In this study, the effects of single and binary heavy metals toxicity on the growth and phosphorus removal ability of Bacillus sp.. known as be a phosphorus-removing microorganism, were quantitatively evaluated. Cd, Cu, Zn, Pb, Ni were used as heavy metals. As a result of analysis of variance of the half of inhibition concentration and half of effective concentration for each single heavy metal treatment group, the inhibitory effect on the growth of Bacillus sp. was Ni < Pb < Zn < Cu < Cd. And the inhibitory effect on phosphorus removal by Bacillus sp. was Ni < Pb < Zn < Cu < Cd. When analyzing the correlation between growth inhibition and phosphorus removal efficiency of a single heavy metal treatment group, a negative correlation was found (R2 = 0.815), and a positive correlation was found when the correlation between IC50 and EC50 was analyzed (R2 = 0.959). In all binary heavy metal treatment groups, the interaction was an antagonistic effect when evaluated using the additive toxicity index method. This paper is considered to be basic data on the toxic effects of heavy metals when phosphorus is removed using phosphorus removal microorganisms in wastewater.
적니(red mud)는 보오크싸이트로부터 수산화알루미늄/알루미나를 제조하는 Bayer 공정에서 부산물로 발생되는 폐기물이다. 본 연구에서는 적니로부터 철과 알루미늄을 염산으로 침출시켜 폐수처리용 응집제를 제조하였다. 적니응집제를 합성폐수에 투입한 후 조절된 pH가 증가함에 따라 중금속이온 제거율이 증가하였다. 적니응집제 제조 시에 적니의 양이 증가할수록 Fe의 침출효율은 낮아졌으나, 적니응집제의 pH는 적니의 양이 증가할수록 높아졌다. 적니응집제와 물을 혼합한 용액을 다시 적니와 반응시켜 Fe 및 Al의 농도가 더 증가되고, pH가 향상된 침출액을 얻었다. 이 침출액의 pH는 다른 응집제 $FeCl_3$와 $Fe_2(SO_4)_3$의 pH와 비슷한 값을 보였다.
불포화 자연토에서의 E/K 영향 인자별 정화 특성을 예측하기 위해 지배방정식을 확립하였고, 유한차분해석 기법의 적용을 위한 정식화를 수행하였다. 유한차분화된 지배방정식을 사용하여 HERO를 개발하였고, 개발된 프로그램을 기존 문헌에 제시된 결과에 대하여 검증하였다. 검증 완료된 HERO를 이용하여 불포화 자연토의 E/K 정화 특성을 예측한 결과, 전압경사 1V/cm의 조건에서 전류효율의 변화로 인하여 포화도에 따른 양극(兩極) 저수조 전해질의 pH에는 큰 변화가 없었다. 포화도가 증가할수록 산전선의 이동거리는 증가하는 것으로 나타났지만, 염기전선의 이동은 큰 변화를 보이지 않았다. 또한, 시료내 잔류 납 농도로부터 산정된 포화도별 제거율은 포화도가 증가할수록 감소하는 것으로 나타났지만, 포화도가 최적 함수비에 해당되는 약 83% 이상이 되면 큰 변화를 보이지 않는 것으로 예측되었다.
이온교환막을 이용한 전기적 탈염기술은 막모듈 내에 양이온교환막과 음이온교환막을 교대로 장착시키고 모듈의 양단 전극에 전압을 적용함으로써 물속에 용존되어 있는 양이온과 음이온들을 전기의 힘을 이용하여 선택적으로 투과시키는 원리를 기반으로 하는 청정공정 기술이다. 이온교환막 공정은 전통적으로 산/알칼리의 생산, 산업폐수의 중금속의 제거, 해수의 담수화, 반도체 산업의 초순수의 제조, 해수에서 식염의 제조, 발효산업의 유기산 및 아미노산의 회수 등 다양한 산업분야에서 응용되어 왔다. 최근에는 이러한 기존의 응용분야에서 벗어나 새롭게 응용분야가 넓어지고 있다. 이온교환막과 다공성 탄소전극을 결합한 막축전식 해수담수화기술, 해수와 담수의 염도차를 이용한 역전기투석식 해수발전 등의 새로운 선택분리기능 및 응용분야를 가진 이온교환막의 개발 및 공정에 관한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 그러나 국내에서는 이온교환막이 아직 상용화되지 않고 있어 이온교환막을 이용한 응용연구가 활발하게 진행되지 못하고 있어 그 개발이 시급하다. 본 논문에서는 먼저 이온교환막을 이용한 전기투석식 탈염기술, 물분해 전기투석, 전기탈이온 공정에 관한 동향을 조사하였다. 아울러 미래의 이온교환막의 응용기술인 해수담수화기술로서 역삼투법과 경쟁하여 에너지를 낮게 소모할 것으로 예상되는 분리막을 이용한 막축전식 탈염기술과 무한한 신재생에너지원인 해수와 담수를 이용한 역전기투석 해수발전기술에 대해 기술의 원리들과 최근의 연구동향 등을 정리하였다.
