Hydroxyl radicals were detected and their qualitative yields were estimated by using chemiluminescence method and $\gamma$-irradiation technique in oxygen or chlorine dioxide radicals bleaching conditions. The correlation of hydroxyl radical formation and lignin model(Apocynol) or carbohydrate model($\alpha$-D-glucopyranose and methyl-$\beta$-D-glucopyranoside) degradation was studied in the presence of metal ion or without metal ion. The results showed that the presence of metal ions efficiently affected the formation of hydroxyl radicals in oxygen bleaching process, in the order of $Cu^{2+}$ > $Mn^{2+}$ > $Mg^{2+}$ > $Fe^{2+}$, and these metal gave also rise to the degradation of carbohydrate. But it was found that the addition of $100{\mu}m\;Mg^{2+}$ gave an efficient protection against carbohydrate degradation and suppressed the hydroxyl radical formation under oxygen bleaching conditions. And the presence of $Cu^{2+}$ had a detrimental effect on the stability of carbohydrates, whereas the addition of $3{\mu}m\;Mn^{2+}$ surprisingly had a small protective effect on methyl--$\beta$-D-glucopyranoside. In the $ClO_2$ radical bleaching conditions the hydroxyl radical expected to generate from water or substrates was not detected in the presence of metals.
Kim, Seong Hee;Lee, Sang-Woo;Kim, Jeong Jin;Kim, Soon-Oh
Journal of the Mineralogical Society of Korea
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v.28
no.3
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pp.245-253
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2015
The performance of $TiO_2$ photo-catalytic oxidation process is significantly dependent on the amount of hydroxyl radicals produced during the process, and it is an essential prerequisite to quantify its production. However, precise and accurate methods for quantification of hydroxyl radicals have not been developed so far. For this reason, this study was initiated to compare existing methods for analysis of hydroxyl radicals produced by $TiO_2$ photo-catalytic oxidation and to propose a new method to overcome the limitation of established methods. To simulate $TiO_2$ photo-catalytic oxidation process, Degussa P25 which has been widely used as a standard $TiO_2$ photo-catalyst was used with the dose of 0.05 g/L. The light source of process was UVC mercury low-pressure lamp (11 W, $2,975mW/cm^2$). The results indicate that both potassium iodide (KI)/UV-vis spectrometer and terephthalic acid (TPA)/fluorescence spectrometer methods could be applied to qualitatively measure hydroxyl radicals via detection of triiodide ion ($I_3{^-}$) and 2-hydroxyterephthalic acid which are produced by reactions of iodine ion ($I^-$) and TPA with hydroxyl radicals, respectively. However, it was possible to quantitatively measure hydroxyl radicals using TPA method coupled with high-performance liquid chromatograph (HPLC). The analytical results using TPA/HPLC method show that hydroxyl radical of 0.013 M was produced after 8 hours operation of photo-catalytic oxidation under specific experimental conditions of this study. The proposed method is expected to contribute to precise the evaluation of the performance of photo-catalytic oxidation process.
In order to purify the waste water containing natural fatty oil, hydroxy radical and/or ozone are used to remove the fatty oil dispersed in the waste water. The fatty oil is decomposed by oxidation reaction through hydroxy radical and ozone, and eliminated as a function of first order reaction. It is clearly confirmed that the fatty oil in waste water can be effectively removed much more in the use of both hydroxy radical and ozone than only hydroxy radical as an oxydant. In addition, the decomposition chemical reaction mechanism of the fatty oil by hydroxy radical and ozone is proposed.
Antimicrobial and antioxidative activites on heartwood extractives of domestic species were investigated to develop a natural fungicide or preservative. One steroid, stilbene derivatives and two flavonoids were isolated from heartwood of Robinia pseudo-acacia which has been selected due to its high antioxidative activity among the tested species. The structures were determinded as: 3-𝛽-stigmast-5-en-3-ol(daucosterol), 3,3'4,5-tetrahydroxystilbene, 3,3'4'5,7-pentahydroxyflavone(robinetin) and 3,3'4'7-tetrahydroxyflavanone(fustin) respectively on the basis of spectroscopic data and chemical correlations. According to the results of free radical scavenging activity, 3,3'4'5,7-pentahydroxyflavone was evaluated as the highest antioxidative compound among the four compounds and showed higher radical scavenging activity than those of 𝛼-tocopherol and butylated hydroxytoluene(BHT), one of the strongest synthetic antioxidants. 3,3'4'5-Tetrahydroxystilbene and 3,3'4'7-tetrahydroxyflavanone showed higher antioxidative activities than that of 𝛼-tocopherol. However, 3-𝛽-stigmast-5-en-3-ol did not show free radical scavenging activity. In this regard, it could inferred that high antioxidative activity of extractives of R. pseudo-acacia was derived from 3,3'4'5'7-pentahydroxyflavone, 3,3'4'5-tetrahydroxystilbene and 3,3'4'7-tetrahydroxyflavanone.
