회장암에 함유된 흑운모의 풍화작용을 고령토에 함유된 캐올리나이트의 기원과 관련하여 연구하였다. 흑운모는 사장석이나 각섬석 등 다른 모암광물에 비하여 빠른속도로 풍화되어 고령토화 초기에 흑운모/버미큘라이트 혼합층광물, 버미큘라이트로 변질된다. 버미큘라이트는 계속하여 캐올리나이트로 변질되어 최종적으로 원 흑운모 입자에 비하여 크게 팽창된 캐올리나이트의 가상을 고령토 내에 형성한다. 변질 중인 흑운모에서 방출된 K와 Ti는 각각 일라이트와 아나타제로 침전되며 일라이트는 다시 캐올리나이트로 변질된다. 흑운모가 캐올리나이트의 유일한 모물질이라고 할 수 없으나 풍화과정에서 상당산 양의 캐올리나이트의 생성을 유도하여 고령토내 캐올리나이트 함량 증가에 크게 기여하는 것으로 보인다.
Kaolinite [$Al_2Si_2O_5(OH)_4$] used in these experiments was synthesized at 250$^{\circ}C$ for 36 hrs by a hydrothermal process from amorphous $Al(OH)_3$ and $SiO_2$. The change of the mineralogical properties of the phase synthesized were observed in the pH range 2 to 9. The synthetic kaolinite were characterized by the analytical methods of XRD, IR, DIA, and FE-SEM. Kaolinite was obtained in a wide range of pH. The phases with high- to midium- defect kaolinite with high thermal stability were obtained from the acidic conditions and high-defect kaolinite with low thermal stability from the basic conditions. These variations of kaolinite properties appears to be related to the pH dependence of kaolinite surface speciation. The peaks intensity and resolution of the kaolinite decrease according to the alkalinity of the solution by the results of the IR testing. And the peak intensity increases in the 60 to 70$^{\circ}C$ range due to dehydration reaction observed by TG-DTA. Such phenomena was the result of increase of unreacted amorphous materials in the high pH condition, which could be identified by FE-SEM.
Weathering of biotite shows a biotite-vermiculite-kaolinite sequence at the early stage, but presents biotite-kaolinite sequence without a significant intermediate phase (vermiculite) at the late stage from the weathering profile of the granitic gneiss. Secondary 1:1 phyllosilicates are kaolinite and halloysite which show different weathering textures originated by a different formation mechanism. Kaolinitization began from the edges of biotite and propagated toward the interior of grain along a multilayered front. $10 \AA$ layers of biotite are interleaving with $7\AA$ layers of kaolinite and c-axis of two phases is consistent. Kaolinite pseudomorph of biotite is isovolumetric, compared to the biotite boundary and includes many band-like porosities parallel to the cleavage. Platy kaolinite formed by 1:1 layer fur layer replacement of biotite. Halloysitization proceeded outward from the grain edges which were foliated as fine flakes and bent at the right angle for cleavage Halloysites were extensively fanning out and greatly increased the volume of grain. This indicated that halloysite tubes were formed by epitaxial overgrowth on the surface of biotite with import of Si and Al from the external solution by dissolution of plagioclase. These halloysites have abnormally high Fe content ( ~11%).
Kaolinite was synthesized from amorphous $SiO_2$ and $Al(OH)_3{\cdot}xH_{2}O$ as starting materials by hydrothermal reaction conducted at $250^{\circ}C$ and $30\;kg/cm^2$. The acidity of the solution was adjusted at pH 2. The synthesized kaolinite was characterized by XRD, IR, NMR, FE-SEM, TEM and EDS to clarify the formational process according to the reaction time from 2 to 36 hours. X-ray diffraction patterns showed after 2 h of reaction time, the starting material amorphous $Al(OH)_3{\cdot}xH_{2}O$ transformed to boehmite (AlOOH) and after the reaction time 5 h, the peaks of boehmite were observed to be absent thereby indicating the crystal structure is partially destructed. Kaolinite formation was identified in the product obtained after 10 h of reaction and the peak intensity of kaolinite increased further with reaction time. The results of TGA and DTA revealed that the principal feature of kaolinite trace are well resolved. TGA results showed 13 wt% amount of weight loss and DTA analysis showed that exothermic peak of boehmite observed at $258^{\circ}C$ was decreased gradually and after 10 h of reaction time, it was disappeared. After 5 h of the reaction time, the exothermicpeak of transformation to spinel phase was observed and the peak intensiy increased with reaction time. The results of FT-IR suggested a highly ordered kaolinite was obtained after 36 hours of reaction. It was identified by the characteristic hydroxide group bands positioned at 3,696, 3670, 3653 and $3620\;cm^{-1}$. The development of the hydroxyl stretching between 3696 and $3620\;cm^{-1}$, depends on the degree of order and crystalline perfection. TEM results showed that after 15 h reaction time, curved platy kaolinite was observed as growing of (001) plane and after 36 h, the morphology of synthetic kaolinite exhibited platy crystal with partial polygonal outlines.