본 연구는 서울특별시 소재 S 물재생센터의 하수슬러지 소각로에서 발생하는 비산재를 이용한 제올라이트 합성에 관한 것이다. 이를 위해 출발물질로서 소각비산재의 특성, 제올라이트 합성을 위한 수열반응조건, 합성된 제올라이트의 적용성을 조사하였다. 하수슬러지 소각 비산재에는 중량으로 각각 42.8%와 21.2%로 많은 양의 SiO$_2$와 Al$_2$O$_3$를 함유하고 있어, 제올라이트 합성의 출발물질로 이용이 가능하였다. 소각 비산재의 중금속 유해성 파악을 위해 용출시험과 함유량 시험을 실시하였는데, 용출시험 결과는 폐기물관리법에서 규제하는 용출기준에 비해 매우 적은 양이 검출되었으나, 함유량 시험에서는 비료관리법 상의 보통 비료 중 유기질 비료 및 부산물 비료의 중금속 위해성 기준을 초과하였다. 수열반응 결과, 주로 생성된 제올라이트는 analcime과 zeolite P1이었다. Analcime은 teflon 반응용기에서 생성되었고, 최적의 반응조건은 알칼리(NaOH)용액의 농도 1 N, 합성온도 135$^{\circ}C$, 합성시간 16시간이었다. 한편, Zeolite P1은 붕규산 유리질 반응용기에서 합성되었고, 알칼리(NaOH)용액 농도 5 N, 합성온도 130$^{\circ}C$, 합성시간 16시간에서 가장 많은 양이 합성되었다. 수열반응 후의 유해 중금속 함유량은 합성전과 비교하여 analcime 생성물에서는 비슷한 수준으로, zeolite P1 생성물에서는 약 절반 정도 감소하였다. 합성된 제올라이트의 성능은 암모늄 이온의 교환정도로서 파악하였는데, 소각 비산재에서 0$\sim$1.0 mg NH$_4{^+}$/g, analcime합성물 3.0$\sim$7.4 mg NH$_4{^+}$/g, 그리고 zeolite P1합성물에서 14.6$\sim$17.8 mg NH$_4{^+}$/g이었다. 천연 제올라이트인 clinoptilolite와 phillipsite의 암모니아 제거능력이 15$\sim$35 mg NH$_4{^+}$/g 정도인데, 본 연구에서는 zeolite P1합성물이 이 범위를 충족하였다. 이러한 관점에서 하수슬러지 소각 비산재를 이용한 제올라이트 합성은 폐기물 재활용의 좋은 대안이 될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구의 결과를 간단히 요약하면 다음과 같다. 가. KCl수용액에서의 Dowex 1-X8, Cl$^{-}$(200-400메쉬)에 의한 Hg(II), Cd(II) 및 Zn(II)의 흡착메카니즘은 고농도의 KCl수용액에서는 모두 음이온의 MCl$_{4}$$^{2-}$ 착이온 형성에 의한 흡착이며, 저농도에서는 착이온 안정도상수가 큰 Hg(II) 는 역시 착이온 형성에 의한 흡착인데 비해 Cd(II)와 Zn(II)의 경우는 농도에 따라 다르다. 한편 D값의 크기순위는 HCl메디움에서의 MCl$_{4}$$^{2-}$ 착이온의 안정도 상수의 크기순위와 일치한다. 나. KCl-Methonol메디움에서의 Dowex 1-X8, Cl$^{-}$수지에 대한 금속이온의 흡착은 메탄올의 농도증가에 따라 증가되는데, 이것은 메탄올 첨가로 인해 수화현상이 약화되어 착이온 형성이 용이해지기 때문이며 착이온을 잘 형성하는 Hg(II)의 경우는 그 증가율이 크지 않았다. 다. 