세계적인 자원고갈과 지구온난화와 같은 환경문제가 발생됨에 따라 대체에너지 개발에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 섬유소 기질을 이용한 바이오에탄올 생산은 세계적으로 막대한 자원이 있으며 광합성에 의해 재생산되는 무한한 재원으로서 환경적으로도 대기오염물질을 적게 배출하여 유용한 에너지원으로 각광받고 있다. 하지만 섬유소 기질은 cellulose, hemicellulose, lignin과 같은 고분자 화합물이 유기적으로 결합된 단단한 결정구조로 이루어져 있어 이를 분해하여 원하는 물질을 얻기 위해서는 전처리 과정이 필요하다. 전처리 공정은 바이오에탄올을 생산하는 당화 및 발효공정의 효율 및 반응시간 단축에 기여하며, 특히 섬유소 기질일 경우에는 필수불가결한 공정이다. 전처리 공정은 물리적, 화학적, 생물학적 방법으로 나누어지며, 이러한 방법들 중 기질의 특성과 처리효율에 따라 기술들을 병합하여 사용하기도 한다. 이에 본 연구에서는 산 처리, 암모니아 처리, 과산화수소 처리 및 효소를 이용한 생물학적 처리를 단독 또는 병행하여, 전환된 당 성분 및 함량을 조사함으로서 섬유소계 기질인 채소 음식물류 쓰레기를 대상으로 바이오에탄올을 경제적으로 생산하기 위한 적합한 전처리법을 검토하였다. 전처리 방법별 당화율을 살펴보면, 산 처리와 암모니아-과산화수소-계면활성제 처리가 각각 65.3 % 및 65.7 %로 가장 높았으며, 과산화수소 처리는 16.2 %로 가장 낮았다. 반면 전처리 공정 없이 효소를 이용한 당화만을 실시한 경우에는 4.3 %의 낮은 당화율을 나타내었다. 섬유소계 기질의 전처리 효율을 향상시키기 위해 첨가하는 계면활성제의 효과는 암모니아-과산화수소 및 암모니아-과산화수소-계면활성제 처리의 당화율을 비교한 결과, 뚜렷한 효과를 확인할 수 없었다. 전처리 방법별 당의 성분 및 함량을 비교한 결과 육탄당은 암모니아-과산화수소-계면활성제 전처리에서 가장 많이 검출되었다. 오탄당은 산 처리 후 그 함량이 현저히 높았으며, 오탄당 중 xylose의 함량이 60.49 mg/g로 가장 많이 차지하고 있었다. 이 결과로부터 전처리 방법에 관계없이 당화율은 유사한 수준을 보이지만, 당화된 당의 성분 및 함량에는 큰 차이가 있음을 알 수 있었다. 이당류의 경우 과산화수소 및 암모니아-과산화수소 처리를 제외한 나머지 전처리 방법에서 유사한 수준을 나타내었다. 암모니아 처리 및 과산화수소 처리를 순차적으로 병행한 암모니아-과산화수소 처리에서는 각각의 처리시보다 육탄당의 함량은 증가하였으나 암모니아 처리시보다 이당류의 함량은 감소한 것으로 나타났다.
미분형 고정층 반응기에서 고체산 촉매(HY 제올라이트, $\beta$-제올라이트, HZSM-5)를 이용하여 폐윤활유를 1차 열분해한 오일의 촉매분해 반응을 연구하였다. 촉매의 활성 검토에 사용된 원료물질은 폐윤활유를 반응온도 48$0^{\circ}C$, 반응시간($\tau$) 60분으로 진행되는 벤치규모의 연속공정에서 생산된 제품이다. HY제올라이트의 경우 탄소수 21개 이하의 경유 성분을 얻을 수 있는 최적 반응조건은 WHSV(weight hourly space velocity)=1, 반응온도는 375$^{\circ}C$임을 알 수 있었다. 암모니아 탈착법을 이용하여 전체의 산점 및 강산점 수를 측정한 결과 $\beta$-제올라이트가 가장 많은 것으로 나타났다. 탄소수 21개 이하 성분의 수율을 기준으로 촉매의 활성 순서를 평가할 때 HY제올라이트〉$\beta$-제올라이트〉HZSM-5 임을 알 수 있었다. 또한 코크의 생성량 역시 동일한 순서를 보였다. 이러한 결과를 보인점은 HY제올라이트의 경우 촉매내부 미세기공의 평균직경이 크므로. 반응물이 촉매내부로 쉽게 확산될 수 있어 내부의 산점에서 분해반응의 진행이 적절함으로 나타난 결과로 판단되었다. 이러한 점은 코크의 생성량으로도 확인할 수 있었다.
