새로운 캘릭스[4]크라운 화합물을 이온 선택성 물질로 사용하고 지지체로 PVC(polyvinyl chloride), 가소제로 DOS(dioctyl sebacate)를 사용하여 이온선택성 막전극을 제작 하였다. 제작한 막전극을 지시전극으로 사용하여 알칼리, 알칼리토금속 이온에 대하여 각각의 감응전위를 측정한 결과, pH7.20 Tris buffer에서 $10^{-5}-10^{-1}M$ 농도의 변화에 따른 $Cs^+$이온의 감응전위가 이론적인 Nernst식 기울기에 가까운 52.3 mV/decade로 직선성이 잘 성립하는 감응전위를 나타내었다. $Cs^+$이온 농도변화에 따른 막의 감응시간은 $t_{90%}$=10sec이었고, 막의 사용기간은 2개월 정도이다.
1. 서론 : 산업이 고도로 발달함에 따라 야기되는 환경오염의 심각성이 날로 더해가고 있다. 특히 원자력 관련시설중 핵연료 재활용 공정에서 발생되는 방사성 폐기물의 처리기술에 대한 개발이 무엇보다도 시급한 실정이다. 핵연료 재활용 조작은 고준위 및 중준위 방사능 액체 폐기물을 발생시키며 이러한 방사능 액체 폐기물의 주요핵종은 긴 반감기를 갖는 것들이다. 이러한 방사능 액체 폐기물의 무해한 저장을 위해서 세계적으로 노력해 왔으며 고준위 폐기물은 유리화한후 심층매립을 하는 것이 가장 안전한 방법으로 고려되고 있다.(생략)
원자력발전소 운영 과정에서 발생되는 폐기물인 폐수지를 원천적으로 저감하기 위해, 새로운 폐수 정화기술을 개발하고 원전 폐수처리시스템에 가상적으로 적용하여 효용성을 평가하고자 하였다. 본 기술의 기본 원리는 폐수에 존재하는 주요 핵종이온들을 생물학적 혹은 화학적 방법을 통해 무기 결정광물로 바꾸는 방식이다. 실험실에서 폐수를 대상으로 회분식실험을 통해 핵종 제거율을 측정한 결과, 생물학적 방법은 24시간 이내에 세슘을 80% 이상 제거하였고, 화학적 방법은 95% 이상 세슘을 선택적으로 제거할 수 있었다. 그리고 원전 폐수에 존재하는 다른 주요 핵종들(Co, Ni, Fe, Cr, Mn, Eu)에 대해서도 초기 99% 이상의 높은 제거율을 보여 주었다. 우리는 APR1400 원자력발전소의 폐수처리시스템 공정에서 역삼투압(R/O)과 유기 이온교환수지 모듈 사이에 가상으로 본 기술 모듈을 설치하였다. 가상의 모듈 설치를 통한 기술적 타당성 평가를 통해, 우리는 폐수의 주요 핵종들이 90% 이상 선택적으로 제거되고 폐수지의 발생량이 대폭 감소된다는 결과를 얻을 수 있었다. 이러한 결과가 의미하는 바는 본 기술이 향후 미래에 상용화되었을 경우, 폐수지 관리 비용을 크게 감소시키고 수지 수명도 대폭 연장시킬 수 있어, 결과적으로 월성 방사성폐기물 처분시설의 저장고 포화시점을 최대한 늦출 수 있는 이점이 있다.
Large amounts of liquid radioactive waste or radioactive contaminated water could be produced during the treatment of radiation accidents or during the dismantling and decontamination process of nuclear power plants. Since most of the decontamination agents to date are difficult to recover after adsorption of radioactive isotopes, their use in open environments such as rivers, reservoirs, or oceans is limited. In this study, as a radioactive decontamination agent that can overcome the current limitations when used in an open environment, a paramagnetic core inorganic composite (PMCIC) decomposite agent with high selectivity to cesium ions was developed. PMCore was prepared by synthesizing paramagnetic iron oxide nanoparticles, and inorganic crystals such as metal-ferrocyanide were conjugated to the surface so that PMCore could be selective to cesium ions. The developed PMCIC could be easily recovered from the water by magnetism and could adsorb up to 94 μM of Cs atoms per 1 g of PMCIC.
