기후변화는 더 이상 피할 수 없는 매우 중요한 문제다. 온실가스 중 큰 비중을 차지하는 이산화탄소 배출을 억제하거나 제거하기 위한 많은 연구들이 진행되고 있다. 최근에는 CCS 중 하나인 지중저장(underground storage)의 대안으로 해양에 이산화탄소를 저장하는 기술인 AWL(Accelerated Weathering of Limestone)을 이용한 해양저장(ocean storage)에 대한 연구가 진행되고 있다. AWL은 이산화탄소를 중탄산이온 형태의 농축수로 만들어 해양에 방류하여 희석 저장시키는 방법으로, 대기 중 재방출이 거의 발생하지 않고 배출된 농축수는 해양의 알칼리도를 높여 해양산성화를 방지할 수 있는 장점이 있다. 금회 연구는 AWL에 의한 방법 중 중탄산이온 농축수의 해양방류 시 이산화탄소 등을 포함하는 용존 무기탄소(DIC, Dissolved Inorganic Carbon)의 거동특성을 파악하기 위한 목적으로 수행하였다. 연구대상 해역은 충분한 수심과 작업효율성이 확보되는 울릉도 부근으로 설정하였으며, 거동특성을 파악하기 위하여 표층방류(surface discharge)와 수중방류(submerged discharge)에 의한 물질확산을 계산할 수 있는 CORMIX모형을 채택하였다. 실험결과, 방류 시점으로부터의 희석률을 고려했을 때, 표층방류 시나리오가 농축수 방류에 가장 적합한 방식이라고 사료된다.
초임계 이산화탄소를 건조 전처리 방법으로 사용하여 사과의 성분변화를 관찰하였다. 총 페놀 함량은 초임계 이산화탄소 온도와 압력이 증가 할수록 생과일과 무처리구 보다 낮은 함량을 나타내었다. Vitamin C, 유리당 및 유기산의 함량은 전처리 구간이 무처리구 보다 낮았고, 초임계 이산화탄소 압력과 온도 따라 큰 차이는 없었다. 이와 같은 결과는 초임계 이산화탄소의 용매적 특성이 핵산에 가까워 극성물질에 대한 용해력이 높지 않은 상태에서 고압으로 인해 압착되고 고압을 제거할 때 식품성분들이 이산화탄소와 동반해 유리되기 때문인 것으로 생각된다.
We report that the novel covalent organic frameworks (COFs) are capable of reversibly providing an extremely high uptake capacity of carbon dioxide and hydrogen at room temperature. These COFs are designed based on the multiscale simulations approach via the combination of ab initio calculations and force-field calculations. For this goal, we explore the adsorption sites of carbon dioxide and hydrogen on COFs, their porosity, as well as carbon dioxide adsorption isotherms. We identify the binding sites and energies of $CO_2$ on COFs using ab initio calculations and obtain the carbon dioxide adsorption isotherms using grand canonical ensemble Monte Carlo calculations. Moreover, the calculated adsorption isotherms are compared with the experimental values in order to build the reference model in describing the interactions between the $CO_2/H_2$ and the COFs and in predicting the $CO_2$ and $H_2$ adsorption isotherms of COFs. Finally, we design three new COFs, 2D COF-05, 3D COF-05 (ctn), and 3D COF-05 (bor), for the high capacity $CO_2/H_2$ and $H_2$ storage.
금속유기구조체(metal-organic frameworks, MOF)는 넓은 비표면적, 규칙적인 구조 및 높게 분산된 금속 성분 등 뛰어난 물리화학적 특성으로 인해 활발한 연구가 이뤄지고 있는 다공성 물질이며, 특히 가스의 흡착, 분리 매체로서 뛰어난 성능이 보고되고 있다. MOF를 이용한 온실가스 이산화탄소의 흡착 연구는 상온 고압 영역에서 이산화탄소 저장 공정과 상온 저압 영역에서 이산화탄소 흡착 공정의 두 범주로 나눌 수 있으며, MOF의 넓은 비표면적 외에도 (1) MOF의 빈 배위결합 자리, (2) MOF의 기능화, (3) MOF의 상호 침투 효과, 및 (4) 이온 교환 효과를 이용한 연구 결과가 보고되고 있다. MOF 물질들은 비교적 낮은 수분 및 열에 대한 안정성이 문제로 제기되고 있으며, 제올라이트 유사 구조체(zeolitic imidazolate frameworks, ZIF) 또는 유기 골격 구조체(covalent organic frameworks, COF) 물질의 이산화탄소 흡착 특성이 거론되고 있다. 본 소고에서는 MOF를 이용한 이산화탄소 흡착에 대한 최근의 연구 결과를 본 연구실의 실험 결과를 중심으로 간략히 소개하고자 한다.
