하천에 유입된 오염물질은 다양한 환경 조건에 의하여 수체 및 퇴적물의 상호작용에 따라 수체의 수질에 영향을 미친다. 특히 최근 수체의 수리학적 체류시간이 상대적으로 긴 정체수역 내에서는 퇴적물의 축적량이 증가하고 있어 퇴적물과 수체 내에서의 물질적 거동특성 파악은 중요한 수질적 관점 요소이다. 본 연구에서는 하천 내 pH, 이온종류 및 농도, 퇴적물의 점토함량에 따라 불소의 거동이 어떻게 변화하는지 검토하기 위하여 경기도에 위치한 중소하천을 대상으로 조건별 실험을 실시하였다. pH에 따른 흡착 및 용출특성 실험결과, pH가 높을수록 불소의 흡착량이 감소하였고, 용출되는 불소량은 증가하는 경향을 나타냈다. 이온농도 및 종류에 따른 흡착 및 용출특성 실험결과, $Cl^-$, $SO{_4}^{2-}$ 이온은 불소의 흡착능에 큰 영향을 주지 않는 것으로 나타났으나, 불소와의 활발한 이온경쟁효과를 지닌 $OH^-$와의 반응에서는 흡착량이 줄고, 용출량이 늘었음을 알 수 있었다. 퇴적물의 성분에 따른 흡착 및 용출특성 실험 결과 상대적으로 입경이 작은 Silt와 Clay 성분이 많이 포함된 시료에서 불소의 흡착량이 많고 용출되는 불소량이 줄어드는 것을 알 수 있었다. 이는 수체의 환경조건이 퇴적물 내 불소의 흡착 및 용출에 크게 영향을 미치기 때문에, 퇴적물 내 불소를 적절하게 관리하기 위해서는 수체의 환경조건에 대한 이해가 선행되어야 한다는 것을 의미한다.
연구 결과를 간단히 요약하면 다음과 같다. 1) 온천 목적으로 개발된 국내 심부 암반 지하수(조사 대상 시료수 419개)는 화강암 및 화강편마암 지역에서 가장 높은 불소 함량을 보이며, 최소 75% 이상의 시료에서 먹는 물 수질 기준을 초과하였다. 2) 화강암 및 화강편마암 지역의 심부 지하수 내 불소 함량은 특히 Na-HCO$_3$ 유형의 지하수에서 높게 나타났는데, 이 유형의 지하수 수질은 사장석, 흑운모를 위시한 규산염 광물의 비조화 용해 반응에 의해 조절된다 이들 지하수는 비교적 깊은 관정심도를 나타내었다. 3) 백악기 화강암과 물과의 용출 반응 실험 결과, 전암 분말과의 반응에서는 최대 7 mg/l의 불소가, 흑운모의 용출 실험에서는 최대 35 mg/1의 불소가 용출되었다. 형석의 포화지수는 비교적 반응 초기에 침전 조건에 근접한 반면, 흑운모의 포화지수는 지속적으로 용해 조건에 놓여 있음을 확인하였다. 따라서, 국내 화강암 지역 심부 지하수 내의 불소는 대부분 흑운모의 비조화 용해 반응에 의해 용출되며, 용출 이후에는 형석의 용해/침전 평형 반응에 의해 그 농도가 조절되는 것으로 확인된다. 4) 앞으로, 보다 자세한 평형 열역학적 해석과 다른 이온종과의 상호 관계 규명 및 광물학적 검토를 통하여 불소의 기원과 거동에 관한 보다 정확한 해석을 시도할 계획이다.
여러 종류의 불소고분자내로 다양한 유기용매들의 동적 흡수 평형 (혹은 팽윤) 실험을 진행하였다. 불소로 포화된 고분자는 이상적 흡수 거동을 나타내었으나 부분적으로 치환된 불소고분자는 최종 흡수단계에서 가속화되는 비이상적 흡수 거동을 나타내었다. 회귀분석에 의해 픽-확산 거동으로부터 벗어나는 정도를 최소자승법 (즉, ∑ [측정값-예측값]$^2$)으로 구한 결과 -퍼플루오로알콕시 공중합체, 폴리(에틸렌 테트라플루오로에틸렌) 공중합체, 폴리(비닐리덴 플루오라이드), 폴리(에틸렌 클로로트리플루오로에틸렌) 공중합체에 대해 각각 3.0${\times}$$10^{-4}$, 1.75${\times}$$10^{-3}$, 8.68${\times}$$10^{-3}$, 1.75${\times}$$10^{-2}$의 수치를 나타내었다. 응력-변형 실험 결과 비-픽 확산 거동은 팽윤된 불소고분자의 기계적 성질 (탄성률과 인장 강도) 변화와 상관관계가 있음을 알 수 있었다. 비이상적 흡수 거동의 주요 원인은 치환된 수소 혹은 염소와 불소원자 간의 전기음성도 차이에 기인한 사슬 간극성 결합 구조가 침투성분의 가소화 효과에 의해 비선형적 이완이 진행되면서 비-픽 확산이 진행되기 때문이다. 따라서 부분적으로 치환된 불소고분자를 차단성 혹은 선택적 투과기능이 요구되는 분야에 적용할 때 가소화 성분에 대한 용해 및 확산 거동에 대한 신중한 고찰이 필요하다.
