본 논문은 호기-혐기 조건이 연속적으로 반복 운영되는 자연정화시스템의 질소제거에 관한여 연구하였다. 조류 광합성 활동을 극대화한 산화지(WSP: Waste Stabilization Pond)에서 호기조건을, 부레옥잠 잎과 줄기에 의해 태양광이 차단되어 산화지로부터 유입된 조류의 내호흡과 뿌리에 부착된 미생물 호흡에 의해 혐기조건이 형성되는 WHP(Water Hyacinth Pond)를 조합하여 운전하였다. Pilot plant는 2개 계열로 구성하여 운전하였다. 첫번째는 WHPs와 WSPs로 조합하였고, 두번째는 WSP와 질산화와 탈질화에 대한 식물의 효과를 평가하기 위해 대조반응조로 태양광을 차단한 반응조(DPs: Dark Ponds)를 조합하였다. 연구결과에 따르면 질소에 대한 전체적인 제거능력은 WSP-WHP에서 발휘되었으며 약 86%가 감소되었고 대조반응조 WSP-DP에서는 36%가 감소되었다. 대부분 질소는 WSP에서 질산화 된 후 WHP에서 탈질에 의해 제거되었다. 탈질이 원활히 수행될려면 외부탄소원이 필요한데 수생식물조 하부 수층에서 조류의 부패로 탄소원이 공급되었다. 그리고 WSP-WHP 시스템은 인 제거에도 매우 효과적이었다. WSP-WHP에서 인 제거율은 81%인 반면에 WSP-DPs에서는 단지 16%에 불과했다. 이들 두 시스템간의 인 제거율의 차이는 아마도 식물증식과 식물 뿌리에서 생산된 Extra-cellular 물질에 기인한다고 여겨지며 이러한 부분에 대해서는 향후 심도 있는 연구가 진행되어야 할 것이다.
본 연구에서는 인공 폐수에 포함된 고농도의 ${NO_3}^--N$을 제거하기 위해 황 산화 독립영양 탈질공정으로 sulfur-$CaCO_3$ 복합담체를 이용하여 탈질효율을 평가하였다 sulfur-$CaCO_3$ 복합 담체를 반응기(R4)에 충진하였다. 유입수 중 ${NO_3}^--N$ 부하량이 $200{\sim}1000g/m^3{\cdot}day$일 때 sulfur-$CaCO_3$ 복합 담체를 충진한 반응기의 탈질효율은 95.0% 이상의 높은 탈질효율을 보였다. 특히 ${NO_3}^--N$의 부하량이 $1000g/m^3{\cdot}day$일 때의 R4의 평균 ${NO_3}^--N$ 제거율은 98.7%로 sulfur-$CaCO_3$ 복합 담체를 충진한 반응기가 다른 반응기보다 높은 탈질 효율을 보였다. $Ca^{2+}$와 알칼리도의 분석을 통해, 각 반응기에 충진된 $CaCO_3$에 의한 알칼리도 공급량을 보면 다른 반응기 보다 sulfur-$CaCO_3$ 복합 담체를 충진한 반응기에 존재하는 $CaCO_3$가 매우 효과적으로 해리되면서 알칼리도를 공급하였다는 것을 확인할 수 있었다. 이렇게 효과적으로 알칼리도가 공급되면서 황 산화 독립영양 탈질 과정에서 발생된 $H^+$에 의해 저하된 pH를 보정하고 탈질 미생물의 탄소원을 공급하여 다른 반응기보다 높은 탈질 효율을 보인 것이다. ESEM을 사용하여 Sulfur-$CaCO_3$ 복합 담체의 표면을 측정한 결과 황담체 표면보다는 sulfur-$CaCO_3$ 복합 담체의 표면에 많은 공극이 존재하여 미생물이 부착 할 수 있는 표면적이 증가되어 많은 미생물이 부착할 수 있어 탈질 효율을 증가시키게 된다. 결론적으로 sulfur-$CaCO_3$ 복합담체를 이용한 황 산화 독립영양 탈질공정은 고농도의 ${NO_3}^--N$을 효과적으로 처리할 수 있었다.