지구온난화가 세계적으로 이슈가 되면서 이산화탄소 포집 및 저장기술의 개발에 관한 많은 노력이 집중되고 있다. 이중 이산화탄소 지중저장은 포집된 이산화탄소를 초임계 상태로 지하의 암반층에 안정적으로 저장하여 대기로의 유출을 방지하는 기술이다. 이와 같이 저장된 이산화탄소의 유출을 막기 위해 콘크리트를 사용하는데, 이 때 콘크리트는 매우 공격적인 형태의 중성화로 인해 내구성이 열화될 수 있다. 그러므로 본 연구에서는 이에 대한 안정성을 높이기 위해 포틀랜드 시멘트에 인산칼슘을 혼입하여 지구상에서 가장 안정적인 물질중 하나인 수산화인회석을 생성시키고자 하였다. 따라서 본 연구에서는 인산칼슘을 혼입한 포틀랜드 시멘트 페이스트의 수화온도, 점성, 응결 및 경화, 압축강도 변화를 분석하였다. 그 결과, 인산칼슘이 혼입되면 페이스트의 점도를 증가되나 최대수화온도는 낮아지고, 28일 압축강도 또한 저하되는 것으로 나타났다. 특히 인산이수소칼슘은 포틀랜드 시멘트와 함께 사용하기는 어려운 것으로 나타났으며, 인산수소칼슘 및 인산삼칼슘을 혼입한 경우에는 장기강도 성상을 확인한 후 활용가능성을 타진할 필요가 있는 것으로 나타났다.
전 세계적으로 주목받는 탄소 포집 및 저장 기술(CCS)은 현재 많은 연구가 이루어져서 대규모 탄소 포집이 가능한 시점에 있다. 이에 대규모 이산화탄소 포집에 적합한 저장 기술 또한 주목을 받고 있는데, 그 중 하나가 이산화탄소 원유 회수증진 공정($CO_2$-EOR)이다. 이는 이산화탄소의 지중저장은 물론 원유 회수를 증가시키므로, 환경적인 측면과 경제적인 측면을 모두 만족시킬 수 있는 방법이라고 할 수 있다. 본 연구에서는 다공성 매질인 저류층을 통과하는 원유와 이산화탄소 혼합유체의 흐름을 모델링하고, 모델링을 통해 이산화탄소 저장 및 원유 회수 증진의 효과를 보이고자 하였다. 혼합유체를 모델링하기 위해 Darcy-Muskat의 법칙으로부터 확산성, 점도 변화를 추가 고려하여 저류층 내 압력과 포화도를 계산하였고, 수치 해석적 모델링을 위해서 유한체적법(finite volume method)을 이용하였다. 그 결과, 저류층 내 원유와 물, 이산화탄소를 주입했을 경우 각 주입물질별 시간에 따른 압력과 포화도의 변화를 예측할 수 있었고, 이산화탄소 주입 방법이 물을 주입하는 방법보다 원유 회수 측면에서 더 유리한 것을 확인할 수 있었다.
Wollastonite는 대표적인 이산화탄소 반응경화 물질로서 이산화탄소와 직접적으로 반응하여 탄산칼슘과 실리카겔을 형성한다. 따라서 이는 의심의 여지 없이 이산화탄소 저장 및 활용에 사용될 수 있는 핵심적인 기술이다. 본 연구에서는 실리카 원료로서 고가의 실리카퓸을 대체하기 위해 모래와 폐유리를 사용하여 실험해 보았다.
