층에 의해 교란되었다. 시료채취는 탄산염암과 편암의 접촉부에서 침상의 결정들이 관찰되는 노두를 선정하여 진행하였다. 광물조성 및 동정을 위해 PLM, XRD, EPMA 및 EDS 분석을 실시하였으며 각섬석의 형태 관찰을 위해 SEM 분석을 실시하였다. 또한 BSEM 이미지 분석을 통해 미세조직을 관찰하였다. XRD와 PLM을 통해 광물동정 한 결과 탄산염암에서는 양기석-투각섬석이 산출되었으며 석면형 결정의 정벽은 치밀하게 얽힌 침상이거나 비석면형의 결정이 벽개면을 따라 석면형으로 발달해가는 것을 확인하였다. EPMA 분석결과 탄산염암에서 산출되는 석면은 양기석-투각섬석으로 총 Fe 함량은 3~17%였다. Fe 함량이 10% 이상인 경우 양기석으로 정의되므로 이는 고용체 관계인 두 종 모두가 산출됨을 의미하며 이는 XRD 분석결과와도 일치했다. BSEM 이미지 분석을 통해 양기석-투각섬석 형성과정에서의 잔류조직을 관찰한 결과 백운석-투각섬석-투휘석으로 이어지는 일련의 전진변성단계의 잔류조직과 투휘석-투각섬석-활석으로 이어지는 후퇴변성단계의 잔류조직이 관찰되었다. 이들 연구 결과를 종합해 볼 때, 탄산염암에서 발생하는 석면은 열수변질작용으로 형성되는 것으로 사료되며 또한 비석면형의 결정이 풍화와 침식을 받는 경우 잠재적으로 석면형으로 발달 가능성이 있으므로 관리가 필요할 것으로 사료된다.
정선 지역 고품위 석회석 광산인 강원, 충무 및 백운 광산을 대상으로 풍촌층 상부 층준의 대표적 탄산염암을 구분하고 각 유형의 전암 분석 및 VNIR-SWIR(visible near infrared-short wavelength infrared) 분광분석을 실시하여, 현장에서 고품위 석회석의 CaO 함량, 이질 불순물 및 백색도를 평가할 수 있는 분석법을 제시하였다. 동일 시료에서 분말 시료의 분광 반사도는 절단 시편에 비하여 매우 높은 분광 반사도를 보였고, 탄산염암의 분말 시료는 백색도와 분광 반사도가 0.99의 매우 높은 상관관계를 보이고 있다. 전암 분석에서 확인된 충무광산의 방해석과 백운석 분말 시료를 75:25, 50:50, 25:75 질량비로 혼합하여 각각 스펙트럼의 변화를 확인하고, 탄산염암의 CaO 함량과 흡수파장을 비교한 결과 0.98~0.99로 매우 높은 상관도를 보이고 있다. 탄산염암의 흡수파장과 화학조성은 2340 nm(55.86 wt.%)에서 2320 nm(29.71 wt.%)로 이는 $CO{_3}^{-2}$ 성분과 결합하고 있는 Ca 함량과 이를 치환하는 Mg 성분 함량의 차이에 따라 흡수 위치가 변화되는 것을 의미하며, 현장에서 분광분석을 통한 탄산염광물의 CaO 함량을 정량적으로 적용할 수 있다.
홍천 철-희토류광체는 자철석, 안케라이트, 능철석, 마그네사이트, 스트론티아나이트가 주구성광물이며 모나자이트, 콜롬바이트, 퍼구소나이트, 인회석 아지린휘석, Na-앰피볼. 황철석 황동석 중정석등이 부구성광물들이다. 광체주변부는 Na교대작용에 의하여 페나이트화(fenitization) 되었으며 순수 알바이트와 Na-앰피볼로 구성된다. 희토류광의 주구성광물은 모나자이트 ($Ce_{0.49}$$La_{0.31}$$Pr_{0.14}$$Nd_{0.03}$$Gd_{0.03}$$PO_4$이며, 스트론티아나이트 $Ca_{0.02-0.16}$$Sr_{0.84-0.98}$$CO_3$와 미르메키틱 조직을 보이고 앤케라이트등의 탄산염광물들에 의하여 용식되어있다. 광물 정출순서는 미세균열발달 유무에 의하여 전기와 후기로 나누어지며, 그중 전기광물은 용액내에 축적된 $CO_2$개스로 인한 파쇄작용 때문에 미세균열이 형성되어 있다. 자철석, 안케라이트, 마그네사이트, 모나자이트, 인 회석들이 전기 정출광물들이며, 콜롬바이트, 퍼구소나이트, 능철석, 희수연석등은 미세균열이 없는 후기광물들이다. 그러나 안케라이트, 마그네사이트, 모나자이트, 스트론티아나이트, 중정석, 황철석은 전기에서부터 후기까지 연속적으로 수반되며 이들은 미세균열이 잘 발달된 것들과 없는 것들이 복합적으로 관찰되어진다. 다양한 탄산염광물, 자철석, 희토류광물인 모나자이트, 퍼구소나이트, Sr 함유광물인 스트론티아나이트, Nb광물인 콜롬바이트가 출현하는 것으로 대표되는 광물조합및밌 광물화학, 모나자이트와 안케라이트의 미르메키틱 광물조직, 광체주변부를 따라 형성된 페나이트들은 홍천 철-희토류광상이 탄산염암멜트에서 형성되었고 암석은 후기 철질-탄산염암 또는 안케라이트-탄산염암임을 강력히 시사한다.