해양 투기가 금지되면서 혐기소화를 통해 최종적으로 발생되는 폐기물 양을 줄이고 메탄 등의 바이오 가스를 얻어 이를 에너지로 얻기 위한 많은 공정들이 현장에 적용되고 있다. 하지만 혐기 소화 과정을 마친 후 유출되는 유출액은 고농도의 유기물질 및 암모니아성 질소, 인산염 등을 다량으로 함유하고 있어 적은 양이라도 하천이나 호수 등에 유입되면 수질 악화와 부영양화를 초래할 위험성이 크다. 이번 연구에서는 음식물류 폐기물로부터 바이오가스를 생산하기 위한 혐기소화 공정에서 발생하는 유출액의 방류수 수질기준 확보와 경제성을 만족시킬 수 있는 처리공정의 상용화 기술을 개발하기 위해 생물학적 처리, 물리 화학적 처리를 통합한 공정을 적용하였다. P건설사 혐기소화 유출액 pilot plant(1 ton/day) 운전 결과 50~70% 로 $NO_2$-N 이 약 1,000 mg/$\ell$정도로 축적되는 현상을 보였으며 상대적으로 $COD_{Cr}$의 농도는 400~600 mg/$\ell$로 C/N 비가 낮아 탈질이 어려울 것으로 판단하였다. 이에 실험실 규모에서의 실험을 진행하였다. $NO_2$-N와 $NO_3$-N을 기준으로 McCarty 양론비 기준 80% 에서 300%까지 메탄올을 주입해 제조 폐수와 실제폐수로 실험을 진행하였고 제조폐수로 실행된 실험에서 아질산 탈질의 효율을 확인하였다. 미생물이 메탄올에 순응 후 완전 탈질에 걸리는 시간은 약 2.5 일로 확인 되었으며 메탄올이 추가로 주입되지 않은 반응조의 $NO_2$-N의 탈질량은 메탄올이 이론값 100% 주입 된 반응조에 비해 30% 이하의 처리 효율을 나타냈다. 이론값을 기준으로 메탄올이 100% 주입된 반응조는 약 96.1%의 탈질 효율을 보였으며 메탄올 순응 후에 약 1.5 일의 HRT가 단축되었기 때문에 메탄올에 장시간 순응 시 탈질 효율이 더 좋아질 것으로 보인다. 아질산탈질에 대한 실험실 규모 연구결과를 토대로 pilot plant에서 재현성 검토를 목적으로 운전을 수행하였다. 무산소조의 HRT는 2.7 일 이었으며 호기조의 HRT는 4.1 일 이었다. 유입수의 평균 $COD_{Cr}$ 농도는 2,878 mg/L, T - N 농도는 2,723 mg/L로 나타났으며 $NO_2$-N 기준 C/N비 1.2-1.8의 메탄올을 주입하였을 때 96% 이상의 탈질율을 보였다.
질산성질소와 트리클로로에틸렌(TCE)을 동시에 제거하고자 이들을 화학적 생물학적으로 환원 및 수착시키는 반응매질로서 영가철과 피트(peat)를 이용하였다. 영가철의 수중산화로 발생된 수소가 질산성질소와 TCE를 환원시켜 두 물질이 제거하는데 TCE의 수착제거가 가능한 피트를 이용하고 그에 따른 혼합미생물의 생분해 및 전자전달의 효과를 이용하였다. 질산성질소의 경우 영가철과 피트혼합매질에서 제거효율이 우수하나 제거기작이 환원에 의존하므로 TCE가 공존시 전자에 대한 경쟁으로 그 제거효율이 감소하였으며 멸균처리한 피트를 사용한 실험군과의 결과비교로 탈질균의 작용을 알 수 있었다. TCE의 경우 영가철이 함유된 매질에서 제거효율이 높으며 질산염 공존이 영향을 미치지 못하였다. 생분해하는 혐기성 미생물군의 존재는 시스템에서 발생한 수소와 메탄가스 분석으로 확인하였다.