음식쓰레기, 슬러지 등과 같이 C/N비가 낮은 폐기물을 호기성으로 퇴비화하는 경우 질소 성분이 많이 손실될 수 있으며, 이는 비료성분의 손실, 악취를 비롯한 환경오염 발생 등을 유발할 수 있다. 본 연구에서는 퇴비화 공정에서 질소성 물질의 보존방법을 도출하기 위한 기초 연구로 음식쓰레기를 실험실 규모로 퇴비화하면서 일반적인 호기성 퇴비화 공정에서 일어나는 질소의 거동을 분석하였다. 음식쓰레기는 종이나 나무조각과 혼합하여 퇴비화하였으며, 질소성 물질의 거동을 평가하기 위해 퇴비시료에 포함된 암모니아, 산화성 질소, 유기성 질소를 측정하였다. 배가스로 손실되는 질소도 황산으로 흡수시켜 정량하였다. 퇴비화 반응의 활성화 여부가 유기성 질소의 무기화에 큰 영향을 미치는 것으로 조사되었다. 활성이 좋은 퇴비를 식종한 경우 반응 초기부터 유기성 질소의 무기화가 활발히 진행되어 많은 양의 질소가 손실된 반면 초기의 낮은 pH 기간이 길어지면 유기성 질소의 분해가 지연되는 것으로 나타났다. 암모니아 손실량은 주입된 공기량의 영향이 큰 것으로 판단되며, 암모니아 손실이 증가하면 퇴비의 암모니아 함량이 크게 감소하였다. 질소에 대한 물질수지 분석을 통하여 초기 질소의 28~38%가 암모니아로 전환되었으며, 전환된 암모니아의 77~94%가 가스로 손실된 것으로 나타났다.
볏짚은 섬유소와 헤미셀루로우스의 함유량이 높아, 바이오에탄올 생산을 위한 잠재적 가치가 매우 높은 목질계 바이오매스 원료이다. 본 연구에서는 볏짚으로부터 바이오 에탄올 생산하기 위한 전처리 공정으로써 암모니아 재순환 침출 공정을 적용하였다. 특히 생성된 고형물의 조성과 효소 가수분해도에 전처리 공정의 온도와 반응시간 그리고 암모니아의 농도가 미치는 영향을 조사하였다. 실험을 행한 전처리 공정의 온도, 반응시간, 그리고 암모니아의 범위는 차례로 $150{\sim}190^{\circ}C$, 10~90 min 그리고 0~20 wt%이다. 전처리 공정을 통하여 약 84%의 리그닌과 20~80%의 헤미셀루로우스가 용해되었다. 또, 15 wt%의 암모니아 수용액을 이용하여 $170^{\circ}C$에서 90 min 동안 전처리한 고형 잔재물의 경우 15 FPU/g of glucan의 셀루라제 효소를 첨가하여 약 90%의 효소 가수분해도를 얻을 수 있었다. 셀루라제와 자일란나아제를 함께 사용하면 가수분해도가 현저하게 향상되였으며, 이는 헤미셀루로우스가 가수분해 과정에서 중요한 방해제 역할을 하고 있음을 보여주는 것이다. $150^{\circ}C$에서 20 min 동안 15%의 암모니아수로 전처리된 시료를 이용한 동시당화발효 실험과 동시당화공동발효 실험에서는 각각 13.8 g/L(초기 glucan을 기준으로 81%)와 15.2 g/L(초기 glucan과 xylan의 합을 기준으로 89%)의 에탄올이 생성되었다.
퇴적물과 해수가 충진된 수조에서 배양실험을 수행하여 해수중 용존산소, pH, 암모니아, 질산염, 철 및 망간 농도의 시간에 따른 변화를 측정하였다. 농도변화 자료를 초기속성작용의 화학 반응식에 적용시켜 퇴적물 내 유기물 분해 초기에 나타나는 유기탄소와 유기질소의 분해정도를 파악하였다. 배양실험은 237 hr 동안 진행되었으며 , 각 화학종의 농도변화 양상에 따라 모두 4개의 시간구간으로 나눌 수 있었다($0{\sim}9\;hr,\;9{\sim}45\;hr,\;45{\sim}141\;hr,\;141{\sim}237\;hr$). 각 시간구간의 농도변화로부터 계산된 유기탄소와 유기질소의 C/N비는 각각 6.63, 1.49, 0.81, 0.02로 시간경과에 따라 감소하였다. C/N비의 감소는 유기물분해 초기에 퇴적물중 유기질소가 유기탄소보다 먼저 선택적으로 분해되어 용출됨을 시사한다. 현장에서 채취한 퇴적물 시료와 배양실험 종료 후 수조에서 수거한 퇴적물중 유기탄소 및 유기질소, 공극수중 암모니아 및 유기탄소 등의 농도변화를 상호 비교한 결과도 유기질소의 선택적 분해를 시사하였다.
