전기로제강분진을 적절한 공정을 통하여 처리하여 유가금속을 회수하고 처리잔사를 철원으로 재활용한다면 환경오염방지 및 폐자원의 재자원화 효과가 기대된다. 본 연구에서는 고온환원과 전해공정을 조합한 새로운 전기로제강분진 처리공정을 제안하고, 각 공정에 대한 기초실험을 수행하여 그 가능성을 조사, 검토 하였다. 전기로제강분진의 고온환원실험과 환원과정에서 분위기와 증기압의 차이를 이용한 Zn및 Pb 성분의 분리, 휘발실험의 결과들이 분석되었으며, 아울러 환원처리잔사 중의 Fe성분함량을 증가시켜 철원으로 재활용할 수 있는 가능성을 확인하기 위하여 전기로제강분진과 millscale을 혼합, 환원하는 실험을 수행하였다. 또한 환원과정의 휘발산물인 조산화아연의 침출 및 전해에 관한 기초실험을 수행하여 고순도금속아연회수의 가능성도 조사, 검토하였다.
사용후핵연료 차세대 관리공정의 주된 단위 공정인 전기 환원에 의한 금속 전환 공정에서의 핵종 거동 및 분포에 관한 기초 연구의 일환으로 고방열성 핵종인 알카리, 알카리토 금속 산화물들의 고온 용융염에서의 전기 화학적 특성을 측정 분석함으로서 전기 환원 공정에서의 거동을 예상하였다. LiCl-$Li_2O$ 용융염계에서 Cs, Sr 및 Ba은 Li 보다 높은 진위에서 환원되며 환원 전위는 서로 근접해 있는 것으로 측정되었다. 이에 따라 사용후핵연료의 전기 환원 과정에 Li 환원을 매개로 한 반응 메카니즘에 저해를 일으키지 않을 것으로 예측되었다. 알카리, 알카리토 금속의 환원조건에서 공정이 운전될 경우 자유에너지 변화의 계산을 통해 알자리, 알카리토 금속이 용융염으로 재순환됨을 확인 하였으며 전류 범위에 따른 금속 원소의 농도 변화를 측정하여 알카리, 알카리토 금속의 물질 전달에 대한 전류의 영향을 평가하였다.
비양성자성 용매인 N,N-dimethylformamide(DMF) 중에서 Biliverdin(BV)의 전기화학적인 환원거동을 직류폴라로그래프법, 순환전압전류법 및 정전위 전기량법으로 조사하였다. 또한 BV의 최종 환원생성물을 UV-Vis spectroscopy로 조사하였다. DMF 용매 중에서 BV는 -0.71 V vs. Ag/Ag$^+$와 -0.91 V vs. Ag/Ag$^+$ 에서 2개의 환원파를 보였다. 각 환원파의 전류유형은 제 1환원파는 확산지배적인 전류였으며, 제 2환원파는 반응성 전류가 약간 포함된 확산전류이었다. 그리고 제 1단계의 환원과정은 비가역적이었다. 각 환원단계에 관여하는 전자수는 1개씩 이었으며, BV은 DMF 용액 중에서 1전자 2단계의 환원과정을 거쳐서 Bilirubin으로 환원되었다.