국내 포항 소재 R사의 구룡포산 천연 제올라이트의 물리·화학적 특성을 규명하기 위해 X-선 회절 분석, X-선 형광 분석, 열 시차·열 중량 분석, 양이온 교환능 분석 및 세슘(Cs), 스트론튬(Sr) 흡착 실험을 수행하였다. X-선 회절 분석 결과 모데나이트, 휼란다이트, 클라이놉티로라이트 및 일라이트와 같은 광물이 함유되어 있으며, X-선 형광 분석 결과 SiO2, Al2O3, CaO, K2O, MgO, Fe2O3 및 Na2O 원소가 함유되어 있었다. 양이온 교환능은 148.6 meq/100 g이었으며 열시차 및 열중량 분석 결과 600 ℃까지 열적으로 안정성이 우수한 것을 확인하였다. 시간에 따른 흡착 평형 실험 결과 세슘(Cs)의 경우 30분이내 스트론튬(Sr)의 경우 8시간이내에 평형에 도달하였으며 세슘(Cs) 및 스트론튬(Sr)의 흡착률은 각각 80% 및 18%를 보이고 있었다. 단일 성분 등온 흡착 실험 결과 Langmuir model에 부합하였으며 세슘(Cs) 최대 흡착량은 131.5 mg/g으로 높게 나타났으며 반면 스트론튬(Sr) 최대 흡착량은 29.5 mg/g로 낮은 흡착량을 나타내었다. 본 연구에 사용된 천연 제올라이트의 경우 클라이놉티로라이트, 휼란다이트 및 모데나이트와 같은 8-ring을 포함하는 광물의 함량이 높아 세슘(Cs)에 대한 높은 선택성을 보여주고 있다.
오염수로부터 자성분리가 가능하며, 방사성 세슘을 효율적으로 제거하기 위한 코발트 페로시아나이드(cobalt ferrocyanide, CoFC) 혹은 니켈 페로시아나이드(nickel ferrocyanide, NiFC)가 도입된 자성입자 흡착제를 제조하였다. $Fe_3O_4$ 나노입자는 공침법을 이용해 제조하였고, $Co^{2+}$와 $Ni^{2+}$ 이온을 입자 표면에 도입시키기 위해 금속이온과 금속 배위결합(metalcoordination)을 하는 카르복실기를 포함한 숙신산(succinic acid, SA)을 자성나노입자(magnetic nanoparticles, MNPs) 표면에 코팅하였다. CoFC와 NiFC는 자성나노입자 표면에 도입된 $Co^{2+}$ 혹은 $Ni^{2+}$ 이온이 hexacynoferrate와 결합하여 형성된다. 제조된 CoFC-MNPs 그리고 NiFC-MNPs는 각각 $43.2emu{\cdot}g^{-1}$, $47.7emu{\cdot}g^{-1}$의 우수한 포화자화 값을 보여주었다. X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 나노입자 입도 분석기(DLS), 투과전자현미경(TEM) 등의 분석을 통해 흡착제의 물성을 파악하고, 세슘에 대한 흡착 성능을 알아보았다. 흡착실험을 평가하기 위해 Langmuir/Freundlich 등온흡착식을 이용해 실험 결과 값을 곡선맞춤 하였고, CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs의 최대흡착량($q_m$)은 각각 $15.63mg{\cdot}g^{-1}$, $12.11mg{\cdot}g^{-1}$이다. CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs는 방사성 세슘에 대해서도 최저 99.09%의 제거율을 가지며, 경쟁이온의 존재에도 방사성 세슘만을 선택적으로 흡착한다.
이온에 대한 선택적인 흡착능력이 있는 활성탄을 사용하여 방사성폐액중의 $^{60}$Co의 제거특성을 살펴보았는데, 40-70메시크기의 활성탄은 폐액에대해 0.002g/m1 사용하면 98%의 제거율을 얻을 수 있었고 폐액내의 코발트 농도가 7.5$\times$$10^{-2}$ppm이하이면 98%이상의 제거율을 나타내었다. 그리고 활성탄에대한 코발트이온의 흡착에 나트륨, 세슘이온은 전혀 영향을 주지 않았으며 니켈은 코발트와 같은 정도로 흡착되었고 철은 코발트보다 흡착특성이 좋음을 알 수 있었다.