지하수 중에 함유된 불소이온을 제거하기 위한 흡착제로 상용의 음이온교환수지(PA), 란탄산화물(La) 및 수산화아파타이트(HAp)를 선정하고 각각의 흡착특성을 회분식 실험을 통해 검토하였다. 그 결과를 요약하면 다음과 같다. 1) PA, La 및 HAp의 불소흡착은 Fruendlich isodtherm model 및 Pseudo-second-order kinetics model과 일치하는 거동을 보였다. 2) D-R model로부터 구한 흡착에너지는 9.66$\sim$12.90 kJ/mol로 이온교환메커니즘을 나타내는 흡착에너지 6$\sim$16 kJ/mol의 범위에 속하였다. 3) Van't Hoff 식에 이용하여 구한 ${\Delta}H^{\circ}$ 및 ${\Delta}G^{\circ}$값은 각각 3.40$\sim$89.28 kJ/mol과 -12.26$\sim$-13.76 kJ/mol의 범위를 보여 모두 흡착과정이 발열반응이며 자발적으로 일어나는 조건임을 알 수 있었다. 4) PA는 pH 6$\sim$8인 중성영역에서 가장 높은 불소 제거율을 보였으며, La과 HAp는 산성영역으로 갈수록 불소 제거율이 증가하는 특성을 나타내었다. 5) 불소에 대한 흡착선택성은 La$\geq$HAp>PA 순으로 높았으며, La의 경우 불소를 제외한 모든 음이온에 대한 흡착능이 없을 정도로 불소에 대한 흡착 특이성을 보였다.
이 논문에서는 근래에 널리 사용되는 면진 장치인 폴리우레탄 스프링 복원형 디스크 받침의 동적거동에 영향을 미치는 구성재료의 인자에 대한 분석을 수행한 후, 그 결과를 이용하여 받침의 거동을 예측하여 거동 시험결과와 비교하였다. 여기서 동적거동에 영향을 미치는 인자로는 속도와 접촉압력에 따라 변하는 불소수지판(PTFE, PolyTetraFluoroEthylene, 폴리테트라플루오로에틸렌)의 마찰계수와 변형률에 따라 변화하는 폴리우레탄 스프링의 탄성계수가 고려되었다. 불소수지판은 W-PTFE virgin 제품을 사용하였고, 폴리우레탄 스프링은 직접 제작한 것을 사용하였다. 접촉압력, 속도에 따른 마찰계수 변화와 변형률에 따라 변하는 폴리우레탄 스프링의 탄성계수를 모사하는 식은 각각의 시험결과로부터 역추정 하여 사용하였다. 동특성 영향인자를 고려한 거동의 예측 결과는 동특성이 고려되지 않고 정적 인자만을 고려한 예측 결과보다 시험결과와 더 적절한 일치성을 보여주었다.
고분자의 직접불소화는 불소분자 기체와 비활성 기체의 비균일 반응으로 이루어진다. 일반적으로 불소화는 단순한 공정으로 이루어지며, 불소화된 고분자들은 우수한 차단 특성과 화학적 안정성이 향상된다. 본 연구에서는 폴리설폰(polysulfone, PSf) 치밀막을 직접 불소화법을 이용하여 막의 표면에 불소를 도입하고자 하였으며, 이때 불소의 농도와 불소화 시간 변화에 따른 기체 투과도와 선택도의 변화를 관찰하였다. 불소화된 막의 물리/화학적 특성을 확인하기 위하여 X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), 접촉각, atomic force microscopy (AFM)를 실시하였다. 기체투과도 실험을 통하여 불소농포가 증가함에 따라서 질소, 산소 이산화탄소, 헬륨의 투과도가 감소하였으며, 질소에 대한 산소, 이산화탄소, 헬륨의 선택도가 향상되었다.