본 연구는 도시하수 처리시 부유성장 미생물만을 이용하는 표준 활성슬러지 공정(Conventional Activated Sludge; CAS) 및 MLE(Modified Ludzack-Ettinger) 공정과 부유 및 부착 미생물을 동시에 활용하는 하이브리드(hybrid)형 공정인 M-Dephanox(Modified-Dephanox) 공정의 유기물, 질소 및 인 제거효율을 상호 비교 검토하고자 하였다. M-Dephanox 공정은 기존 Dephanox 공정의 단점을 극복하기 위하여 고안된 공정으로서 기존 Dephanox 공정에 비해 탈질 효율을 증가시킬 수 있다. 연구 결과 부유 성장 미생물을 이용하는 MLE 공정에 비해 하이브리드형 공정인 M-Dephanox 공정의 TCOD, T-N 및 T-P 제거효율이 각각 12.3, 18.6, 28.2% 더 높게 관찰 되었다. M-Dephanox 공정이 MLE 공정에 비해 유기물 및 질소 제거 효율이 더 높은 원인은 M-Dephanox 공정이 하이브리드 공정이자 다단 슬러지 공정(multi-sludge)인 동시에 생흡착(biosorption)을 이용한 효과적인 유기물 이용 기작이 있기 때문이다. M-Dephanox 공정의 질산화 반응조에서의 암모니아성 질소 제거효율은 약 2hr의 수리학적 체류시간에서 약 96.7%로 나타나 Dephanox 공정과 관련한 기존 문헌에서 보고된 5 hr의 체류시간 보다 3 hr 짧은 수리학적 체류시간에서도 높은 암모니아성 질소 제거효율을 관찰 할 수 있어 전체 공정의 수리학적 체류시간을 줄이는데 커다란 역할을 할 것으로 기대된다.
황 탈질조 유입수질은 회분식 실험을 통한 질산화된 유출수를 사용하였으며, 유입수 주입방향에 따라 상향류와 하향류식으로 운전하여 주입방식에 따른 탈질효율 성능을 평가하였다. 또한, 탈질효율 평가에 따라 선정된 주입방식의 최적 운전조건을 산출하기 위해 EBCT(Empty bed contact time) 변화와 유입 질소농도를 증가시켜 유입부하 증가에 따른 질소 제거효율을 평가하였다. 유입방식 변화에 따른 황 탈질조의 탈질효율 평가결과, 상향류 방식이 탈리된 미생물과 유출 고형물의 재침전으로 인하여 하향류 방식보다 유출 유기물 농도가 낮은 것으로 조사되었다. 또한, 상향류 방식에서 T-N 제거 효율은 73.3~90.2%로 하향류 방식보다 약 10.0% 이상 높은 것으로 조사되어 질소제거 측면에서도 상향류 방식이 유리한 것으로 판단된다. EBCT 변화에 따른 질소제거 효율 검토결과, 1hr에서는 47.4%, 3hr에서는 88.1%, 5hr에서는 90.5%로 조사되어, 황 탈질 공정의 최적 EBCT는 3hr로 판단된다. 법 규정과 부하율에 따른 총질소 제거효율을 검토한 결과, T-N 법적 방류수질 20mg/L를 을 안정적으로 유지하기 위해서는 황 탈질조의 유입 T-N 부하율은 $0.443kgT-N/m^3{\cdot}day$ 이하로 유지하여야 한다.
본 연구의 목적은 RO 농축수 내 TDS 제어에 따른 고농도 질산성 질소의 효율적인 생물학적 처리에 있다. 실험실 규모의 실험에서는 연속회분식 반응기를 이용하여 연구를 수행하였으며 TDS의 주입조건에 따른 비탈질율, 비산소소비율 분석을 수행하였다. 연구결과, 연속회분식 반응기를 이용한 운전에 따라 탈질 공정 내 고농도 TDS 주입에 따라 탈질 반응이 지연되어 SDNR이 감소하는 것으로 나타났으며 미생물 활성도가 또한 감소하는 것으로 나타났다. 따라서 질산성 질소의 원활한 처리를 위하여 TDS 제어가 수반되어야 하며 특히, $Ca^{2+}$의 중점적인 처리가 필요할 것으로 판단된다. 또한 본 연구를 통하여 도출된 SDNR, SOUR 값은 호기성 그래뉼 슬러지를 이용한 RO 농축수의 생물학적 처리를 위한 공정 설계인자로 활용이 가능할 것으로 판단된다.
