비소 오염이 심각한 것으로 알려진 울산광산과 인근지역의 수환경에 대한 비소 오염도와 종 분포 특성을 조사하였다. 채취한 광산 내 지하수 시료의 62%에서 우리나라 먹는물 수질 기준인 0.05 mg/l를 초과하는 비소 농도가 검출되었다. 비소는 모두 무기종으로, As(V)가 우세하고 일부 지점에서 As(III)이 검출되었다. 지하수 내 비소는 관측정을 통한 산화환원환경의 변화로 인해 새로운 평형으로 이동하는 과정 중으로 유추된다. 주변수계는 울산광산과 천곡약수가 비소의 주 오염원으로 파악되며, 지하수와 하천수 시료의 $30{\sim}33%$가 총 비소농도 0.05 mg/l를, $60{\sim}67%$ 시료가 0.01 mg/l를 초과하였다. 특히 천곡약수는 0.345 mg/l의 비소 농도를 보여 먹는물 수질기준의 7배에 달하는 오염도를 보인다. 지하수와 천곡약수에서 비소는 모두 As(V) 형태로 존재하였으나, 농도가 높은 일부 지점에서는 As(III)이 검출되었다. 한 지점에서는 DMA, AsB와 같은 유기비소가 소량 검출되어, 비소의 종 변이 또는 유기적 기작의 관련성을 제시한다.
다양한 오염원을 통해 토양에 유입된 비소는 작물을 통해 인체로 전이되어 심각한 질환을 유발한다. 특히 가금류 사료에 첨가되는 록살슨(roxarsone)의 경우 퇴비 중에 포함되어 토양으로 유입되면 독성이 강한 무기비소로 변환된다. 본 연구에서는 비소 오염토양의 안정화 공법 적용을 위해 산업부산물인 영가철과 제강슬래그를 투입하여 토양 내 비소의 안정화 연구를 수행하였다. 비소(무기비소)와 록살슨(유기비소)으로 오염된 토양에 영가철 및 제강슬래그를 0%(w/w), 1%(w/w), 3%(w/w), 5%(w/w) 처리하고 30일 간 반응시킨 후 비소의 저감정도를 살펴본 결과 왕수추출에 의한 비소의 총함량은 무처리구에서 비소 오염토양이 2,285 mg/kg, 록살슨 오염토양이 6.5 mg/kg으로 나타났다. 1 N HCl 가용성 비소는 비소 오염토양의 무처리구가 1,351 mg/kg, 영가철 처리구가 713~1,034 mg/kg로 무처리구 대비 최대 40% 이상 감소하였다. 제강슬래그 처리구의 경우 1 N HCl 가용성 비소농도가 소폭으로 감소하였으며 5% 처리구(1,245 mg/kg)에서 통계적으로 유의성 있는 감소효과가 나타났다. 록살슨 오염토양에서는 영가철 1~5% 처리 시 비소의 농도가 0.69~3.13 mg/kg으로 처리 간에 유의성 있게 감소하는 경향을 나타내었으며 제강슬래그의 처리는 통계적으로 유의성 있는 감소효과는 발생하지 않았다. 특히 록살슨 오염토양은 영가철과 제강슬래그 처리 시 검출되는 비소의 양이 무처리구보다 증가하는 것으로 나타나 유기비소인 록살슨이 무기비소로 변환되는 과정에서 영가철과 제강슬래그가 영향을 끼친 것으로 판단되었다. 0.01 M $CaCl_2$ 에 의한 추출(유효태 비소) 결과 비소오염토양의 무처리구 유효태 비소농도는 0.85 mg/kg, 영가철 5% 처리구에서 0.06 mg/kg 로 무처리구 대비 90% 이상 감소하였다. 비소오염토양에 대한 제강슬래그 처리에서는 제강슬래그에 함유된 인과 토양 내 비소가 경쟁하면서 처리량이 증가함에 따라 비소농도가 증가하였다. 록살슨 오염토양의 경우 영가철과 제강슬래그 처리량 증가에 따라 비소의 농도가 감소하였으나 무처리구에 비하여 비소가 높게 검출되었다. 이는 토양에 투입된 영가철과 제강슬래그가 유기비소에서 무기비소로의 변환과정에 영향을 준 것으로 판단된다. 특히 토양 내 인산과 비소는 철에 대해서 경쟁반응을 하는데 이는 영가철 처리 시 검출되는 비소농도에 영향을 미친 것으로 판단되었다.