경북 경주시 인근의 제4기 추정단층 중 입실단층과 장항리단층의 파쇄대를 충진하고 있는 탄산염암맥을 대상으로 다검출기 유도결합 플라즈마 질량분석기를 이용한 $^{230}$$Th^{234}$ U 비평형 연대를 측정하였다. 완전히 녹인 시료로부터 공침과 이온교환화학을 통해 간편하게 U, Th을 단체분리하였는데 회수율은 Th 80%, U 70% 정도였다. 이 부분으로부터 기기 조건이 최적화된 다검출기 유도결합 플라즈마 질량분석기를 이용하여 $^{234}$$U^{238}$$U^{230}$$Th^{232}$ Th비를 분석하였고 U/Th비는 처리하지 않은 시료로부터 직접 분석하였다. 분석 결과 입실 단층의 탄산염암 맥은 $^{234}$ U-$^{230}$ Th 시차평형에 도달하여 기존의 ESR 연대측정 결과를 지지하였으며 쇄설성 부분이 보정된 장항리단층 탄산염암 맥의 $^{230}$$Th^{234}$ /U 비평형 연대는$ 48\pm$41 ka로서 파쇄대의 최소 형성시기를 지시한다.
선캠브리아기 변성퇴적암류를 관입하고 있는 탄산염암에 배태하는 홍천 철-희토류 광상은 자철석, 안케라이트, 능철석, 마그네사이트, 스트론티아나이트 등의 다양한 탄산염광물과 모나자이트, 아지린휘석, Na가 섬석 및 황화광물들이 산출되어 이들 암석의 지화학적특성과 성인을 규명하고자 주 원소, 미량원소, 희토류원소 및 산소-탄소의 안정동위원소의 광물 및 암석화학연구가 이루어졌다. 각 원소(주원소, 미량원소, 희토류원소)들을 본 연구지역의 탄산염암과 유사한 철질 카보나타이트(ferro-carbonatite)와 비교하면 주 원소에서는 농집된 FeO와 결핍된 CaO가 관찰되며, $SiO_2$가 증가하면서 $TiO_2$와 $A1_2O_3$증가, CaO, FeO, MgO 및 $P_2O_{5}$의 약한 감소가 인지되나 분산되어 뚜렷한 경향은 아니다. 미량원소는 Nb, Zr 및 Zn이 철질 카보나타이트보다 결핍되어 나타나며, $SiO_2$의 증가에 따른 V 및 Ni의 증가, U 및 Rb의 미약한 증가가 확인되나 타 원소들은 분산되어 뚜렷한 경향을 나타내지 않는다. 희토류원소는 전희토류(TREE)함량이 매우 높고 La, Ce, Pr, Nd 및 Sm 같은 경희토류의 농집, 그리고 결핍된 중희토류로 인하여 높은 La/Lu 값을 보이고 있다. 안케라이트, 스트론티아나이트 및 전암의 산소 및 탄소 안정동위원소 결과는 본 암이 화성기원의 카보나타이트용융체에서 유래된 것으로 나타난다. 홍천 철-희토류 광상 탄산염암의 암석화학적 특성은 일반적인 철질 카보나타이트와는 차이가 있으며 러시아 Kovdor 및 핀랜드 Sokli 지역에서 산출되는 카보나타이트의 일종인 포스코라이트(phoscorite)의 암석화학성분과 매우 유사하다.
2004년 7월부터 2005년 2월까지 8개월 동안 강원도 정선지역 탄산염지대 지하수 및 하천수의 ${\delta}^{13}C$의 조사 결과, 탄산염 지대 지하수의 13C는 $-12.07{\sim}-8.63$ (평균 -10.34 ), 탄사염지대 하천수의 ${\delta}^{13}C$는 $-10.32{\sim}-6.80$ (평균 -7.944 ) 이었다. 하천수와 지하수 ${\delta}^{13}C$는 수온(T)과 음의 상관관계를 보이고 물의 전기전도도(EC)와 양의 상관관계를 보이며, 여름보다 겨울에 높은 값을 보이는 반면 산화환원 전위(Eh), 용존산소(DO), pH와는 상관관계가 미약함을 보이고 있다. 탄산염지대 지하수 및 하천수의 ${\delta}^{13}C$는 연구지역의 지하수와 하천수가 탄산염암의 용해, 대기 $CO_2$와 용존 $CO_2$의 교환, 유입된 대기 $CO_2$가 물 분자와 반응하여 ${HCO_3}^-$ 이온으로 전환될 때 있는 분별작용의 효과에 의해 주로 영향을 받았으며 수중생물의 신진대사에 의한 변화는 미미한 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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