한국에너지기술연구원에서는 중온 ($700{\sim}800^{\circ}C$) 작동용 연료극 지지체 평관형 SOFC 스택을 구성하는 단위 번들을 개발했다. 연료극 지지체 평관형 셀은 Ni/YSZ 서밋 연료극 지지체 튜브, 8몰% $Y_2O_3$ stabilized $ZrO_2$ (YSZ) 전해질, $LaSrMnO_3$ (LSM)과 LSM-YSZ composite 및 $LaSrCoFeO_3(LSCF)$로 구성된 다중층 공기극으로 구성됐다. 제조된 연료극지지체 평관형 셀은 유도 브레이징 법에 의해 페리틱 (ferritic) 금속 캡에 접합됐고, 공기극의 전류집전을 위해 공기극 외부에 Ag 선 및 $La_{0.6}Sr_{0.4}CoO_3(LSCo)$ paste를 이용했으며, 연료극의 전류집전은 Ni felt, wire, 그리고 paste를 이용했다. 단위 번들을 만들기 위한 연료극 지지체 평관형 셀의 반응 면적은 셀 당 $90\;cm^2$ 이었으며, 2개의 셀이 병렬로 연결되어 1개의 단위 번들이 됐고, 총 12개의 단위 번들이 직렬로 연결되어 스택을 구성한다. 공기 및 3%의 가습된 수소를 산화제 및 연료로 사용한 단위 번들의 운전 결과 최대 성능은 $800^{\circ}C$에서 $0.39\;W/cm^2$의 출력이 나타났다. 본 연구를 통해 연료극 지지체 평관형 SOFC 셀의 기본 기술과 KIER 만의 독특한 연료극 지지체 평관형 SOFC 스택을 구성하는 단위 번들의 개념을 확립할 수 있었다.
본 논문에서는 상온상태에서 2W급 직접 메탄올 연료전지 모듈을 구동하여 연료전지 모듈의 성능 특성을 분석하고자 한다. 상온상태에서 연료극으로 공급하는 메탄올의 농도와 유량을 변화를 시켜 상온에서 최적의 메탄올 농도와 유량을 찾고 공기극에 공기를 공급 하였을 때 와 공기를 공급하지 않았을 때 의 연료전지의 출력을 전자 부하기를 이용하여 부하를 주고 메탄올의 유량을 변화 시켜가면서 비교해보았다.
연료전지기술은 환경적으로 유해한 오염물질을 발생시키지 않으려, 높은 에너지 밀도를 가지는 청정에너지기술이다. 특히 고분자전해질 연료전지(Polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC)는 넓은 응용분야로 인해 최근 큰 관심을 받고 있으며, 폭넓은 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 단위전지 내 연료극(anode) 및 공기극(cathode) 촉매 층을 대상으로 고분자전해질연료전지의 운전시간 경과에 대한 성능변화 및 안정성을 예측하는 모델링을 수행하였다 촉매층에서 발생하는 단위전지의 주요한 성능감소 원인으로 연료극에서의 일산화탄소 피독 현상을 고려하였다. 전지의 장기간 운전모델링 결과 연료극에 공급되는 기체 내의 일산화탄소 비율이 클수록 단위전지성능의 안정성이 크게 감소되는 것으로 나타났다. 또한 장기 운전시 공기극의 느린 산소환원반응과 백금의 용해와 소결에 의해 전지의 성능이 감소되는 것으로 나타났다. 이들을 극복하는 방안으로 연료극에 공급되는 수소의 비율을 높이고 공기극의 촉매층 내에 있는 백금양을 높이는 것을 제안하고자 한다.
