• 자원환경지질
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• 제35권2호
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• pp.97-102
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• 2002

Ce-파이로클로어(Ce-pyrochlore; CaCe $Ti_2 $O_7)는 장주기 방사성 폐기물인 악티나이드 원소들을 고정화시킬 수 있는 새로운 물질이므로 Ce-파이로클로어를 합성하여 강평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 상온에서 200-400kg/$\textrm{cm}^2$의 압력으로 성형한 후, 1000-150$0^{\circ}C$ 범위에서 소결온도 및 분위기를 변화시키면서 소성하였다. 합성된 시료는 XRD, SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, Ce-파이로클로어이 최적 합성조건은 산소분위기 하에서, 130$0^{\circ}C$로 소결하였을 때였으며, 이때의 화학조성은 $Ca_{1-x}Ti_{2-y}O_{7-x-2y}$ (x=0.03-0.05, y=0.02~0.04) 으로써 비화학양론적인 특성을 보였다. Ce-파이로클로어는 1300~140$0^{\circ}C$에서 빠른 비조화 분해현상을 나타내었으며, 140$0^{\circ}C$ 이상에서는 페로브스카이트(perovskite)와 로파라이트(loparite; $Ce_{0.66}TiO_{3}$)사이의 부분 고용체인 Ce(III)페로브스카이트가 주요상으로써 관찰되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제16권4호
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• pp.397-410
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• 2018

아메리슘(Am)은 사용후핵연료의 장기 방사성 독성에 크게 영향을 주기 때문에 고준위 방사성 폐기물 처분의 장기 안전성 평가에 필수적으로 고려되어야 할 원소이다. 분광학적 방법을 이용한 일부 악티나이드 원소의 화학반응 연구가 활발히 진행되고 있는 반면, 아메리슘에 대한 연구는 아직까지 미비한 상황이다. 이 연구에서는 고순도의 시료를 필요로 하는 화학반응 연구를 위하여 $^{241}Am$ 시료를 정제한 후, 액체섬광계수기와 감마선 및 알파선 스펙트럼을 이용하여 정량과 정성분석을 하였다. 액체 광도파 모세관 셀을 이용한 고감도의 UV-Vis 흡수 분광학과 시간분해 레이저 형광 분광학을 이용하여 Am(III) 가수분해물과 옥살레이트(oxalate, Ox) 착물반응을 조사하였다. 산성조건에서 $Am^{3+}$은 503 nm에서 최대 흡수봉우리를 보이며, 몰흡광계수는 $424{\pm}8cm^{-1}{\cdot}M^{-1}$임을 확인하였다. 중성 이상의 pH 조건에서 형성되는 $Am(OH)_3(s)$ 콜로이드 입자에서는 506-507 nm 파장에서 최대 흡수봉우리가 관측되었다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$ 착물은 $Am^{3+}$에 비교하여 흡수 및 발광스펙트럼이 각각 4와 5 nm정도 장파장으로 이동하였고 몰흡광계수와 발광세기도 크게 증가하였다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$의 발광수명은 23에서 56ns으로 증가하였고 이는 Am(III)의 내부권에 결합하고 있던 약 여섯 개의 물분자가 옥살레이트의 카르복실기로 치환되었음을 의미한다. 이 결과로부터 ${Am(Ox)_3}^{3-}$은 각 옥살레이트 리간드가 두 자리 결합(bidentate)을 하고 있다는 것을 제안하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제13권2호
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• pp.141-154
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• 2015

경수로 사용후핵연료 수송/저장용기의 핵임계 해석은 사용후핵연료내의 악티나이드핵종 및 핵분열생성물 함유량에 대한 불확실성을 이유로 신연료로 가정된 가상의 연료를 선정하여 평가해오고 있다. 그러나 이러한 평가방법은 용기 설계 시 과도한 임계여유도를 유도하여 경제적 손실을 유발할 수 있는 단점이있다. 이와 같은 단점을 극복하기 위하여 최근 연소도이득효과(burnup credit, BUC)를 반영한 수송저장용기의 설계 및 상용화를 위한 연구가 추진되었다. 이에 본 연구에서는 한국원자력환경공단에서 개발중인 금속겸용용기를 대상으로 연소도 이득효과적용 시 핵임계 안전성(criticality safety)에 영향을 미칠 것으로 예상되는 '노심 운전인자', '축방향 연소도 분포', '오장전 사고상황'에 대하여 핵임계 평가를 수행하였다. 그 결과 노심운전인자 중 저농축, 고연소도일 때 비출력에 따른 핵임계 변화가 크게 평가되었으며, 고연소도 사용후핵연료에서 End effect가 양의 값을 나타내었다. 특히 오장전에 의한 유효증배계수는 최대 0.18467증가하였으므로, 연소도이득효과를 적용 할 경우 필수고려사항임을 확인하였다. 본 연구결과는 국내모델(금속겸용용기)의 연소도 이득효과 적용기술 개발 및 사용 후핵연료 장전 시 일어날 수 있는 오장전 사고를 방지하기 위한 운영절차 개발에 참고자료로 활용될 수 있다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제2권2호
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• pp.87-96
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• 2004