Kim, Chang-Lak;Cho, Chan-Hee;Park, Kwang-Sub;Kim, Jinwung
Nuclear Engineering and Technology
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제22권4호
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pp.315-325
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1990
방사성페기물 처분장의 안전성평가에 사용될 핵종유출 선원항 컴퓨터 코드 REPS를 개발하였다. 신뢰할만한 핵종별 침출율 예측을 위하여 REPS코드에서는 콘크리트 구조물의 열하시간, 부식의 형태와 부식율, 드럼표면의 부식면적비, 그리고 핵종의 특성등이 고려되었다. 핵종유출 선원항 REPS모텔로부터 예측된 각 핵종별 침출율이 실제 실험결과와 어느정도 일치하는지를 알아보기 위하여 Cs-137, Sr-85, 그리고 Co-60등을 선택하여 검증하였다. 세슘과 스트론튬은 조화용해 모형식을 사용하여 침출실험 데이타를 재현할 수 있었다. 이에 비해 침출이 느리게 일어나는 코발트의 경우 고화체내에서의 확산에 의한 침출 모형식이 적합함을 알 수 있었다.
본 연구는 $H_2O_2$가 함유된 ($Na_2CO_3-NaHCO_3$) 혼합 탄산염 계에서 사용후핵연료를 산화용해할 시 U과 함께 공용해 되는 Cs, Te, Tc, Mo 등의 핵분열생성물로부터 Cs과 Tc의 선택적 침전 제거 거동을 규명하였다. Cs과 Tc은 각각 장수명 핵종으로 지하에서의 빠른 핵종 이동성과 고방열성 등으로 최종 처분 시 처분 환경을 저해하는 핵종으로 처분 안전성 제고 측면에서 이들의 제거는 중요한 과제 중의 하나이다. Cs과 Re (Tc 대용원소)의 선택적 침전제로는 각각 NaTPB, TPPCl를 선정하였으며, NaTPB에의한 Cs 침전 및 TPPCl에 의한 Re 침전 모두 5분 이내로 매우 빠르게 이루어졌으며, 온도를 $50^{\circ}C$, 교반속도를 1000 rpm 까지 증가시켜도 이들의 침전 속도에는 별 영향이 없었다. NaTPB 침전 및 TPPCl 침전에 있어 가장 중요한 요인은 침전 용액의 pH 이며, 특히 TPPCl에 의한 Re의 선택적 침전의 경우 낮은 pH 에서 Mo가 Re과 공침되므로 pH 9 이상에서 수행하는 것이 효과적이다. 그리고 [NaTPB]/[Cs] 및 [TPPCl]/[Re]의 몰 농도 비 1 이상에서 Cs 및 Re을 각각 99% 이상 선택적으로 침전 제거할 수 있었다.
본 연구에서는 고염/고방사성 폐액 내 함유된 주요 고방사성핵종인 Cs 제거를 목적으로 고효율의 복합 흡착제(potassium cobalt ferrocyanide (PCFC)-loaded chabazite (CHA)) 합성 및 이의 적용성을 평가하였다. 복합 흡착제는 Cs을 비롯한 다른 입자를 수용할 수 있는 CHA를 지지체로 선정하였으며, $CoCl_2$ 및 $K_4Fe(CN)_6$ 용액의 단계적인 함침/침전을 통해 PCFC를 CHA 세공 내에 고정화함으로써 합성하였다. 복합 흡착제의 합성 시 평균 입자크기가 $10{\mu}m$ 이상의 CHA를 지지체로 사용할 경우, PCFC 입자는 안정적인 형태로 고정화되었다. 또한, 합성 시 복합 흡착제의 정제를 증가시키는 세척 방법을 최적화함으로써, 복합 흡착제의 물리적 안정성이 향상되었다. 최적의 합성법을 통해 얻은 복합 흡착제에 의한 Cs 흡착 시, 담수(무염조건) 및 해수(고염 조건)에서 모두 빠른 흡착 속도를 보였으며, 염 농도와 무관하게 비교적 높은 분배계수 값($10^4mL{\cdot}g^{-1}$ 이상)을 나타내었다. 그러므로, 본 연구에서 합성한 복합 흡착제는 CHA 및 PCFC가 각각 가지고 있는 물리적 안정성과 Cs에 높은 선택성 등을 고려하여 촤적화한 소재이며, 고염/고방사성폐액에 함유되어 있는 Cs을 고효율로 신속하게 제거할 수 있음을 알 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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