파이로프로세싱에서 전해제련은 액체카드뮴음극(liquid cadmium cathode, LCC)을 이용하여 우라늄과 초우라늄원소(TRU)를 동시에 회수하는 공정이다. 액체카드뮴음극의 표면에 전착된 우라늄이 카드뮴 중의 우라늄 용해도(2.35wt%)를 초과하여 전착되면, 표면적이 큰 수지상 우라늄을 형성하여 액체카드뮴 내부로 가라앉지 않고 이 수지상 우라늄 자체가 고체전극으로 작용한다. 따라서 본 연구에서는 Cd-U 상태도를 바탕으로 ${\alpha}$상 우라늄(수지상 우라늄)이 안정하게 존재하는 $500^{\circ}C$와 카드뮴과 우라늄간 금속간 화합물(intermetallic compound)이 형성되는 $440^{\circ}C$의 두 가지의 온도 조건에서 전착실험을 하였다. $440^{\circ}C$에서 정전류법으로 전착한 경우, 우라늄은 수지상이 아닌 알갱이 형태로 전착되었고 액체카드뮴음극의 도가니 밖으로 자라나지 않은 채 카드뮴 풀 중앙을 중심으로 일정하게 적층되었다. XRD 분석을 통해 이러한 전착물이 $UCd_{11}$이라는 금속간 화합물이라는 것을 알 수 있었다. $UCd_{11}$은 카드뮴보다 비중이 커서 전착 중에 액체카드뮴 내부로 침전되므로 교반기를 사용하지 않고도 우라늄과 초우라늄원소를 동시에 회수할 수 있을 것으로 판단된다.
사용후핵연료 금속전환체의 장기저장 안정성 확보를 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화 후보물질인 Nb, Ti, Ni, Zr, Hf 등을 첨가한 모의금속전환체 합금을 제작하여 $200^{\circ}C~300^{\circ}C$ 온도구간에서 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하였다. U-Nb, U-Zr, U-Ti 합금은 순수 금속우라늄보다 무게증가 측면에서의 산화저항성이 높았으나, U-Hf, U-Ni 합금의 경우에는 오히려 순수 금속우라늄보다 산화 저항성이 낮게 나타났다. 시편에 대한 미세성분 및 조직을 광학현미경, SEM, EPMA 등을 통해 분석하였다. 각 합금의 산화율 및 활성화에너지를 구한 결과 U-Nb 합금의 활성화에너지가 높고 산화 저항성이 가장 양호한 것으로 나타나 산화 저항성 후보물질로 선정하였다.
전해정련공정을 통해 생산된 우라늄 전착물은 약 30%의 용융염을 포함하고 있으므로, 순수한 우라늄을 회수하여 금속 잉곳으로 용이하게 제조하기 위해서는 용융염을 먼저 제거하는 공정이 필요하다. 우라늄 전착물의 염증류 거동을 고찰하기 위해서는 염증류의 주요 공정변수인 유지온도와 진공압의 염제거율에 대한 영향를 고찰해야 한다. 이전 연구에서 우라늄전착물에 대한 염증류 거동에 대해 Hertz-Langmuir 관계식을 적용하여 각 용융염의 휘발 조건에 대해 염휘발계수를 얻을 수 있었으며 이로부터 우라늄 전착물에 대해 99% 이상의 염제거율을 나타내는 염증류공정의 조업조건을 도출하였다[1]. 한편, 염증류 장치에서 사용되는 재질인 스테인리스강에 대해 우라늄 전착물에서 염휘발된 우라늄 금속이 스테인리스강의 주성분인 철, 니켈, 크롬 등과 공정(eutectic melt)을 형성하지 않는 온도에서 염증류공정을 수행해야 하는 제한 조건이 따른다. 이번 연구에서는 우라늄 금속과 스테인리스강과의 반응성을 검토함으로써 우라늄 전착물의 염을 99% 이상 제거할 수 있는 조건을 확인하였다. 그리고 염증류 속도를 증진시키며 휘발된 염을 더 효율적으로 회수하기 위해 공급되는 알곤 흐름에 의한 염증류 장치의 열해석을 수행함으로써 알곤 흐름에 의한 우라늄 전착물에 대한 염증류 거동을 고찰하였다.