이산화탄소의 지중저장이 가능한 것으로 알려진 대염수층에서, 과임계이산화탄소 접촉에 의한 대표적 규산염 광물인 장석류의 지화학적 변화를 규명하기 위해 고압셀 실험을 실시하였다. 단일 시료광물인 사장석($[Ca:Na_2]O{\cdot}Al_2O_3{\cdot}2SiO_2$)과 정장석($KAlSi_3O_8$) 슬랩을 과임계이산화탄소를 형성하는 지중 조건을 재현한 고압셀 내부(100 bar, $50^{\circ}C$)에 고정시킨 후, 과임계이산화탄소와 30일 이상 반응시켰다. 고압셀 실험은 pH 8로 적정한 증류수(염수의 pH)를 포함한 과임계이산화탄소-염수-장석 반응과 염수를 제외한 과임계이산화탄소-장석 반응으로 구분하여 실시하였다. 반응 시간에 따른 장석의 표면 변화를 규명하기 위하여 광물 슬랩 평균 표면 거칠기 변화, 물 시료 내 용존 이온 변화, 반응 후 고압셀 내부에 형성된 침전물 성상을 규명하였다. 과임계이산화탄소-염수-장석 반응 실험 결과 사장석 표면의 평균 거칠기 값이 실험 전에는 0.118 nm에서 반응 30일 후에는 2.493 nm로 약 20배 이상 증가하였으며, 정장석 표면의 경우에도 표면 평균 거칠기 값은 0.246 nm에서 1.916 nm로 증가하였다. 이러한 표면 거칠기 변화는 SPM 이미지 사진에서도 관찰되어, 지중 대수층의 장석은 지중 주입된 과임계이산화탄소와 공극 내 존재하는 염수와 접촉하여 수 개월 이내에 용해/침전 반응이 진행될 것으로 판단되었다. 과임계이산화탄소에 의해 고압셀 내 물시료의 pH는 4로 떨어졌고, 사장석 슬랩 실험의 경우 물시료의 양이온 농도 분석 결과 $Ca^{2+}$와 $Na^+$ 농도가 75 mg/L, 50 mg/L로, 가장 많이 용해되는 것으로 나타났으며, 정장석의 경우 $Al^{3+}$, $K^+$, $Si^{+4}$, $Na^+$ 순으로 용존 이온 농도가 높았다. 고압셀 안에 침전된 고상 물질의 성분 분석결과 사장석 실험의 경우 Ca를 다량 함유한 무정형의 규산염 물질이었으며, 정장석의 경우에는 카올리나이트가 침전됨을 알 수 있었다. 염수를 제외한 과임계이산화탄소와 장석만을 반응시킨 셀실험의 경우에는 반응 시간에 따른 광물 표면의 평균 거칠기 값의 변화나 광물 표면의 용해현상도 거의 나타나지 않아, 물이 없는 환경에서 광물과 과임계이산화탄소와의 반응에 의한 광물의 상변화 정도는 현저하게 낮을 것으로 판단된다.
Solid SCR에 사용 가능한 암모니아 저장물질의 하나인 암모니움 카바메이트는 열 분해시 이산화탄소 가스와 암모니아 가스를 생성하며, 분해 온도인 $60^{\circ}C$ 이하에서 암모니움 염으로 재결합되는 단점이 있다. 이러한 재결합 현상을 극복하기 위하여, 희석기체인 압축공기를 이용하여 기초가시화 실험을 수행하였다. 또한, 재결합 현상을 계량화하기 위하여, 재결합 물질의 무게변화를 측정하기 위한 간단한 장치를 만들어 자동차환경에서 사용되는 SUS재질의 3가지 관경에 크기에 대한 상관관계를 검토하였다. 아크릴 튜브로 제작된 온도조절이 가능한 가시화 실험장치에, 암모니아 가스, 이산화탄소 가스, 희석기 체인 질소 가스를 공급하며, 재결합 방지를 위한 온도, 압력, 희석유량과의 관계를 고찰하고, Chapman-Enskog Theory에서 파생된 Diffusivity를 사용하여 재결합 조건을 유추할 수 있는 지표로 사용하고자 한다.
과거 연료소모량과 오염물질 배출량을 추정하기 위한 연구에서는 주로 속도변수를 이용하였으나, 속도의 변화에 따른 연료소모량 및 오염물질 배출량의 변화를 올바르게 반영하지 못하는 문제점이 대두되었다. 이러한 문제점을 극복할 수 있는 대안으로 평가받는 것이 가속도이다. 이처럼 가속도 변수가 중요하게 다루어지고 있으나 여전히 연료소모량이나 오염물질 배출량과 관련하여 급가속을 판단할 만한 기준이 모호하다. 이에 본 연구에서는 연료소모 및 $CO_2$ 배출량을 증가시켜 급가속으로 판단할 수 있는 가속도 임계치를 추정하고자 하였다. 가속도 임계치 및 모형추정을 위해 LPG 중형 승용차량에 장착한 차량 정보 저장장치로부터 가속 주행실험시 수집한 실시간 데이터를 수집 분석하였다. 가속의 특성상 동일한 가속도라 할지라도 정지상태인지 여부에 따라 동일한 가속도에 대한 연료소모량, $CO_2$ 배출량이 상이하게 나타난다. 따라서 실험을 통해 정지상태에서 가속시 관성을 극복하기 위한 동력이 요구되는 속도의 범위를 확인하고 이중 출발 가속주행시 임계가속도를 도출하였다. 가속 주행실험 결과 연료소모 및 $CO_2$ 배출 증가량이 급격히 증가되는 임계가속도를 도출하기 위해 CART 분석을 이용하였으며, 그 결과 정지 상태에서 가속하는 경우 $2.598m/s^2$, 의 가속도가 연료 및 $CO_2$ 배출량을 크게 증가시키는 임계 가속도인 것으로 추정되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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