국내 유통되고 있는 농산물에 대한 비소 함량을 확인하여 국민의 식품별 섭취량을 고려한 비소 위해성을 평가하였다. 총 비소 함량은 microwave장치를 이용해 전처리한 후 ICP/MS로 측정하였으며, 농산물 중 유기 (AsC, AsB, MMA, DMA) 및 무기비소 (As(III), As(V)) 함량을 측정하기 위해 50% 메탄올을 이용한 액액추출법과 이온교환크로마토그래피를 활용한 HPLC-ICP/MS법을 사용하였다. 비소 함량 실태조사를 위해 국내 유통 중인 농산물 20개 품목, 329건을 수거하였으며, 농산물 중 총 비소 함량은 0.001~0.718 mg/kg인 반면 무기 및 유기비소 함량은 모든 시료에서 검출한계 이하이었다. 노출 및 위해평가를 위해 농산물별 섭취를 통한 비소 노출량을 산출한 후, JECFA에서 설정한 PTWI값 대비 위해도를 평가하였으며 비소의 PTWI 는 무기비소로써 15 ${\mu}g$/kg b.w./week이다. 쌀을 제외한 농산물 섭취를 통한 총 비소 및 무기비소의 중간노출량은 0.0002~0.012, 0.0001~0.001 ${\mu}g$/kg b.w./day 이었으며, 이는 PTWI 대비 0.01~0.5%, 0.002~0.1%에 해당 하였다. 쌀을 통한 총 비소 및 무기비소 중간노출량은 0.603, 0.041 ${\mu}g$/kg b.w./day이었으며, 각각 PTWI 대비 28.1%, 1.9%에 해당하였다. 따라서, 국내 유통되는 농산물 섭취를 통한 비소의 노출량은 JECFA의 안전권고치보다 낮았으며, 우리나라 국민은 농산물에 존재하는 비소의 위해성으로부터 안전한 것으로 사료된다.
어류콜라겐 56건을 ICP-MS (Inductively coupled plasma-mass spectrometer)를 이용한 총비소 분석과 HPLC-ICP-MS (High performance liquid chromatography-Inductively coupled plasma-mass spectrometer)를 이용한 비소화학종 분석을 진행하였다. 그 결과 총비소 평균농도는 40.103±81.133 ㎍/kg (N.D.~586.686), 비소화학종 평균농도는 30.070±50.378 ㎍/kg (N.D.~313.871), 비소화학종 중 무기비소(As(III)와 As(V)의 합)의 평균농도는 24.610±32.706 ㎍/kg (N.D.~129.331)이었으며, As(V)가 가장 높은 비율을 차지했다. 콜라겐 제품 유형은 비소에 대한 기준·규격이 없으며, 본 연구 결과는 국내외 비소 기준과 기존 연구결과와 비교하였을 때 상대적으로 안전한 수준이라고 판단되었다. 그러나 1개 제품에서 총비소 586.686 ㎍/kg, 무기비소 8.119 ㎍/kg, 유기비소인 Dimethyl arsenate (DMA)가 305.752 ㎍/kg으로 캐나다의 유기비소 기준과 비교하였을 때 높게 검출되었다. 따라서 콜라겐 제품의 비소 안전을 확보하기 위해 지속적인 모니터링과 기준·규격 설정이 필요할 것으로 판단된다.