중.저준위 방사성 폐기물의 대표적인 핵종인 137Cs, 90Sr에 대한 캐올리나이트의 흡착특성을 수용액의 이온강도와 pH의 영양하에서 알아보았다. 흡착실험은 회분식으로 하였고, 사용한 수용액은 NaCl, CaCl2, MgSO4, KCL 각각을 10-1, 10-2, 10-3, 10-4 mole/$\ell$로 하였다. 수용액광물 평형상태의 pH를 4.5, 7.0, 10.5로 조절하였다. 실험결과 캐올리나이트의 Cs, Sr 흡착은 이온강도와 pH에 상당한 영향을 받으며, Sr 흡차에 양이온들의 경쟁은 Ca2+ Mg2+>K+>Na+ 순을 보이고, Cs의 경우에는 K+>Ca2+ Mg2+>Na+의 순을 보인다. 이는 수용액상에서 이온들의 수호에너지와 관련되며, 광물입자와 이온들의 물구조변환특성에 의해 설명된다. Cs과 Sr 사이에 흡착우선성은 산성 내지 약알카리에서는 Cs이 Sr보다 흡착이 잘 되나, 강알칼리성 환경에서는 Sr이 Cs보다 흡착이 잘 되는 pH 의존성을 보였다. 수용액의 pH가 증가함에 따라 핵종의 흡착량이 증가하는데, 이는 캐올리나이트의 흡착자리인 실라놀과 알루미놀에 의한 제타전위가 pH에 의존함과 잘 일치한다.
The surface chemical properties of aqueous kaolinite and halloysite were studied using a potentiometric titration experiment and a computer program FITEQL3.2. Among the surface complexation models a constant capacitance model was selected for this study. The 2 sites - 3 p $K_{a}$ s model, in which the surfaces were assumed to have tetrahedral and octahedral sites, was reasonable for the description of the experimental data. The surface charges of both minerals were negative above pH of 4. The higher the pH, the lower the proton surface charge densities of both minerals. The ≡ $SiO^{[-10]}$ site played an important role in cation adsorption in acid and neutral pH range; whereas the ≡ Al $O^{[-10]}$ site was in an alkaline pH range. The optimized intrinsic constants of kaolinite, p $K_{a2(Si)}$$^{int}$, p $K_{al(Al)}$$^{int}$ and p $K_{a2(Al)}$$^{int}$ were 4.436, 4.564, and 8.461 respectively, and those of halloysite were 7.852, 3.885, and 7.084, respectively. The total Si and Al surface sites concentrations of kaolinite were 0.215 and 0.148 mM, and those of halloysite were 0.357 and 0.246 mM. The ratio of Si and Al surface site densities ([≡SiOH]:[≡AlOH]) of both minerals was 1 : 0.69. The total surface site density of kaolinite, 3.774 sites/n $m^2$, was 1.6 times larger than that of halloysite, 2.292 sites/n $m^2$./TEX>.
Kaolinite [$Al_2Si_2O_5(OH)_4$] was successfully synthesized by a hydrothermal process from amorphous $Al(OH)_3$ and $SiO_2$ at $230^{\circ}C$ under the pressure of $30 kg/cm^2$. The experiments were performed varying temperatures ($180{\sim}280^{\circ}C$), pressure ($10{\sim}60kg/cm^2$), chemistry ($Al_2O_3/SiO_2 = 0.5{\sim}0.38$) and pH ($0.3{\sim}9.5$) of the solution. The autoclaving was carried out in a closed stainless steel vessel. Kaolinite appears from the starting composition of $Al_2O_3/SiO_2= 0.5$ with boehmite and was stable as a single phase with the composition of $Al_2O_3/SiO_2=0.45$. Boehmite was a stable phase below $200^{\circ}C$ for the 240 h period of autoclaving, but kaolinite appeared even in 20 h at $230^{\circ}C$. The single kaolinite phase of a good crystallinity was observed at pH ranging 2 to 6. That indicates that pH is one of the most critical parameters for the successful formation of kaolinite. The optimal molar ratio of $Al_2O_3$ to $SiO_2$ was determined to be 0.45. The XRD pattern of the synthesized kaolinite coincided with that of natural one and its morphology was the cluster type of the kaolinite crystals (diameter = ${\sim}3{\mu}m$), irrespective of starting material, composition and temperature.
Semiquantitative mineralogical analysis of clays in soils was performed to understand the distribution of clay minerals in relation to bedrock lithology on the northern basin of the Nakdong River. The soils developed on the granitic bedrocks have high contents of kaolinite and smectite. mite was the major clay mineral in the soils from sedimentary bedrocks, with minor kaolinite, smectite, and intergrade (interstratified chlorite-smectite or hydroxy-interlayed vermiculite) clay minerals. Illite and kaolinite contents of the soils from metamorphic and volcanic bedrocks fall between those of the soils from the granitic bedrocks and those of the soils from the sedimentary bedrocks. The clay mineralogy of the soils depends on the compositions of bedrock minerals and their susceptibility to chemical weathering. The weathering of plagioclase resulted in the high kaolinite content of the soils derived from granitic bedrocks, while the soils derived from sedimentary bedrocks are abundant in residual illite.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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