소규모 하수처리시스템에 다양한 반송비와 고정식 담체를 적용하여 합성폐수에서 질소, 인의 제거를 검토하였다. 담체를 첨가 시 질소의 제거율은 40.1%에서 65.1%로 증가하였으나 COD와 인의 제거에는 영향이 없었다(<5%). 반송을 통해 유량을 2배(2Q)로 증가시킨 경우 질소의 제거율은 7% 정도가 증가하였으나, 인 제거율은 반송비가 증가됨에 따라 31.8에서 26.6%로 감소하였다. 무산소조에서 담체에 부착된 미생물은 약 73.4 $mg/cm^2$로 존재하였으며, FISH분석 결과 탈질 미생물인 Pseudomonas aeruginosa 존재 (약 58%)를 확인하였다.
논토양(土壤)에 볏짚을 시용(施用)하고 투수조건(透水條件)으로 수도(水稻)를 재배(栽培)하면서 경시적(經時的)으로 질소대식(窒素代識)에 관여(關與)하는 미생물(微生物)의 소장(消長)과 토양성분(土壤成分)의 변화(變化)를 조사(調査)하여 얻어진 결과(結果)는 다음과 같다. 토양중(土壤中) Eh는 경시적(經時的)으로 저하(低下)했으며 볏짚시용구(施用區)의 Eh가 더욱 낮다. pH는 상층(上層)이 하층(下層)보다 약간 높았다. 이가철(二價鐵)은 함량(含量)이 볏짚시용(施用)으로 증가(增加)되었으며 경시적(經時的)으로 증가(增加)하는 경향(傾向)이었다. $NH_4$-N는 생육초기(生育初期)에 볏짚시용구(施用區)가 함량(含量)이 낮고 $NO_3$-N는 거의 검출(檢出)되지 않았다. 탈실균(脫室菌)은 담수초기(湛水初期)에 상층(上層)에서 높았으며 볏짚시용(施用)으로 생육초기(生育初期)에 약간 균수증가(菌數增加)가 있었다. 경시적(經時的)으로 탈질균(脫窒菌)은 감소(減少)하는 경향(傾向)이었으며 질산환원균(窒酸還元菌)은 증가(增加)하였다. 암모니아 산화균(酸化菌)은 상층(上層)의 균수(菌數)가 하층(下層)보다 많았다. 아질산산화균(亞窒酸酸化菌)은 경시적(經時的)으로 감소(減少)하고 볏짚시용(施用)으로 균수(菌數)가 더욱 감소(減少)되었다. 토양중(土壤中) 이가철함량(二價鐵含量)과 탈질균(脫窒菌)과는 부(負)의 상관(相關)이 비교적 높으며 질산환원균(窒酸還元菌)과는 정(正)의 상관(相關)은 있으나 유의성(有意性)은 없었다. 암모니아산화균(酸化菌)과 그 이가철함량(二價鐵含量)과는 일정(一定)한 상관관계(相關關係)를 나타내지 못하고 있으며 $NH_4$-N 함량(含量)과도 뚜렷한 유의상관(有意相關)이 없었다.
부유 및 부착성장 미생물을 이용한 접촉안정형 영양염류처리 하이브리드공정은 질산화 반응조내에 EPS(Expanded Poly-Styrene) 여재를 충진하여 autotrophs와 heterotrophs의 분리성장과 질산화균의 우점화를 도모함으로써 수리학적체류시간 6시간 이내에서도 양호한 처리수질을 얻을 수 있는 공정이다. 본 공정의 운전결과 방류수의 $BOD_5,\;COD_{Mn}$, SS의 평균농도는 5.2 mg/L, 7.3 mg/L, 4.9 mg/L이었으며, T-N 및 T-P농도는 6.8 mg/L 및 0.6 mg/L로서 양호한 처리 결과를 얻을 수 있었다. 또한 본 공법의 평균 제거효율은 $BOD_5,\;COD_{Mn}$, SS의 경우 94.6%, 79.8%, 94.9%이었으며, T-N 및 T-P로서 70.8% 및 76.9%로 나타났다. EPS 여재에 부착된 부착미생물 군집의 16S-rRNA 분석결과 ammonia-oxidizing bacteria로 알려진 Nitrosomonas속, Nitrosoccus속, Gallionella속이 포함된 cluster가 EPS 여재에 부착된 biofilm의 6% 정도인 것으로 조사되었다. 결과적으로 질산화미생물의 우점화를 통해 질산화 반응시간을 단축시킴으로서 6시간 이내의 짧은 수리학적 체류시간에서도 T-N 및 T-P농도를 10 mg/L 및 1.0 mg/L 이하로 처리할 수 있었던 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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