Direct Carbon Fuel Cell(DCFC) is one of new power generation that the chemical energy of solid carbon can be converted into electrical energy directly. At the high temperature, the electrochemical reaction of the carbon takes place and the carbon reacts with oxygen to produce carbon dioxide as followed overall reaction ($C+O_2{\rightarrow}CO_2$). However, in case of using the raw coals as a fuel of DCFC, the volatile matter containing carbon, hydrogen, and oxygen produces at operating temperature. In this study, the electrochemical reaction of Adaro coal was compared with Graphite. This work focused on the electrochemical reaction of two kinds of solid carbon by Electrochemical Impedance Spectroscopy(EIS). The EIS results were estimated by equivalent circuit analysis. The constant phase element(CPE) was applied in Randle circuit to explain an electrode and fuel interface. The correlation between the fuel characteristic and electrochemical results was discussed by elements of equivalent circuit of each fuel.
본 연구에서는 한국원자력연구원 중성자 영상장치와 중성자 영상법을 이용하여 운전 조건에 따른 DMFC 공기극 내부의 물 및 탄소 분포 변화를 가시화하였다. 운전 중에 연료극에서 발생하는 탄산 가스 때문에 정량적인 물량 계측은 힘들지만, 개회로 결과와 비교했을 때, 상대적으로 탄산가스와 물 분포변화를 가시화할 수 있었다. 이는 중성자 영상법은 직접 메탄올 연료전지의 공기극 채널 형상 최적화 및 적절한 물 관리에 유용한 정보를 제공할 수 있으며, 이를 바탕으로 성능 향상에 크게 기여할 것으로 예상된다.
The electrochemical reaction of refuse derived fuel (RDF) and refuse plastic/paper fuel (RPF) was investigated in the direct carbon fuel cell (DCFC) system. The open circuit voltage (OCV) of RPF was higher than RDF and other coals because of its thermal reactive characteristic under carbon dioxide. The thermal reactivity of fuels was investigated by thermogravimetric analysis method. and the reaction rate of RPF was higher than other fuels. The behavior of all sample's potential was analogous in the beginning region of electrochemical reactions due to similar functional groups on the surface of fuels analyzed by X-ray Photoelectron Spectroscopy experiments. The potential level of RDF and RPF decreased rapidly comparing to coals in the next of the electrochemical reaction because the surface area and pore volume investigated by nitrogen gas adsorption tests were smaller than coals. This characteristic signifies the contact surface between electrolyte and fuel is restricted. The potential of fuels was maintained to the high current density region over 40 $mA/cm^2$ by total carbon component. The maximum power density of RDF and RPF reached up to 45~70% comparing to coal. The obvious improvement of maximum power density by increasing operating temperature was observed in both refuse fuels.
Nano-MgO와 메조페이스 피치로부터 복합 탄소섬유를 만들고 MgO를 제거함으로써 직접 메탄올 연료전지용 촉매 담지체로서의 다공성 탄소섬유를 제조하였다. 이 다공성 탄소섬유의 비표면적은 $8{\sim}58m^2/g$ 이고, 표면기공구조는 마이크로기공이 거의 없이 MgO 입자크기 유래의 메조기공(10~15 nm)으로 구성된 것이 특징이며, MgO 혼입량(1~10 wt%)에 따라 조절할 수 있었다. 본 다공성 탄소섬유를 담지체로 이용하여 함침법으로 60 wt% Pt-Ru 촉매를 담지하였으며, 제조된 Pt-Ru 촉매의 메탄올 산화 특성 및 단위전지 성능 측정 결과 상용촉매에 비하여 5~10% 이상 향상된 값을 나타내었다
Effect of inherent volatile matters in fuels on electrochemical reactions of anode was investigated for a single direct carbon fuel cell (DCFC). Raw coals used as power source in the DCFC release light gases into the atmosphere under the operating temperature of DCFC ($700^{\circ}C$) by thermal decomposition and only char remained. These exhausted gases change the gas composition around anode and affect the electrochemical oxidation reaction of system. To investigate the effect of produced gases, comparative study was conducted between Indonesian sub-bituminous coal and its char obtained through thermal treatment, carbonizing. Maximum power density of raw coal ($52mW/cm^2$) was appeared higher than that of char ($37mW/cm^2$) because the gases produced from the raw coal during thermal decomposition gave additional positive results to electrochemical reaction of the system. The produced gases from coals were analyzed using TGA and FT-IR. The influence of volatile matters on anodic electrolyteelectrode interface was observed by the equivalent circuit induced from fitting of impedance spectroscopy data.
직접 메탄올 연료전지에서 촉매 담지체로서 세공 크기별 균질한 다공성 탄소는 메조페이스 핏치와 졸-겔법으로 직접 합성한 구형 실리카를 이용하여 제조하였다. Tetrahydrofuran (THF)에 용해된 핏치와 메탄올에 분산된 구상의 실리카를 혼합하고 탄화한 후에 5 M NaOH로 실리카를 식각하여 다공성 탄소를 만들었다. 이 다공성탄소의 비표 면적은 사용된 구형 실리카의 입자 크기가 작을수록 증가하였으며, $14.7{\sim}87.7m^2/g$ 범위를 나타내었다. 평균 기공 직경 또한 사용된 실리카 입자크기에 따라 50~550 nm로 다양하게 나타났다. 다공성 탄소 담지체에 백금과 루테늄을 담지시키기 위해 액상환원법을 사용하였고, 60 wt% 백금-루테늄이 담지된 촉매의 전기 산화 활성 및 전극 성능 특성은 순환 전압 전류법과 단위전지 시험으로 평가하였다. 본 실험 범위 중 50 nm 실리카를 이용하여 제조한 백금-루테늄/다공성탄소의 경우(60 wt% Pt-Ru/porous carbon), 순환 전압 전류법 시험에서 0.4 V에서의 전류 밀도 값이 $123mA/cm^2$가 측정되었고, 단위전지 성능 시험에서는 최대 전력 밀도 값이 $60^{\circ}C$와 $80^{\circ}C$, 산소분위기에서 각각 105, $162mW/cm^2$를 나타내었다.