본 연구는 이성분계의 화학종 모델링과 삼성분계의 흡착 모델링으로부터 As(III)와 As(V)의 적철석 표면 흡착에 휴 믹산의 영향과 그 결합기작을 고찰하였다. 비소와 휴믹산의 유기 결합의 모델링은 음이온 사이의 정전기적인 반발력 과 비소의 유기 결합을 위한 결합금속의 영향을 고려한 결합 모델이 적합하였다. 삼성분계의 흡착 실험 자료와 비교 할 때 이성분계의 고유상수를 사용한 음이온 경쟁 모델이 음이온 경쟁에 따른 비소의 흡착량과 일치하였다. 반면, 비 소의 유기 결합량의 감소와 휴믹산과의 음이온 흡착경쟁이 흡착량을 감소시키기 때문에 단순합모델은 양이온 중금속 과는 반대로 모델의 편차를 보였다. 반응 기작의 관점에서 휴믹산의 공존하에 비소 유기결합 화학종과 중성화학종의 As(III) 및 음이온의 As(V)가 속착물을 형성하며, 경쟁적으로 적철석 표면으로 이동하여 흡착하게 된다.
1. 수도 내도열병품종의 다수재배 기술의 보급으로 잎집무늬마름병의 발생은 7월초로 크게 한기화되었음으로 약제방제적기도 7월상순 부터 8월상순 까지로 과거보다 $10\~20$일 앞당길 것이 불가피하다. 2, 잎집무늬마름병의 방제는 발병 초기일수록 효과적 임으로 7월초의 발병초기와 7월하순 이후의 발생최성기의 2회 약제시용은필수적이며 발생 후기인 8월 중, 하순 이후의 실기방제는 비경제적이다. 3. MAFe제은 강력한 예방과 고도의 치료효과를 겸유하고 있으며 다른 유기비소제와는 달리 품종과 시용 시기 및 부에 따른 약해도 안전하며, 수도용 타살균약나 살충제와의 혼용 사용에도 유리하다. 4. 작물중의 유기비소$(As_2O_3)$의 함유량은 현미중에는 평균 0.2ppm에서 0.65ppm 이하 임으로 농수산부의 정적 허용기준인 3.5ppm에는 크게 미달하나, 년중 4회하상의 과용이나 출수기 이후의 시용은 지양 할 필요가 있다. 5. 잎집무늬마름병 방제면적은 최근 수배로 급증되어 이에 따른 농약 소요량은 1973년의 약 10배이며, 공급액으로는 격증되고 있는데 ha 당 농약대는 약종에 따라 $4\~15$배의 차이가 있이 200ha당 전방면적에 소요되는 농약대도 10억원 이하에서 120억원 이상으로 큰 차이가 있으니 미 생산비와 농민부담을 경감하기 위해서도 MAFe 제의 공급은 부득기하다. 6. MAFe제(네오아소진 액제, 분제)는 다른 유기비소제와는 달리 적기 적량 시용으로 약효와 경제성이 항생제를 우월할 뿐아니라 약해와 독성에 안전하며, 토양 및 작물중의 잔류도 문제시되지 않음이 확인되었음으로, 수도 병해충 동시방제를 위한 혼합제 개발과 저항 또는 공동방제에의 적극적이용이 기대되며 현행의 농약안정사용기준 이상의 규제는 불필요하다.
솔잎의 기능기를 변형한 인산화 솔잎을 이용한 비소 제거에 관한 연구가 수행되었다. 인산화 솔잎의 표면 상태는 FT-IR, SEM(Scanning Electron Microscopy) 그리고 EDX(Energy Dispersive X-ray)을 이용하여 확인하였다. 비소의 제거율은 pH 7에서 약 98%로 가장 높았다. 또한 대부분의 흡착은 교반 후 30분 내에 이루어 졌으며 비소 이온 용액의 pH는 약 pH 6.5에서 pH 2.4로 시간에 따라 감소하였다.