용융탄산염 연료전지의 장기 운전시 각 전극별 분극의 변화를 Au, $CO_2/O_2$ 기준전극이 부착된 단위전지를 이용하여 성공적으로 해석하였다. 서로 다른 구성요소로 조합된 네 가지 단위 전지를 운전하며 각 전극의 분극을 해석한 결과, 이미 알려진 바와 같이 공기극의 분극 크기가 연료극의 경우보다 큰 것을 실험적으로 측정할 수 있었다. 고온 부식 방지를 위해 cell frame의 wet seal부분에 Al코팅을 한 전지는 6,000시간까지 성능을 유지하여 부식이 전지 성능 저하에 큰 역할을 하고 있음을 알 수 있었다. 한편, $LiCoO_2$가 코팅된 안정화 공기극은 일반적으로 사용되는 NiO 공기극보다 lithiation에 필요한 시간이 길어 운전 초기에 공기극 분극이 크고 성능이 낮았으나 지속적인 운전으로 공기극이 충분히 lithiation되면서 공기극의 분극이 작아지고 성능도 점차 증가하였다. $Li_2CO_3/Na_2CO_3$ 전해질을 사용한 전지는 운전 중 성능이 하락과 상승을 반복하는 진동현상을 보였는데 이는 연료극보다는 공기극의 영향으로 해석되었다. 대부분의 단위전지들이 급격한 성능 하락을 보였을 경우의 공기극 분극은 급격히 증가하였으며 이로써 용융탄산염 연료전지의 수명 향상을 위해서는 공기극의 개선이 필수적이라는 것을 알 수 있었다.
본 논문은 고분자 전해질 연료전지 공기극 유로 내부에서 당량비에 따라 발생하는 플러딩 현상을 가시화를 통해 확인하고, 전류 변화에 따른 물의 운송 특성에 관한 연구를 수행하였다. 공기극 당량비는 1.5, 2.0, 연료극 당량비는 1.5로 고정하여 실험을 수행하였다. 연료전지 공기측 당량비 2.0로 공급하였을 때 1.5와 비교하여 짧은 시간에 물이 생성되기 시작하였으며, 플러딩 영역이 빠르게 생성되는 결과가 나타났다. 또한, 공기극 당량비 1.5로 유지하는 경우 플러딩 영역 이후에 건조화 7.8A 이후 구간에서 건조화가 진행되며, 8A 이후구간에서 건조화가 시작되는 공기극 당량비 2.0에서 작동하는 연료전지와 비교하여 넓은 영역에서 물 생성이 활발하게 이루어져 MEA의 내구성과 수소이온전도도가 우수한 결과를 확인하였다.
고온 운전이 가능한 고체산화물 연료전지의 최대의 장점은 내부개질을 통한 연료의 다양성에 있다. 하지만 기존의 Ni/SYZ전극은 탄소침적에 대한 단점을 가지고 있고, 이를 해결하기 위해 페로브스카이트 구조의 연료극 개발이 진행되었다. 본 연구에서는 페로브스카이트 대체 연료극의 낮은 전기전도도 및 촉매활성을 향상시키기 위해 rGO(reduced graphene oxide)를 Sr0.92Y0.08TiO3(SYT)와 혼합하여 연료극에 대한 성능 평가를 진행하였다. Ni/YSZ(yttria stabilized zirconia)와 SYT에 1wt%rGO를 첨가하여 연료극을 합성하였다. 고온 산화조건에서 전극 제조 후 rGO의 유무 확인은 XPS 및 라만 분석을 통해 확인하였다. rGO/SYT 연료극은 rGO 대비 H2에서 3배, CH4에서 6배의 매우 큰 성능 향상을 보여주었다.
본 연구에서는 용융탄산염형 연료전지의 연료극 전극두께가 과전압에 미치는 영향을 $100\;cm^2$ 급 단위전지를 사용하여 검토하였다. 용융탄산염형 연료전지에서의 수소 산화속도는 충분히 빨라 전극면적이 성능에 크게 영향을 미치지 않을 수 있어, 본 연구에서는 전극의 기하학적 면적의 크기가 과 전압에 미치는 영향에 대해 연구하였다. 평가는 정상분극법과 비활성가스 계단형 첨가법 (ISA)와 반응물 첨가법 (RA)를 사용하여 연료극 두께 0.77 mm와 0.36 mm에 대해 수행하였다. 평가결과 두 전지에서 연료극 과전압이 거의 동일하게 관찰되어 연료극 두께에 의한 과전압의 차이는 발생하지 않았다.