650$^{\circ}C$의 LiCl-Li$_{2}$O 용융염계에서 10 g U$_{3}$O$_{8}$/batch 규모의 장치를 이용해서 우라늄산화물의 전해환원 특성에 대한 평가를 수행하였다. 일체형 음극은 고체전극, 우라늄산화물과 우라늄산화물을 담아주는 다공성 용기(멤브레인)로 구성된다. 멤브레인 재료로는 325-mesh 스테인레스강막과 다공성 마그네시아 도가니를 사용하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 LiCl-3 wt$\%$ Li$_{2}$O계와 U$_{3}$O$_{8}$-LiCl-3 wt$\%$ Li$_{2}$O계의 순환 전압측정법 결과로부터 전해환원 반웅 메커니즘을 규명하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 우라늄산화물의 직접 및 간접 전해환원에 대한 실험을 수행하였다. 그 결과, 325-mesh스테인레스강막을 사용하여 직접 및 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때 낮은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시키지 못했으며, 마그네시아 다공성 도가니를 사용하여 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때는 높은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시킬 수 있었다
사용후핵연료 금속전환체의 저장 안정성을 높이기 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화물질로 알려져 있는 Nb을 첨가하여 모의 금속전환체 합금을 제작하였다. 모의 금속전환체 합금을 $200{\sim}300^{\circ}C$ 온도구간에서 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하고 무게증가(wt%)를 열중량 분석기(TGA)로 측정하였다. 산화 실험결과 U-Nb 모의 금속전환체는 순수 금속우라늄에 비하여 상당한 산화 저항성을 가졌다. U-Nb 합금의 경우 Nb의 함량 1, 2, 3, 4 wt%에 따라 각각 온도가 $200^{\circ}C$일 경우에는 1.61, 7.78, 11.76, 20.14배 , $250^{\circ}C$에서 1.45, 5.98, 10.08, 11.15배, $300^{\circ}C$에서 1.33, 4.82, 8.87, 6.84배 순수 금속우라늄에 비해 산화저항성이 향상되는 것으로 나타났다. 또한 U-1~4 wt%Nb 합금에 대한 활성화에너지는 17.13~21.92 kcal/mol 로 나타났다.
사용후 핵연료의 건식처리 시 핵연료 다발을 절단하여 voloxidation 즉 휘발산화처리를 하면 고온에 의해 분리가 가능한 핵분열생성물의 분리와 우라늄의 산화에 의한 부피팽창으로 핵연료가 쪼개져서 입도가 작아지고 또한 핵연료가 피복재에서 쉽게 박리되게 된다. 그 결과 폐기물 처리 시에 발열핵종으로 폐기물의 저준위화시에 분리가 요망되는 Cs-137이 분리되는 장점이 있어 습식 재처리에 있어서도 바람직하다. 건식처리에 있어서는 voloxidation 으로 처리된 피복재에는 금속 지르코늄에 불순물로 함유된 우라늄의 의한 방사화 생성물과 피복재 표변에 부착/침투한 방사화 생성물이 방사능을 갖게 된다. 이러한 부착된 TRU 잔류물은 통상 1% 미만으로 알파핵종의 방사능이 원자로에서 배출시에는 고준위 기준치의 약 100배 수준이었다가 30년 냉각후에는 약 1/10 수준으로 저준위화 된다. 지르코늄 금속중에 불순물로 함유된 우라늄의 방사화로 생기는 방사능은 고준위 기준치의 10% 를 넘지 않아서 피복재의 저준위화시에 고려할 필요가 없다. 발생열은 방출시에 고준위 기준치의 약 30 배 수준에서 5년 냉각후에는 기준치 미만이 되며 30년후에는 1/8000 정도로 저준위화 된다. 사용후 핵연료를 습시처리시에 발생하는 고준위 폐기물 중 약 1/4 가 피복재 (hull) 임을 고려하면 피복재의 저준위화는 사용후 연료의 건식처리에 있어서도 필수적인 과정이다. 특히 미국의 고준위 폐기물 처분장 Yucca Mt.의 포기와 우리의 고준위 폐기불 처분장이 공론화되는 싯점에서 저준위화는 매우 필요한 기술이다. 피복재는 방사성 물질의 침투두께가 0.01mm 미만이 대부분으로 저준위화에는 표면제염에 의한 저준위화가 주로 연구되어왔다. 표면제염에 의한 저준화는 이온 빔, laser에 의한 방법, dry ice 분사에 의한 방법이 시도되었다. 염소기체를 이용하여 지르코늄의 산화막을 제거하고자 하였으나 이 산화막이 안정적이어서 표변의 연마, 아크릴 칼의 사용, 표면을 눌러서 처리하는 등 전처리하여서 염소기체 반응에 의한 표면제거 실험이 가장 효과적임이 실험적 결과이었다. 이러한 전처리로 방사능을 1/100 수준으로 낮춘다고 하더라도 지르코늄 금속중에 불순물로 함유된 우라늄의 방사화에 의해 중저준위 폐기물의 범주에서 벗어나지 않으므로 재활용에는 제한이 있다. 또한 전처리(표면제염)하여 분리되는 고준위는 다른 고준위 염폐기물과 함께 처리하여 발열 핵종을 제거하면 중저준위화가 가능하다. 저준위화 된 hull폐기물에는 지르코늄 금속에 불순물로서 함유되어있는 우라늄에 의한 방사능을 갖는데 이들의 제거나 분리는 지르코늄 합금 피복재 원료물질에 불순물로 함유하는 우라늄의 함량을 낮추는 것과 유사한 문제이다. 현재까지 지르코늄합금 피복재에 우라늄이 불순물로 함유된 것을 사용함으로 원자로내에서 방사화되어서 방사능을 갖게 되는 것은 피할 수가 없다. 따라서 저준위화 처리된 피복재는 장기 보관으로 방사능을 감쇠시켜서 재활용하도록 한다. 처리 방법으로는 초고압 압축저장, 시멘트 고화, 합성암석에 의한 고화법 등으로 장기간 보관 후에 금속으로서 재활용한다.