본 연구는 유통 중인 곡류 87건 및 그 가공식품 66건을 대상으로 발암물질인 무기비소의 오염도를 조사하였다. 높은 분리능과 감도를 가진 HPLC-ICP/MS를 이용하여 무기비소 As(III), As(V) 및 유기비소 MMA, DMA, AsB, AsC를 분석했으며, ICP/MS로 총비소를 정량하였다. 모든 곡류에서 무기비소가 검출되었으며, 곡류의 총비소는 약 70-85%의 무기비소와 약 10-20%의 DMA로 구성되었다. 곡류 분석 결과, 담수재배 종인 쌀과 흑미에서 높았고, 밭재배 잡곡은 오염도가 낮았다. 쌀의 평균 무기비소 농도는 쌀눈 0.160 mg/kg, 현미 0.135 mg/kg, 백미 0.083 mg/kg으로 외피에 비소가 많은 것으로 조사되었다. 곡류 가공식품은 원재료의 종류와 함량에 따라 무기비소 농도가 달랐으며, 현미와 쌀눈 가공 제품에서 검출량이 많았다. 모든 시료는 기준규격을 초과하지 않았지만, 섭취 빈도가 높으므로 식품 안전을 위해 지속적인 모니터링이 필요할 것으로 판단된다.
토양의 카드뮴과 비소함량이 작물생육에 미치는 영향을 구명하기 위해서 작물의 흡수 및 중금속 stress로 인한 polyamine함량 변화를 조사하여 작물의 중금속 내성기작의 기초자료를 얻고자 수행하였다. 토양의 카드뮴과 비소처리로 작물의 생체중은 감소하였고 상추의 흡수량도 중금속처리량에 비례하여 증가하였으며 특히 비소보다 카드뮴처리로 생체중 감소 및 흡수축적양상이 크게 나타났다. 상추의 polyamine함량은 카드뮴 및 비소처리에 따라 증가하였고 카드뮴보다 비소처리에서 putrescine 및 cadaverine 함량이 높게 나타났다. 시험후 토양의 형태별 중금속함량은 치환형, 묽은산 추출형, 유기결합형이 카드뮴처리구에서 5.6, 42.9, 56.7 %, 비소처리구에서 17.6, 25.0, 24.1 %가 증가하였다. 카드뮴 처리구에서 토양의 치환형, 묽은산 추출형 및 잔류형 카드뮴 함량은 잎과 뿌리의 카드뮴함량과 고도의 정의 상관을 보였고 비소처리구에서는 토양의 모든 형태가 뿌리의 비소함량과 정의 상관을 보였다.
수소화물 발생법-원자흡수 분광계를 이용한 무기비소의 분석 시 예비환원제로써 L-Cysteine, KI, $FeSO_4$의 최적 조건을 찾고자 하였으며, 이들이 분석에 미치는 영향을 서로 비교 연구하였다. 이와 더불어 $H_2SO_4$-trap에 의하여 시료 중 공존 가능성이 있는 유기비소인 MMA(monomethylarsonate)와 DMA(dimethylarsinate)를 제거하여 무기비소만을 분리 분석하였다. 1.8 M 염산과 0.08 M 질산의 혼합산에서 비소 표준용액 20 ppb는 산을 넣지 않았을 때보다도, 높은 흡광도를 나타내었다. L-Cysteine의 경우 0.5 g 정도를 취하고 약 0.07 M의 질산이나 염산의 약 산성 조건에서 30 분 이상을 반응시켰을 경우에 완전히 As(V)는 As(III)로 환원되었다. KI의 경우, 3 g 정도를 취하고 약 0.8 M의 질산 조건에서 1시간 이상 반응시켰을 경우에 완전히 As(V)는 As(III)로 환원되었다. $FeSO_4$의 경우에는, 다른 예비환원제와 비교하여 NaBH4와 $Fe^{2+}$의 반응으로 인한 침전물의 생성으로 튜브내부가 막히게 되어, As(V)가 As(III)로 환원되는 효율의 재현성이 없었다. 분석결과의 정확도를 확인하기 위하여, NIST SRM 1643C Trace Elements in Water ($82.1{\pm}1.2ng/mL$)를 사용하였으며 그 결과는 KI를 예비환원제로 사용하였을 경우에는 97.5%의 회수율이고 L-Cysteine를 예비환원제로 사용하였을 경우에는 101.9%의 회수율로서 두 경우 모두 만족할 만한 수준이였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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