미생물 연료전지는 정부가 추진하고 있는 신성장 동력사업의 녹색성장 정책에 부합하는 환경융합 신기술로써 일상생활에서 배출되는 하 폐수와 같은 유기물질을 전자공여체로 이용하여 전기에너지를 생산 할 수 있다는 점에서 각광받고 있다. 미생물 연료전지는 산화전극부의 미생물이 공급된 유기물질 을 분해하여 전자와 수소이온을 생성시키며 이들은 산소가 존재하는 환원전극부로 이동하여 물로 환원 됨 으로써 전기를 생성한다. 전기 화학적 성능의 향상을 위해 미생물 연료전지에서는 환원전극부에 서의 산소와 전자 및 수소이온의 빠른 환원반응을 유도해 주는 Pt촉매를 이용한다. 하지만 고가의 Pt 촉매는 미생물 연료전지의 현장적용을 위한 규모확장 시 초기비용이 증가되는 문제점을 초래한다. 이에 미생물 연료전지의 대체촉매 개발에 대한 많은 연구가 진행되고 있다. 화학적 연료전지에 관한 논문에서 연료전지의 촉매로 산소 환원반응에 높은 성능을 보이는 Co-N/C 형태의 Cobalt poly-pyrrole carbon가 제시 되었다. 이는 가격적인 측면에서는 Pt촉매의 약1/10배 정도 수준이지만 셀 성능은 Pt촉매의 95%정도의 효율을 보인다는 측면에서 향후 Pt 대체촉매로 가능성을 보여주는 새로운 비금속 촉매물질이다. Cobalt poly-pyrrole carbon이 Pt-catalsyt 셀 전압 성능 대비 약 66 %의 효율을 보였고 내부저항과 최대전력 밀도에 있어서도 촉매를 사용하지 않은 경우와 비금속 촉매의 성능보다 높음을 알 수 있었다. 본 연구는 Pt-catalsyt를 대체할 수 있는 저가의 산소환원 촉매물질 발굴을 위해 미생물연료전지에서 사용된 전례가 없으며 현재 화학전지의 촉매로 널리 쓰이고 있는 Cobalt poly-pyrrole carbon의 산소환원 촉매로써의 이용가능성을 평가하기 위해 실시되었으며, 평가한 결과는 첫 번째로 Cobalt poly-pyrrole carbon을 사용한 경우가 촉매를 사용하지 않은 경우와 비금속 촉매보다 환원 전극부에서의 원활한 환원작용이 진행되고 있음을 추측할 수 있으며 Pt-catalyst와 비교하였을 때 성능 대비 저렴한 가격으로 가격 경쟁력에 있어서 우월하다고 판단되었고 두 번째로 전기화학적 성능평가 및 EIS를 이용한 환원전극부의 내부저항 평가를 실시한 결과 셀 전압에 있어서 가장 많은 도말량 ($2.0mg/cm^2$)이 높은 성능을 보이고 있음을 알 수 있었다.
전기화학적 석출에 의해 Ag-Au 합금층을 전극표면에 형성한 후 진한 질산으로 Ag만을 녹여내는 기법으로 나노다공성 금(nanoporous gold, NPG) 구조를 만들어 전기화학적 산소환원에 대한 촉매현상을 관찰하였다. 석출과정의 전구체의 농도비를 달리하였을 때 나타나는 NPG 표면구조의 변화를 주사전자현미경으로 관찰하고 전기화학적 표면적을 측정하였다. 전기화학적 산소환원 촉매 효율은 NPG 표면의 구조에 따라 달라졌는데, Ag/Au 비율이 2.0에 해당하는 NPG 구조에서 가장 우수한 촉매 현상이 관찰 되었다. 표면구조의 변화에 따른 촉매 활성 변화에서 다공성 구조의 역할이 매우 큰 기여를 하는 반면 표면적의 변화는 큰 영향을 미치지 않았다. 최적 조건의 NPG 구조상의 전기화학적 산소환원 과정의 메커니즘을 회전원판전극 실험을 통해 관찰하였는데, 산성 조건에서 NPG 전극에서 전기화학적 산소환원은 과산화수소를 거쳐 물이 생성되는 2-단계 4-전자 환원 메커니즘으로 진행되었고 염기성 조건에서는 산소가 4개의 전자 전달을 통해 물로 직접적으로 환원 되었다.
실증규모의 수지충전식 전기투석 재생조를 사용하여 농축음극액내 바나듐의 전기화학적 환원 방법에 의한 재생거동을 조사하였다. 전기투석 분리재생 종료후 남아있는 개미산용액을 전해액으로 사용한 농축음극액내 전기투석된 철 및 코발트는 음극액의 pH를 약 4.3내외로 조절하면 전해환원에 의해 전착.제거된다. 또한 농축음극액내 바나듐은 +2가로 전해환원 되어 착화물을 이루고 있는 Vanadous picolinate 형태로 존재하기 때문에 음극액은 농축된 LOMI 제염제로 재생된다. 이 전해환원에 의한 농축음극액의 재생방법은 제염폐액의 전기투석 분리재생 후 피콜리네이트 착화제만을 재사용하는 기존의 재생개념보다 더욱 효과적으로 제염폐액을 재생시켜 재활용할 순 있는 방사성폐기물의 감용효율이 큰 향상된 제염폐액 재생공정이다.