수중 암모니아성 질소는 각종 수질오염을 일으키는 물질로서 관리대상이다. 인도페놀법을 변형한 발색대 길이 측정으로 암모니아성 질소를 분석하기 위한 기초 실험을 수행하였다. 1-naphthol을 발색제로 사용한 암모니아성 질소 분석에서 최대 흡광도는 720nm 부근의 파장대에서 관찰되었고, 적정 주입양은 $0.5-1.5m{\ell}$였다. 발색 반응은 신속히 진행되어 20분이 경과하여 전체 최고 흡광도의 80%으로 나타내었고, 발색 시약을 조제하는 과정에서 NaOH 농도는 1.5-2.5M 농도로 설정하였으며, 초기 pH는 영향을 미치지 않았다. 또한, $25^{\circ}C$의 온도에서는 발색대의 길이에 미치는 영향이 미미한 것으로 나타났다.
산업폐수 속의 대표적인 색도유발물질인 염료를 효과적으로 제거하기 위한 생체흡착제로 폴리에틸렌이민을 키틴에 가교결합한 PEI-chitin을 개발하였다. 대표적인 반응성염료인 Reactive Orange 16 (RO16)을 모델염료로 사용하였고, RO16에 대한 PEI-chitin의 흡/탈착 능력을 평가하기 위해 pH의 영향, 등온흡착, 흡착속도론, 탈착 실험을 수행하였다. 그 결과, Langmuir 식에 의해 산출된 최대흡착량은 pH 2에서 266.3 mg/g이었고, 흡착평형에 도달하는 시간은 50 mg/L에서는 약 20분, 100 mg/L에서는 약 60분 그리고 200 mg/L에서는 약 240분으로 평가되었다. 탈착실험은 암모니아/에탄올 혼합용액, NaOH, $NaHCO_3$, $Na_2CO_3$를 용리액으로 이용하여 평가하였으며, 암모니아/에탄올 혼합용액에서 75.24%로 가장 높은 탈착율을 보였다.
<ㅆㄸㅌ>$VO^{2+} 촉매가 존재하는 수용매에서 과산화수소에 의한 n-부틸아민의 산화반응은 n-부틸아민, 산 및 촉매인 VO^{2+}$농도에 대해서 각각 일차의존성을 보여주었다. 이 산화반응은 처음에는 이민중간물질이 생성된 다음에 가수분해되어 부틸알데히드와 암모니아를 생성한다. 이 반응의 속도결정단계는 n-부틸아민의 탈수소화반응이 일어나 이민이 생성되는 과정임을 제시한다.
본 연구는 $Co^{60}\;{\gamma}-ray$ 선원을 이용한 그래프트 공중합 방법으로 설폰형 이온교환 섬유를 합성하였다. 공중합체 합성 시 스티렌 단량체의 농도가 50 v/v%에서 그래프트율이 가장 높게 나타났으며, 총 조사선량이 증가할수록 그래프트율은 증가하였다. 그래프트율과 반응온도가 증가함에 따라 설폰화율은 증가하였으며, 반응시간 20분에서 가장 높았다. 이온교환 섬유의 이온교환 용량과 함수율은 설폰화율이 증가함에 따라 모두 증가하였으며, 각각 최대 4.76 meq/g, 23.5%이었다. 암모니아 흡착량은 이온교환 용량 및 암모니아 농도가 증가함에 따라 증가하였으며, 10회 이상 반복 사용하여도 암모니아 흡착량은 변하지 않았다.
고농도 암모니아성 질소를 함유한 프로피온산의 처리시 유기물과 입상슬러지의 거동을 평가하기 위하여 12개월간 상향류 혐기성 슬러지 블랭킷 (UASB) 반응조를 운전하였다. UASB 반응조의 경우 암모니아성 질소 농도 6000mg-N/L까지는 80%의 COD 제거가 가능하였다. 암모니아성 질소 농도를 고농도로 유지하는 경우 유출수의 프로피온산의 농도는 증가하였으나 초산 농도는 상대적으로 매우 낮게 유지되었다. 암모니아성 질소 농도 8000mg-N/L에서는 낮은 메탄 발생량에도 불구하고 유출수의 휘발성 현탁 고형물 농도가 증가하였으며, 이는 입상슬러지의 체외고분자 물질의 감소에 기인하는 것으로 판단된다. 개미산, 초산 및 프로피온산을 기질로 이용한 비메탄 활성도는 암모니아성 질소 농도 증가에 따라 감소하는 경향을 보였다. 일반화된 비선형 모델을 이용하여 산정한 동력학적 상수값은 개미산, 초산 및 프로피온산을 기질로 사용한 경우 각각 3.279, 0.999 및 0.609로 나타났다. 비메탄 활성도에 50% 저해를 미치는 암모니아성 질소 농도는 개미산, 초산 및 프로피온산을 기질로 이용한 경우 각각 2666, 4778 및 5572mg-N/L로 나타나 수소 이용 메탄균의 저해가 가장 큰 것으로 나타났다. 입상슬러지는 대나무 모양(bamboo-shape form)의 methanothrix 형태의 미생물이 주종을 이루고 있으며, hydrogen-producing acetogens와 hydrogen-consuming methanogens이 존재하는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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