양이온교환 수지 Dowex50W-X$_{8}$ , $K^{+}$column내에서 KCl-H$_{2}$O 및 KCl-MeOH 용리액에 의한 Zn(II), Cd(II) 및 Hg(II)의 융리메카니즘은 역시 금속이온의 MCl$_{4}$$^{2-}$ 착이온 형성 및 이온쌍 형성의 차이로 용리되는데 그 부피분배 계수의 크기는 Zn(II)>Cd(II)>Hg(II)이며, MeOH의 농도가 증가하면 더욱 빨리 용리되는데 이는 역시 MeOH첨가에 인한 착이온 및 이온쌍 형성이 증대되기 때문이다. 라. MCl(M:K$^{+}$, $Na^{+}$, NH$_{4}$$^{+}$ 및 H$^{+}$) 수용액 메디움에서의 Cd(II), Mg(II) 및 Zn(II)의 Dowex 1-X8, Cl$^{-}$ 수지에 대한 흡착은 역시 어떤 메디움에서도 Cd(II) 흡착이 제일 크며, 다음이 Zn(II) 이고 착이온을 형성않는 Mg(II)이 제일 작았다. 한편 메디움 종류별 D값의 크기순위는 H$^{+}$>K$^{+}$> $Na^{+}$>NH$_{4}$$^{+}$이였다. 메디움의 종류에 따라 D값의 차이가 나는 것은 금속이온의 착이온 형성과 금속이온의 용액내에서의 이온종의 상태와 관련이 있다고 생각된다. 마. MCl(M:K$^{+}$, $Na^{+}$, NH$_{4}$$^{+}$ 및 H$^{+}$)과 MNO$_{3}$ 용리액에 의한 Cd(II), Mg(II) 및 Zn(II)의 용리는 예상한 바와 같이 MCl에서 작은 Dv 값을 갖는데, 이것은 CdCl$_{4}$$^{2-}$ 착이온을 형성하거나 ZnCl$_{4}$$^{2-}$ , ZnCl$_{3}$$^{-}$같은 이온과 MgCl$^{+}$, MgCl$_{2}$같은 이온종을 형성하기 때문인것 같다. 한편 어떠한 용리액에서던지 NH$_{4}$$^{+}$의 경우 Dv값이 제일 작았다. 바. 본 연구의 목적중의 하나인 인체유해 중금속이온인 Hg(II), Cd(II)등이 NaCl같은 염화물이 함유된 시료용액에 공해이온으로 존재할 경우 흡착에 의한 제거가 가능하다. 한편 이같은 중금속이온의 흡착실험은 특히 해수중의 금속이온의 회수연구에도 그 활용이 가능하리라고 믿는다.
토양 세척/세정(soil washing/flushing)기법을 적용하여 카드뮴과 구리로 오염된 토양을 처리하기 위해 최적의 유기산 및 무기산 용출제 선정 실험을 batch 및 column test를 통하여 수행하였다. 널리 알려진 EDTA와 비교한 Citric acid는 저분자 유기산 용출제로 구리와 카드뮴의 제거효율이 EDTA를 제외한 다른 유기산 용출제에 비해 처리효율이 높았으며, 탄산은 독성이 가장 낮으면서 토양공극효과를 동시에 수반할 수 있는 무기산 용출제로 확인되었다. 최적의 유/무기산 혼합용출제는 citric acid와 탄산의 혼합 용출제였으며, 최적 농도비는 citric aicd:탄산 = 10:1이었다. 이때의 카드뮴과 구리의 제거효율은 각각 46%와 39%이였다. 탄산은 공극 막힘 현상을 완화시키는 역할으 하는 것으로 확인되었으며, 이는 EDTA + 탄산과 citric acid+탄산에서 용출제의 유량이 점차 증가하는 것을 확인하였따. 따라서, 유/무기산 혼합 용출제는 카드뮴 및 구리로 오염된 토양 처리를 위한 세정 복원기법의 실제현상 적용 시 발생하는 토양공극 막힘 연상을 개선시켜 줄 수 있다.