재생에너지로부터 수전해를 통하여 생산된 수소와 포집된 CO2를 활용하여 메탄올을 합성하는 power-to-methanol 기술이 재생에너지를 대용량으로 저장하는 방안으로 제시되고 있다. 본 연구에서는 메탄올을 수소 및 전력 생산에 활용함에 있어 더욱 효율적인 방법으로 연료전지 내부에서 메탄올 수증기개질 반응이 일어나는 내부개질형 용융탄산염 연료전지에 대해 성능 분석을 실시하였다. 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 사용되는 다공성 Ni-10 wt%Cr을 촉매로 메탄올 수증기개질 반응을 수행한 결과 연료전지 운전 조건에서 연료극은 메탄올 수증기개질 반응에 충분한 활성을 나타내었다. 메탄올 수용액을 직접 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 공급한 결과 연료전지의 성능은 외부 개질기를 통하여 생산된 개질가스를 공급하는 경우에 비해 다소 성능이 낮게 나타났으며, 메탄올 공급유량이 비교적 낮은 경우 고 전류밀도에서 불안정한 성능을 나타내었다. 연료극으로부터 생성된 가스를 재순환시킴으로써 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있었으며, 메탄올 전환율도 90% 이상 얻을 수 있었다. 물질수지를 통하여 연료극에서 일어나는 반응을 분석한 결과 전류밀도 및 가스 재순환 유량이 증가함에 따라 메탄올 수증기개질 반응속도가 증가함을 확인하였다. 이상의 결과로부터 별도의 촉매층을 설치할 필요 없이 연료극 만으로도 용융탄산염 연료전지 내에서 메탄올 수증기개질 반응이 가능하며, 메탄올 내부개질형 용융탄산염 연료전지를 통하여 전력과 합성가스를 동시에 생산할 수 있음을 확인하였다.
본 연구에서는 중저온에서 작동되는 연료극 지지체식 평판형 연료전지를 연구하였으며, 저가의 공정인 테입케스팅법을 이용하여 $0.8\~1mn$의 두께와 $25,\; 100,\;150cm^2$크기의 평판형 연료극 지지체를 제작하였고, 연료극 지지체의 특성을 확인하기 위해서 기공률, 가스 투과율 그리고 전기전도도 등을 측정하였다. $12wt.\%$의 결합제를 사용하여 제작된 지지체의 기공률은 $45.8\%$이고 환원 시 $53.9\%$로 증가함을 보였다. 연료극 지지체는 $850^{\circ}C$에서 900S/cm의 높은 전기전도도를 나타내었으며, 1기압 하에서 공기로 측정하였을 때 6l/min의 기체투과량을 보였다. 단전지의 제조는 테잎케스팅 법으로 제조된 연료극 지지체위에 슬러리 디핑 코팅법을 이용하여 전해질과 공기극을 순차적으로 제조하였다. YSZ의 농도를 $10wt.\%\;와\;20wt.\%$로 하여 제조된 전해질의 두께는 각각 form와 300m이었고, 공기극은 LSM-YSZ/LSM/LSCF의 다층 구조로 구성되었다. $10{\mu}m$두께의 전해질은 매우 치밀하였고 3기압 하에서 가스 투과도는 2.5ml/min을 나타내었다. 단전지의 성능 시험에서 $20\~30{\mu}m$두께의 전해질을 갖는 연료극 지지체식 평판형 연료전지는 $750^{\circ}C$에서 0.6V, $300 mA/cm^2$성능을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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