In this study, successive coating and co-sintering techniques have been used to fabricate LSM/GDC based cathode supported direct carbon fuel cells. The porous LSM/GDC cathode substrate, dense, thin and crack free GDC and ScSZ layers as bi-layer electrolyte, and a porous Ni/ScSZ anode layer was obtained by co-firing at $1400^{\circ}C$. The porous structure of LSM/GDC cathode substrate, after sintering at $1400^{\circ}C$, was obtained due to the presence of GDC phase, which inhibits sintering of LSM because of its higher sintering temperature. The electrochemical characterization of assembled cell was carried out with air as an oxidant and carbon particles in molten carbonate as fuel. The measured open circuit voltages (OCVs) were obtained to be more than 0.99 V, independent of testing temperature. The peak power densities were 116, 195 and $225mWcm^{-2}$ at 750, 800 and $850^{\circ}C$, respectively.
수소는 자원이 무한하고 청결한 에너지이다. 수소는 무공해 청정 대체연료로 사용될 수 있을 뿐만 아니라 풍부한 자원으로부터 얻을 수 있다. 수소에너지는 물을 분해하여 얻거나 화석연료를 수증기개질 또는 부분산화 시킴으로써 얻을 수가 있다. 수소에너지는 1차 에너지를 변환시켜 얻을 수 있는 2차 에너지로서 환경에 대한 부하가 거의 없어 향후 화석연료를 대체할 수 있는 가장 가능성이 높은 에너지이며, 연료전지의 상용화를 앞두고 있어 중요성이 더욱 증대되고 있다. 수소를 생산하는 방법 중 가장 이상적인 방법으로는 물분해함으로써 수소를 제조하는 방법이 있다. 그러나 물분해에 의한 수소생산은 제조비용이 비싸 경제성이 떨어진다는 점과 수소의 대량생산에 필요한 기술확보가 여의치 않아 어렵다. 그러므로 수소를 저 비용으로 대량 생산할 수 있는 수소 제조 기술의 확보가 선행되어야 할 것이다. 현재 상용화되어 있는 수소제조방법은 거의 석유나 천연가스의 수증기 개질에 의한 수소 제조 방법이다. 그러나 이러한 방법은 유해 환경 물질인 CO나 $CO_2$를 배출하는 단점을 지니고 있다. 이러한 단점을 보완키 위한 수소 제조공정의 대안 중 하나는 탄화수소연료의 수소와 탄소로의 직접분해에 의한 수소생산이다. 이 중 원하는 생성물인 수소 외에 부산물이 카본이 동시에 얻을 수 있는 메탄분해에 의한 수소생산방법은 생산된 수소의 약 15%만 연소시킴으로서 필요한 에너지를 공급할 수 있으며, 동시에 지구온난화의 주범인 CO 또는 $CO_2$가 생성되지 않는 장점이 있다. 하지만 메탄을 분해하기 위해서는 매우 높은 에너지가 필요로 하게 된다. 이에 반해 프로판은 메탄보다 낮은 열원에서 분해할 수 있는 장점을 지니고 있다. 본 연구에서는 메탄보다 분해하기 쉬운 프로판을 직접 분해하여 수소를 생산하고자 하였다. 프로판 직접분해반응는 $500\sim750^{\circ}C$의 온도 범위에서 이루어 졌으며, 촉매로서는 국내에서 생산되는 상용촉매인 카본블랙을 이용하였다.
Bipolar plate는 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에서 핵심 부품 중의 하나이고, 전해질 막이나 촉매 등에 비해서는 상대적으로 쉽게 접근할 수 있기 때문에 많은 연구가 수행되고 있다. Bipolar plate를 제조하는 기술은 크게 금속을 프레스 가공하는 방법, graphite 판을 직접 밀링하는 방법 및 고분자/카본계의 press molding 법 등 3가지로 분류되며, 본 연구에서는 3번째 방법에 의해서 bipolar plate를 대량 생산하는 방법에 대해 연구하였다. 고분자 매트릭스는 에폭시계 수지를 사용하였고, 카본계 재료는 graphite 분말과 carbon nanotube를 사용하였다. 이들 재료들을 일정한 비율로 혼합한 후 differential scanning calorimetry(DSC)를 사용하여 열분석 하였고, 그 결과를 Kissinger equation에 대입하여 경화반응 속도론을 연구하였다. 또한, 경화된 에폭시/탄소 복합재료의 전기전도도, 유리전이온도, 표면에너지 특성 등을 분석하였다.
The internal reforming of n-Butane on Ni-YSZ and Cu-Ceria-YSZ was investigated with anode granule at steam to carbon ratio from 0 to 3 and at temperature of $750^{\circ}C$. Although hydrogen production was lager at Ni-YSZ, resistivity for carbon deposition was better at Cu-Ceria-YSZ. These phenomena occur because unwanted side reaction go on with reforming reaction for hydrogen production at Ni-YSZ.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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