Among four compounds such as oxyresveratrol, resveratrol, morin and afzelechin isolated from the heartwood of Morns bombycis, oxyresveratrol and resveratrol which belong to stilbenoid indicated high antioxidative and antimicrobial activity, respectively. Based on this result, this experiment was carried out to elucidate the relationship between biological activities of stilbenoids and their chemical structures using two isolated and six synthesized ones prepared by Wittig reaction. Antimicrobial activity of 3,5-dihydroxystilbene(pinosylvin) devoid of hydroxyl group of B-ring was the best among the tested stilbenoids. Antimicrobial activities of the stilbenoids showed negative dependency on the number of hydroxyl groups of B-ring, that is, the fewer number of hydroxyl groups of B-ring, the higher antimicrobial activity. On the other hand, antioxidative activities of the stilbenoids indicated a positive relationship with the number of hydroxyl groups of B-ring. In tetrahydroxystilbenoids, antioxidative activities of the compounds possessing ortho-diphenol structure, 2',3,3',5- and 3,3',4',5-tetrahydroxystilbene, were superior to the others. As a result, it was concluded that resveratrol and oxyresveratrol isolated from the heartwood of M. bombycis had antimicrobial and high antioxidative activities, and these activities of stilbenoids were also dependent on the number and position of hydroxyl groups of B-ring.
In this study, the formation of hydroxyl radical and decomposition characteristics of bisphenol A (BPA) was investigated by quantifying hydrogen peroxide formed as a reaction by-product during the formation stage of hydroperoxyl radical. The direct oxidation reaction by ozone only decomposed BPA just like the Criegee mechanism under the condition where radical chain reactions did not occur. Non-selective oxidation reactions occurred under the conditions of pH 6.5 and 9.5 where radical chain reactions do occur, confirming indirectly the formation of hydroxyl radical. The decomposition efficiency of BPA by the added catalysts appeared in the order of $O_3$/PAC ${\geq}$$O_3/H_2O_2$ > $O_3$/high pH > $O_3$ alone. 0.03~0.08 mM of hydrogen peroxide were continuously measured during the oxidation reactions of ozone/catalyst processes. In the case of $O_3$/high pH process, BPA was completely decomposed in 50 min of the oxidation reaction, but reaction intermediates formed by oxidation reaction were not oxidized sufficiently with 29% of the removal ratio for total organic carbon (TOC, selective oxidation reaction). In the case of $O_3/H_2O_2$ and $O_3$/PAC processes, BPA was completely decomposed in 40 min of the oxidation reaction, and reaction intermediates formed by the oxidation reaction were oxidized with 57% and 66% of removal ratios for TOC, respectively (non-selective oxidation reactions).
Chemical and physical changes and the contents of functional groups in the carbon black surface after the ozone treatment was investigated using elemental analysis, pH, tint strength, DBP, $N_2SA$, IA, and acid-base reaction. As the treatment time was increased, surface structure, particle size and surface area of carbon black did not change, while surface oxygen contents increased, and pH decreased and then saturated after $1{\sim}2$ hour. The contents of carboxylic, lactone, hydroxyl, and carbonyl groups were analyzed with four bases such as $NaHCO_3,\;Na_2CO_3,\;NaOH$, and $NaOC_2H_5$. Before oxidation, the carbonyl group was dominantly present on the surface, but by increasing the treatment time, the contents of the carboxylic and carbonyl groups increased to a saturated level after $1{\sim}2$ hour. Before and after the oxidation, the lactone and hydroxyl groups were nearly absent. These results showed that the reaction mechanism of carbon black and ozone is similar to that of ethylene and ozone. Weight of oxidized carbon black was increased after treating AIBN, while free radical was slightly decreased by ESR analysis. When carbon black was treated with organic compounds containing mercapto- groups, the results of ESR showed that free radical peak intensity was almost diminished compared to original carbon black.