고준위방사성폐기물 처분장의 완충재 후보물질 선정을 위해 경주 벤토나이트를 대상으로 수리특성, 팽윤특성, 열적특성, 역학특성 및 핵종유출 저지특성을 조사하였다. 실험결과, 압축 벤토나이트의 수리전도도는 $10^{-11}$ m/s 이하로 매우 낮았으며 건조밀도가 증가할수록 감소하였다. 팽윤압은 0.66 ㎫∼14.4 ㎫ 사이의 값을 보였으며 건조밀도에 따라 증가하였다. 건조밀도가 1.4 Ms/㎥ ∼ 1.8 Mg/㎥1.4 일때, 열전도도, 열축압축강도 (unconfined compressive strength), 탄성계수 (Young's modulus of elasticity), Poisson 비는 각각 0.80 ㎉/m $h^{\circ}C$ ∼1.52 ㎉/m $h^{\circ}C$, 0.55 ㎫ ∼ 8.83 ㎫, 59 ㎫ ∼ 1275 ㎫, 0.05 ∼ 0.20의 값을 나타내었다. 압축벤토나이트에 대한 핵증 확산계수는 산화 환경에서 측정되었으며, 주어진 실험조건에서 삼중수소 (H-3)는 1.7${\times}$$10^{-10}$ $m^2$/s ∼ 3.4${\times}$$10^{-10}$ $m^2$/s. 양이온 핵종 (Cs, Sr , Ni)은 8.6${\times}$$10^{-14}$ $m^2$/s ∼ 1.3${\times}$$10^{-12}$ $m^2$/s, 음이온 핵종 (I, Tc)은 1.2${\times}$$10^{-11}$ $m^2$/s ∼ 9.5${\times}$$10^{-11}$ $m^2$/s, 악티나이드 핵종은 3.0${\times}$$10^{-14}$ $m^2$/s ∼ 1.8${\times}$$10^{-13}$ $m^2$/s 사이의 값을 나타내었다. 이때 확산계수는 모든 핵종에 대해 압축벤토나이트의 건조밀도가 증가할수록 감소하는 경향을 보였다.

• 자원환경지질
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• 제37권3호
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• pp.303-309
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• 2004

Gd-Ti-O 및 Gd-Zr-O계에서의 파이로클로어 (Gd$_2$Ti$_2$$O_7$및 Gd$_2$Zr$_2$$O_7$)는 장주기 방사성 폐기물인 악티나이드 원소들을 고정화시킬 수 있는 물질로써 잘 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 소결법에 의해 이들을 합성하여, 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 상온에서 200-400kgf/$cm^2$의 압력으로 성형한 후, 1000-1$600^{\circ}C$ 범위에서 소결온도 및 분위기를 변화시키면서 소결하였다. 합성된 시료는 XRD 및 SEM/EDS를 사용하여 상분석 및 화학조성을 분석하였다. 실험결과, Gd$_2$Ti$_2$$O_7$의 최적 합성조건은 140$0^{\circ}C$/0.5 hrs, 130$0^{\circ}C$/3 hrs 및 120$0^{\circ}C$/20 hrs였고, 이때의 화학조성은 $Gd_{2.0-2.1}$$Ti_{1.9-2.0}$$O_7$으로 소결온도 및 분위기와 무관하게 화학양론적 조성에 근접하였다. $Gd_{2}$$Zr_{2}$$O_7$의 최적 합성조건은 155$0^{\circ}C$/40 hrs 및 1$600^{\circ}C$/30 hrs였으나 화학조성은 $Gd_{1.5-2.4}$$Zr_{1.7-2.4}$$O_7$로 매우 불균질 하였다. 이 같은 불균질성은 본 연구의 최장 소결시간이었던 40시간에서 조차 평형을 이루지 못할 정도로 Gd$_2$Zr$_2$$O_7$의 생성속도가 매우 낮음을 지시하고 있다.