Kim, Su-Hyun;Kim, Mun-Hyun;Kim, Na-Rang;Kim, Hyung-Taek;Yoo, Young-Don
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2008.05a
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pp.345-348
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2008
본 연구에서는 가스화 반응, 수성가스 전환 반응, 메탄화 반응 등으로 구성된 SNG제조 공정에 대한 해석을 통해, 석탄 촤의 가스화 반응에 의해 생성된 합성가스를 이용한SNG제조 공정 특성을 파악하고자 하였고, SNG제조 공정 중 가스화 공정에 대한 실험을 통해 가스화 공정의 조건에 따른 합성가스 발생 특성 및 메탄화 반응의 특성을 살펴보았다. 석탄 촤를 대상으로 하여 가스화 공정의 $O_2$/feed ratio와 steam/feed ratio 조건 변화에 따른 합성가스 발생 특성을 살펴본 결과 steam을 투입하지 않은 경우 발생되는 합성가스 중 CO의 농도는 55$\sim$65%, $H_2$ 9$\sim$11%, $CO_2$ 24$\sim$29% 범위였고, $O_2$/feed ratio가 증가할수록 CO의 농도는 증가하고, $H_2$와 $CO_2$의 농도는 감소하는 경향을 나타내었다. 또한,steam을 투입하는 경우 합성가스 중 CO의 농도는 20$\sim$37%, $H_2$ 16$\sim$18%, $CO_2$ 42$\sim$55% 범위였다. 메탄화 공정 해석 결과 메탄의 농도를 최대로 얻을 수 있는 조건은 $H_2$/CO 비가 3인 조건이었고 온도가 낮을 수록 생성농도가 높아짐을 알 수 있었다. 가스화 특성 실험 결과 및 공정해석 결과, 메탄화 반응에 대한 실험 및 공정해석 결과는 고체시료의 가스화 반응을 통해 발생한 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정 특성 파악 및 SNG를 제조하기 위해 필요한 단위 공정에 대한 설계 자료 및 운전조건을 결정할 수 있는 주요 인자로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
WGS reaction over Mo2C and ceria based catalysts was investigated to develop an alternative commercial Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station. The Mo2C catalysts were prepared by a temperature programmed method and the various metal supported cerium oxide catalysts were prepared by an Impregnation method. The catalysts were characterized by the N2 physisorption, Co chemisorption, XRD, TEM and TPR. It was found that Mo2C and 0.2wt% Pt-40wt%, Ni/CeO2 catalysts had higher activity and stability than the Cu-Zn/Al203 above $260^{\circ}C$. Moreover, CO conversion of more than 85% was observed at $280{\sim}300^{\circ}C$. But all catalysts were deactivated during the thermal cycling runs. The results suggest that these catalysts are an attractive candidate for the alternative Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station applications.
The purpose of this paper studied the optimal hydrogen production condition of plasma reforming system to operate the PEMFC. Plasma reforming reactor used with Ni catalyst reactor at the same time, So $H_2$ concentration increased. Also the WGS and PrOx reactor were designed to remove CO concentration under 10 ppm, because CO has effect on catalyst poisoning of PEMFC. The maximum $H_2$ production condition in plasma reforming system was S/C ratio 3.2, $CH_4$ flow rate 2.0 L/min, catalytic reactor temperature $700{\pm}5^{\circ}C$ and input power 900 W. At this time, the concentration of produced syngas was $H_2$ 70.2%, CO 7.5%, $CO_2$ 16.2%,$CH_4$ 1.8%. The hydrogen yield, hydrogen selectivity and $CH_4$ conversion rate were 56.8%, 38.1% and 92.2% respectively. The energy efficiency and specific energy requirement were 37.0%, 183.6 kJ/mol. In additional, The experiment of $CO_2/CH_4$ ratio proceeded. Also WGS reactor experiment was proceeding on optimum condition of plasma reactor and the exit concentration were $H_2$ 68%, CO 337 ppm, $CO_2$ 24.0%, $CH_4$ 2.2%, $C_2H_4$ 0.4%, $C_2H_6$ 4.1%. At this time, experiment result of PrOx reactor were $H_2$ 51.9%, CO 0%, $CO_2$ 17.3%.