가압경수로 사용후핵연료 (이산화 우라늄)의 리튬환원공정으로부터 생산된 우라늄 금속 전환체에 대한 금속 전환율을 건식방법인 열중량분석법 (T.G.A)으로 측정하였다. 전환체를 고체와 분말로 분류하여 측정한 결과 우라늄 금속 전환율은 각각 90.7~95.9 및 77.8~71.5 wt% 이었다. 금속 전환체의 건식저장 시 열적 산화 안정성을 확인하기 위하여 전환체내에 함유되어 있는 Mo, Ru, Rh 및 Pd 합금에 대한 산화 거동을 조사하였다. 합금을 $600{\sim}700^{\circ}C$의 공기분위기에서 산화시킨 결과 0.40~0.55 wt%의 무게증가를 보였으며 $750^{\circ}C$부터는 표면으로부터 산화가 진행되어 상변화가 일어났다. $900^{\circ}C$에서는 Mo의 휘발에 의한 영향으로 0.76~25.22 wt%의 무게 감소를 나타내었다.
KALMER 우라늄 금속핵연료노심의 평형주기에 대하여 주기길이, 농측도, 중식비의 관점에서 설계인자 변경에 따른 변화를 분석하였다. 유효노심높이, 반경방향 블랑캣의 batch수, 개스팽창모듈(GEM)의 적용성, 노용기내핵 연료저장(IVS)의 사용. 핵연료핀의 직경 증가 둥에 대한 설계 변경이 고려되었다. 본 연구결과를 통하여, 평탄화된 출력분포 및 핵연료의 이용도 향상을 기하면서 설계변경이 타 분야에 미치는 영향을 최소화하고 본래 KALMER의 안전성을 유지하고자 핵연료핀의 직경을 증가시킨 fat pellet 설계방안을 채택하였다
본 총설은 광석으로부터 우라늄의 미생물 침출시 사용하는 Acidithiobacillus forrooxidans, Acidithiobacillus thiooxidans 그리고 Leptospirillum ferrooxidans 등에 역할과 침출반응에 관하여 기술하였다. 미생물에 의한 우라늄의 침출반응은 박테리아가 우라늄 광석과 직접 반응하기 보다는 박테리아가 $U^{4+}$를 산화시키는데 필요한 $Fe^{3+}$를 공급하고, $Fe^{3+}$가 우라늄 광석과 반응하는 간접반응기구(indirect mechanism)에 의하여 일어난다. 건식제련법과 같은 전통적인 금속회수 공정에 비하여 환경친화적이고 경제적인 장점 때문에 저품위 광물자원으로부터 유기금속을 회수하는데 미생물 제련법이 널리 활용되고 있다. 현재 우라늄은 heap, dump 그리고 in situ를 이용한 미생물 침출법으로 회수되고 있다. Bioheap의 공기 투입량, 교반반응용기의 디자인 및 조업 개선 분야에서 기술개발이 지속적으로 이루어졌으며 최근에는 미생물 침출반응에 투입된 박테리아의 특성 개선 및 균주수를 제어하기 위한 molecular biology 분야에서 활발한 연구가 진행되고 있다.
1%, 2%, 5% 및 15%의 가교도를 가진 클로로메틸화된 스타이렌-1, 4-디비닐벤젠에 $OenNdien-H_4$ 거대고리 리간드를 공중합반응으로 결합시켜 이온교환 수지를 합성하여 우라늄(${UO_2}^{2+}$), 칼륨($K^+$), 네오듐($Nd^{3+}$) 금속 이온들의 흡착 특성을 여러 가지 실험 조건하에서 조사하였다. 이들 합성수지의 확인은 염소 함량과 원소 분석 그리고 IR-스펙트럼으로 하였으며, 수지에 대한 금속 이온들의 흡착에 미치는 pH, 시간 그리고 수지의 가교도에 따른 영향들을 조사한 결과 우라늄 이온은 pH 3 이상에서 큰 흡착률을 보였으며, 금속 이온들의 흡착 평형은 2 h 정도였다. 한편, 메탄올용액에서 수지에 대한 흡착 선택성은 우라늄(${UO_2}^{2+}$) > 칼륨($K^+$) > 네오듐($Nd^{3+}$) 이온이었고, 금속 이온의 흡착력은 1%, 2%, 5% 및 15%의 가교도 순이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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