Pure and Sm ion doped BiVO4 catalysts were synthesized using a conventional hydrothermal method and characterized by XRD, DRS, SEM, and PL. We also examined the activity of these materials on the photocatalytic decomposition of rhodamine B under visible light irradiation. The doping of Sm ion into BiVO4 catalyst changed the ms-BiVO4 crystal structure into the tz-BiVO4 crystal structure in the low synthesis temperature. Light absorption analysis using DRS showed that all the catalysts displayed strong absorption in the visible range of the electromagnetic spectrum regardless of Sm ion doping. In addition, an amorphous morphology was shown in the pure BiVO4 catalyst, but the morphology of the BiVO4 catalyst doped with Sm ion was changed into an ellipse shape and also the particle size decreased. In the photocatalytic decomposition of rhodamine B, Sm ion doped BiVO4 catalyst showed higher photocatalytic activity than the pure BiVO4 catalyst. In addition, the Sm3-BVO catalyst doped with 3% Sm ion showed the highest photocatalytic activity, as well as the highest formation rate of OH radicals (•OH) and the highest PL peak. This result suggests that the formation rate of OH radicals produced in the interface between the photocatalyst and water is well correlated with the photocatalytic activity.
Photocatalytic degradation of bisphenol A (BPA) in aqueous solution was investigated using $TiO_2$ nanoparticles (Degussa P25) in this study. After a 3 hr photocatalytic reaction (${\lambda}=365nm$ and $I=3mW\;cm^{-2}$, $[TiO_2]=2.0g\;L^{-1}$), 98% of BPA ($1.0{\times}10^{-5}M$) was degraded and 89% of the total organic carbon was removed. In addition, BPA degradation by photolytic, hydrolytic and adsorption reactions was found to be 2%, 5% and 13%, respectively. The reaction rate of BPA degradation by photocatalysis decreased with increasing concentration of methanol that is used as a hydroxyl radical scavenger. This indicates that the reaction between BPA and hydroxyl radical was the key mechanism of BPA degradation. The pseudo-first-order reaction rate constant for this reaction was determined to be $7.94{\times}10^{-4}min^{-1}$, and the time for 90% BPA removal was found to be 25 min. In addition, acute toxicity testing using Daphnia magna neonates (< 24 h old) was carried out to evaluate the reduction of BPA toxicity. Acute toxicity (48 hr) to D. magna was decreased from 2.93 TU (toxic unit) to non-toxic after photocatalytic degradation of BPA for 3 hr. This suggests that there was no formation of toxic degradation products from BPA photocatalysis.
An, Na-Yeong;Park, Cheol-Uk;Lee, Jeong-Hui;Lee, Yu-Gi;Choe, Yong-Seon;Lee, Yeong-Gi
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2016.02a
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pp.168-168
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2016
BDD(Boron Doped Diamond) 전극은 전위창이 넓고, 다른 불용성 전극에 비해 산소발생과전압이 높아 물을 전기화학적인 방법으로 처리하는 영역에 있어 매우 효과적일 뿐만 아니라, 전통적인 불용성 전극에 비해 전극 표면에서 수산화 라디칼(-OH)과 오존(O3)의 발생량이 월등히 높아 수처리용 전극으로서의 유용성이 매우 높다. 따라서 BDD 전극을 수처리용 전극에 사용하는 경우 수산화 라디칼(-OH)과 오존(O3), 과산화수소(H2O2) 등과 같은 산화제의 생성은 물론이고, 염소(Cl2)가 포함되어 있는 전해액에서는 차아염소산(HOCl)이나 차아염소산이온(OCl-)과 같은 강력한 산화제가 발생되어 전기화학적 폐수처리, 전기화학적 정수처리, 선박평형수 처리 등의 분야에 널리 활용될 수 있다. 본 연구에서는 상온 및 상압에서 운전이 가능하고 난분해성 오염물질 제거 효과가 뛰어난 전기화학적 고도산화공정(Electrochemical Advanced Oxidation Process, EAOP)에 적합한 대면적의 BDD 전극을 개발하고 자 하였다. 이러한 BDD 전극의 성막 방법으로는 필라멘트 가열 CVD, 마이크로파 플라즈마 CVD, DC 플라즈마 CVD 등이 널리 알려져 있는데 최근에는 설비의 투자비가 비교적 저렴하고, 대면적의 기판처리가 용의한 필라멘트 가열 화학기상증착법(Hot Filament Chemical Vapor Deposition, HFCVD)이 상업적으로 각광을 받고 있다. 따라서 본 연구에서는 HFCVD 방법을 이용하여 반응 가스의 투입비율, BDD 박막의 두께, 기판의 재질 등에 따른 여러 가지 성막 조건들을 검토하여 $100{\times}100mm$ 이상의 대면적 BDD 전극을 개발하였다. Fig. 1은 본 연구를 통하여 얻어진 BDD 전극의 표면 및 단면 SEM이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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