In SNG (synthetic natural gas) process by proposed RIST(Research Institute of Industrial Science & Technology)-IAE(Institute for Advanced Engineering) (including three adiabatic reactors and one isothermal reactor), the methanation reaction and water gas shift (WGS) reaction take place simultaneously, and the supply of steam with syngas might control the temperature in catalyst bed and deactivate the catalyst. In this study for development of SNG process, the characteristics of the methanation reaction with a Ni-based catalyst by prepared RIST and using a low $H_2/CO$ mole ratio (including $CO_2$ 22%) are evaluated. The operating conditions ($H_2O/CO$ ratio of the $1^{st}$ adiabatic reactor, operating temperature range of $4^{th}$ isothermal reactor, etc.) were reflected the results from previous studies and in the same condition a pilot scale SNG process is carried out. As a results, the pilot scale SNG process is stable and the CO conversion and $CH_4$ selectivity are 100% and 96.9%, respectively, while the maximum $CH_4$ productivity is $660ml/g_{cat}{\cdot}h$.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.27
no.6
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pp.621-627
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2016
Low-priced hydrogen is required in petrochemical industry for producing low-sulfur oil, and upgrading low-grade crude oil since environmental regulations have been reinforced. Steel industry can produce hydrogen from by-product gases such as Blast Furnace Gas (BFG), Coke Oven Gas (COG), and Linze Donawitz Gas (LDG) with water gas shift (WGS) reaction by catalysis. In this study, we optimized conditions for WGS reaction with commercial catalysts by BFG and LDG. In particular, the influence on activity of gas-hourly-space-velocity, and $H_2O/CO$ ratios at different temperatures were investigated. As a result, 99.9%, and 97% CO conversion were showed with BFG, and LDG respectively under $350^{\circ}C$ High Temperature Shift (HTS), $200^{\circ}C$ Low Temperature Shift (LTS), 3.0 of $H_2O/CO$, and $1500h^{-1}$ of GHSV. Furthermore, 99.9% CO conversion lasted for 250 hours with BFG as feed gas.
Seo Dong Joo;Seo Yutaek;Seo Yong Seog;Park Sang Ho;Jeong Jin Hyeok;Yoon Wang Lai
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2005.06a
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pp.264-267
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2005
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충 전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $10\~100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 핵심 기술인 컴팩트 리포머의 국산화 기술 확보를 위하여 $20 Nm^3/hr$용량의 동심관형 리포머를 설계, 제작하였다. 내부구조는 제작의 단순화를 고려하여 중첩된 동심관이 배열되었고 압력 손실과 열웅력 발생을 억제하도록 유로를 배치하였다. 수증기개질 반응에 필요한 반응열은 리포머 본체에 부착된 버너를 이용하여 공급하였다. 성능 측정을 위한 부속 기기로 상온 흡착식 탈황기, 폐열 회수형 수증기 발생기, 반응물 예열을 위한 열교환기, 생성 가스 응축기를 설계 제작하여 전체 리포밍 시스템을 구성하였다. 반응 온도 $680\~720^{\circ}C$, 탄소 대 수중기 비(S/C ratio) $2.7\~3.2$ 조건에서 수증기 개질 반응을 수행하였다. 해당 반응 조건에서 메탄 전환율 $89\%$ 이상, 저위 발열량 기준 개질 열효율 $70\%$ 이상을 달성하였고 개질 생성가스 내 수소의 최대 유량은 $23.4Nm^3/h$였다. 개발된 리포밍 시스템은 고순도 수소 생산이 필요한 경우, 수소 수율 향상을 위한 고온 수성 가스 전화 반응기를 통합 가능하도록 열교환기 구성을 조정할 수 있으며 용융 탄산염 연료전지와 같이 고온형 연료전지의 경우 $550^{\circ}C$ 이상으로 개질 생성 가스를 공급하도록 구성할 수도 있다. 향후 리포머 본체의 개질 효율 향상 및 장치 소형화, 부속 기기의 최적화를 통한 전체 리포밍 시스템 개선, 스케일 업 설계를 위한 엔지니어링 설계 패키지 구성을 계획하고 있다.
Water gas shift reactor in fuel processing is an important part that converts carbon monoxide into hydrogen. Fuel processing system for PEMFC usually has two stages of WGS reactors, which are high temperature and low temperature shifter. In this study we prepared noble metal catalysts and compared their performances with that of a commercial iron chromium oxide catalyst. Noble metal catalysts and the commercial catalyst showed quite different temperature dependence of carbon monoxide conversion. The conversion of carbon monoxide at the commercial catalyst was very low at medium temperature(${\sim}300^{\circ}C$) and increased rapidly as temperature increased while the conversion at noble metal catalysts was high in the medium temperature range and decreased as temperature increased, which is thermodynamically expected. Their characteristics agreed well with the literature published, and we are accomplishing further study for improvement of the noble metal catalysts.