본 연구는 산성광산배수 (AMD)의 처리 과정에서 생성되는 부산물 ochre의 이화학성, 광물학적 특성 및 환경 분야 활용 가능성을 확인하기 위해 수행하였다. 이를 위하여 적극적 처리법인 물리 화학적 정화 처리시설에서 생성된 ochre-H와 수동적 처리법인 자연 정화 처리시설에서 생성된 ochre-D, ochre-S의 특성을 비교 분석하였다. Ochre-H는 광물 내 침철석 (goethite) 함량 및 철 성분 함량이 다른 시료에 비해 상대적으로 낮게 나타났지만, 소석회 내 칼슘 이온의 인 흡착 능력과 상대적으로 높은 흡착 표면적 등이 장점으로 작용할 수 있다. 또한 환경 생태계의 중금속 오염 가능성이 희박하고 물리 화학적 정화 처리시설에서 균일한 특성의 ochre를 대량 생산할 수 있으므로 실용적이며, 경제성이 높을 것으로 판단된다. Ochre-H의 인 흡착 특성은 Freundlich 흡착등온식모델에 적합하였다. 또한 ochre의 흡착 특성이 단분자층 흡착이 아닌 여러 분자층으로 흡착되어 매우 높은 흡착량을 가지기 때문에 인 출현곡선 (BTC)은 1이 아닌 0.3~0.4 상대농도 범위에서 평형에 도달하였다. 실제로 물 중 인 제거 능력을 평가한 실험에서 인 농도 외에 다른 오염원이 존재할 것으로 예상되는 수질 시료의 경우를 제외한 나머지 시료에서는 수질 및 수생태계 생활환경기준상의 인 농도 I 등급 기준치 이하로 검출되어 정화능력이 우수함을 확인하였다. 또한 정화 처리 과정 중 ochre내의 철 성분이 수질 내로 용출되는 양은 많지 않은 것으로 나타났다. 실험을 통하여 확인한 ochre의 높은 인 제거능력을 이용하여 부영양화 현상에 대한 정화제로 환경 분야에 적용하기 위해서는 오염원이 유입되는 하천 등의 위치를 정확히 파악한 후, 현장에 필터 형태의 pilot을 제작하여 설치하는 것이 중요하며, 또한 슬러지의 일종인 ochre 내 철 등으로 인한 수질오염의 발생 여부를 확인하여 유해하지 않음이 검증되어야 한다.
다환방향족 탄화수소(PAHs)와 중금속의 거동은 주로 토양 및 퇴적물내의 다양한 성분과의 상호 반응에 의해 결정된다. 토양구성 성분중 스멕타이트는 양적으로 풍부하고 큰 표면적을 가지고 있어서 오염물의 거동에 커다란 영향을 끼친다. 본 실험에서, 헥사데실트리메틸암모니움(HDTMA)으로 표면개질된 스멕타이트로 다환방향족 탄화수소에 대한 흡착 실험을 실시하였을 때, 헥사데실트리메틸암모니움의 첨가량에 따라 선형적으로 오염물의 흡착량이 증가하였다. 그러나, 트리메틸암모니움(TMA)으로 표면개질된 스멕타이트는 헥사데실트리메틸암모니움이나 도데실트리메틸암모니움(DTMA)으로 표면개질된 스멕타이트보다 다환방향족 탄화수소의 흡착능력이 떨어졌다. 한편, 동일한 스멕타이트로 물속에 존재하는 카드뮴을 제거하는 실험에서 계면활성제의 첨가량이 많지 않을 때는 카드뮴 흡착량이 높았으나, 계면활성제의 첨가량이 증가하면서 반대로 카드뮴의 흡착량은 감소하였다. 이러한 결과는 유기점토에 의한 유기 혹은 무기오염물 흡착 경향성이 점토에 첨가되는 계면활성제의 크기와 첨가량에 의해 크게 좌우됨을 보여준다. 이것은 다시 말해, 계면활성제의 첨가량에 따라 점토광물 층간에 형성되는 양이온성 계면활성제의 안정성과 배열 구조가 환경 오염물들의 효과적인 제거를 결정하는 중요한 요소임을 의미한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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