전기로제강분진을 환원처리하여 철원으로 활용하는 경우, 매립폐기물 감소의 환경적 효과와 아울러 폐자원의 재자원화 효과가 기대된다. 본 연구에서는 제강공장에서 발생하는 millscale을 환원제와 함께 전기로제강분진에 혼합하고 회전상로에서 환원처리하여 Fe성분함량을 높이는 가능성을 조사, 검토하였다. millscale을 전기로제강분진에 혼합하여 처리함으로써 잔사 중의 Fe성분함량을 증가시킬 수 있었으며, 50 wt% millscale혼합 시 처리잔사 중의 $\boxDr$Fe성분함량은 85% 정도를 얻을 수 있었다. 회전상로에서 환원처리시 환원된 $\boxDr$Fe성분의 재산화가 일어나지 않도록 환원성분위기에서 가급적 빠른시간에 처리할 필요가 있으며 본 실험을 통하여 얻은 최적의 환원처리시간은 40분 정도이었다. 이때 잔사 중에 잔류하는 Zn및 Pb성분함량은 각각 3% 및 0.5%정도이었다. 환원성분위기에서 빠르게 처리된 경우의 처리잔사는 매립, 폐기 시 잔사 중에 함유된 금속성분들의 상당량이 용출되므로 별도의 사전처리 없이 매립, 폐기하여서는 않되며 전기로로 재투입하는 등 재활용하는 것이 바람직하다
본 연구에서는 전기로 환원슬래그를 시멘트 혼화재로 이용하였을 때의 전기로 환원슬래그의 수화반응 특성과 압축강도 특성을 연구하였다. 전기로 환원슬래그에는 17.1%의 f-CaO 및 속경성 클링커 광물인 37.1%의 $C_{11}A_7CaF_2$와 21.0%의 $Ca_3A$가 함유되어 있었다. 보통 포틀랜드시멘트(OPC, Ordinary Portland Cement)에 전기로 환원슬래그를 30%까지 치환할 경우, 초결 및 종결시간이 각각 305분과 425분에서 10분과 30분으로 단축되는 급결성을 보였다. OPC에 전기로 환원슬래그의 치환량이 7%까지 증가됨에 따라 혼합시멘트의 압축강도는 OPC보다 높아졌으나, 7%이상에서는 점차 압축강도가 낮아져 20%이상 치환하였을 때에는 OPC보다 초기강도 및 장기강도가 모두 낮았다. 전기로 환원슬래그 자체의 수화반응 생성물을 조사한 결과, $C _{11}A_7CaF_2$는 물과 반응하여 $C_3AH_6$로 변화되었다. 그러나 OPC에 환원슬래그를 치환하여 사용할 경우, 환원슬래그의 치환율이 높아짐에 따라 f-CaO가 많아지고 준안정성의 수화물인 $C_4AH_{13}$의 생성량이 증가되기 때문에 OPC에 환원슬래그를 7%미만으로 치환하여 사용해야만 안정된 경화체를 형성하여 압축강도가 OPC보다 높아졌다.
산화환원 화학 종이 화학적으로 흡착 된 전극에서의 전자 이동 현상은 흡착 화학 종이 전극표면에 흡착 되기 전과는 다르게 흡착 된 산화환원 화학 종의 전자 이동 특성에 전적으로 의존한다. 이러한 전극 표면에서의 전자이동에 관한 기본적인 변화는 전자 이동 현상에 관한 기초 연구를 넘어 전기화학 촉매, 전기화학적 바이오센서, 분자전자공학 등에 유용한 지식이 되고 있다. 본 고에서는 산화환원 화학 종이 자기 조립 막을 형성하여 화학적으로 흡착 된 전극을 사용 할 때 전극/용액 계면에서 관측 되는 전기화학 정류 전류와 전압 사이의 관계에 대한 상관관계를 소개 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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