300MW 급 태안 IGCC 가스화 플랜트 및 기존 발전소에 CCS 를 설치할 경우에 대해 기술 타당성 검증을 목적으로 CCS 모델링을 수행하였다. CCS Case Studies 는 플랜트 운전부하에 따른 $CO_2$ 제거율, $H_2S$ 제거율, 소모동력 범위 등 플랜트 성능을 예측할 수 있다. Case Studies 결과를 활용하여 설계된 CCS 설비 용량이 운전범위에 적합한지를 판단할 수 있고 과잉 설계되었을 경우 플랜트 건설비를 절감할 수 있다. IGCC 가스화 플랜트에서 생산되는 합성가스의 $CO_2$ 분압, 목표 $CO_2$ 제거율, 경제성을 기준으로 적합한 CCS 공정을 판단한 결과 Selexol 공정이 선정되었다. Selexol 공정은 고압, 고농도의 산성가스 제거에 적합하며 다른 물리적 용매인 Rectisol 공정에 비해 건설비용이 경제적이고 화학 흡수제인 아민과 비교하여 운전 온도 범위가 넓다. CO, $H_2O$ 를 $CO_2$, $H_2$ 로 전환하는 Water Gas Shift Reaction (WGSR) 공정은 Co/Mo 촉매 반응기로 구성되었고 Selexol 공정은 $H_2S$ Absorber, $H_2S$ Stripper, $CO_2$ Absorber, $CO_2$ Flash Drum 로 구성되었다. WGSR+Selexol 모델링은 Wet Scrubber 후단의 합성가스 (40.5 bar, $136{\sim}139^{\circ}C$) 를 대상으로 하였다. WGSR+Selexol 공정 운전 조건 변화 [Process Design Case(PDC), Equipment Design Case(EDC), Turndown Design Case(TDC)] 에 따른 플랜트 모델링 결과를 비교분석 하였다. 주요 분석 내용은 WGSR 설비에서의 CO 의 $CO_2$ 전환 효율, Selexol 설비에서 $CO_2$ 제거 효율, $H_2S$ 제거 효율이다. 모델링 결과 WGSR 설비에서의 CO 의 $CO_2$ 로의 전환율 99.1% 이상, Selexol 설비에서 $CO_2$ 제거율은 91.6% 이상, $H_2S$ 제거율 100%이었다. CCS 설비 설치에 따른 플랜트 성능 영향을 분석하기 위해서 CCS 설비의 Chiller, Compressor, Pump 소비동력을 계산하였다. 모델링 결과 Chiller 는 2.6~8.5 MWth, Compressor 는 3.0~9.6 MWe, Pump 는 1.4~3.0 MWe 범위 이었다. 플랜트 로드가 50%인 TDC 소모동력은 플랜트 로드가 100%인 PDC 소모동력의 절반 수준이었다. 합성가스를 WGS+Selexol 공정을 통해 수소가스로 전환시키면 가스터빈 연료가스의 Lower Heating Value (LHV) 값이 평균 11.5% 감소하였다.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.24
no.6
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pp.543-549
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2013
In this study, $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}M_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$ (M=Mn, Ru, Fe, Ni) were prepared by sol-gel method and water gas shift reaction with simulated coal-derived syngas between $400{\sim}650^{\circ}C$ was conducted to evaluate the catalytic activity of prepared catalysts. Physico-chemical properties were characterized by XRD, BET, SEM-EDS and TPR. The formation of perovskite crystallite, $LaCrO_3$ was confirmed and the highest surface area was measured with $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Mn_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$. Equilibrium conversion of CO above $550^{\circ}C$ was achieved except $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Fe_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$. and methanation reaction was carried out as side reaction of water gas shift reaction with $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Ni_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$ and $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Ru_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$. Conclusively, $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}M_n{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$ was the most suitable catalyst of water gas shift reaction above $500^{\circ}C$ for CO conversion and hydrogen production.
Kim, Kyoung-Suk;Park, Chan-Hyun;Jun, Jin-Woo;Cho, Sung-Yul;Lee, Yong-Kul
Korean Chemical Engineering Research
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v.47
no.2
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pp.243-247
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2009
This study is purposed to analyze thermodynamic properties on the hydrogen production by ethylene glycol steam reforming. Various reaction conditions of temperatures(300~1,600 K), feed compositions(steam/carbon= 0.5~4.5), and pressures(1~30 atm) were applied to investigate the effects of the reaction conditions on the thermodynamic properties of dimethyl ether steam reforming. An endothermic steam reforming competed with an exothermic water gas shift reaction and an exothermic methanation within the applied reaction condition. Hydrogen production was initiated at the temperature of 400 K and the production rate was promoted at temperatures exceeding 500 K. An increase of steam to carbon ratio(S/C) in feed mixture over 1.0 resulted in the increase of the water gas shift reaction, which lowered the formation of carbon monoxide. The maximum hydrogen yield with minimizing loss of thermodynamic conversion efficiency was achieved at the reaction conditions of a temperature of 900 K and a steam to carbon ratio of 3.0.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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