본 연구에서는 poly(phenylene oxide) (PPO)의 막 표면에 100 ppm의 농도를 갖는 불소가스를 접촉시켜 표면불소화하였다. 표면 개질된 막의 특성을 알아보기 위하여 표면접촉각, XPS, 기체투과 실험을 수행하였다. 표면특성 분석 결과 불소처리 시간이 증가함에 따라 막 표면에 $-CF_2$, $-CF_3$의 perfluoro group의 결합으로 인해 막의 소수성이 증가함을 알 수 있었다. 기체투과 측정으로부터 불소화시간이 증가함에 따라 기체에 대한 투과도는 감소하였으며, 불소노출이 60분 경과한 막의 경우 질소 33%, 산소 23%, 이산화탄소 3%의 감소율을 나타내었다. 선택도의 경우 질소 대비 산소의 경우 3.92로부터 4.47로, 이산화탄소에 대한 질소의 경우 18.09에서 25.4로 증가함을 얻었다.
본 연구는 불산 누출사고로 인한 토양 내 불소의 잔류여부 및 용출특성을 파악하여 장 단기적 환경위해성을 조사하고자 하였다. pH 유지 용출시험, 연속 회분식 용출시험, 주상용출시험 등을 적용하였다. 이는 다양한 환경과 시간범위에서 불소의 용출정도를 조사하여 이동도 및 용출특성을 포괄적으로 이해하고자 함이다. 대부분의 토양시료에 대하여 pH가 알칼리성으로 증가할수록 수산화이온과의 경쟁 및 치환으로 인하여 불소의 용출농도 역시 증가하였다. 연속 회분식 용출시험에서는 인공오염 토양시료에서 초기 불소의 용출농도가 매우 높게 나타났으나 2차 용출 이후 현장토양시료와 유사한 낮은 용출농도를 보였다. 또한, 주상용출시험의 경우도 인공오염 토양시료에서의 초기 용출단계에서 다량의 불소가 용출되는 경향을 나타냈다. 다양한 용출시험 결과 초기 토양입자표면에 잔류한 불소는 비교적 초기에 쉽게 제거되는 것을 확인하였으며, 사고로 인한 잔류불소의 영향은 2년이 지난 현재 시점에서 매우 적다고 판단된다. 따라서 실제 화학물질 사고와 같은 외부적인 영향을 받은 환경피해지역 토양에 대하여 즉각적인 오염확산관리가 선행되어야 할 것이다.
불소 오염이 심각한 곳으로 파악된 충북 보은 삼승면 일대 지역의 오염의 현황과 원인 규명을 위하여 수리지구화학적 연구와 물암석 반응 실험 연구가 수행되었다. 조사 지역 암반 지하수의 불소 함량은 최대 3.9 mg/L에 이르며, 먹는물 수질기준의 불소 항목(1.5 mg/L)을 초과율은 23%에 이른다. 불소 이온의 평균 함량은 1.0 mg/L이나, 낮은 값으로의 왜도(1.3)가 크기 때문에 중앙값은 평균에 비하여 크게 적은 0.5 mg/L으로 나타난다. 불소 농도는 화강암 분포 지역에서 심부 지하수에 해당하는 $NaHCO_3$ 유형 지하수에서 상대적으로 높게 나타나고 있다. 불소와 질산염 이온($NO_3$)은 뚜렷한 부의 상관관계를 나타내고 있어 불소는 지표 오염과 상관없는 지질기원이며, 상대적으로 심부 암반 지하수에 부화되었을 가능성을 지시한다. 이것은 조사 지역의 암석을 사용한 실내 실험에서 확인되었다. 순수흑운모 화강암 반응 실험 결과 불소 함량은 96시간 후에 최대 1.2 mg/L까지 증가하였다. 그러나 불소 농도와 지하수 관정 심도, 지구화학적으로 물암석 반응의 정도를 지시할 수 있는 인자($Na^+$, $HCO_3$, pH 등)들의 값과는 뚜렷한 상관관계를 나타내고 있지 않았다. 이는 불소 이온이 물암석 반응 정도와 상관없이 함불소 광물의 국지적인 분포에 영향을 받을 수 있다는 것을 암시한다. 고농도의 불소를 함유하는 지하수의 공간분포는 선구조 분포와 연관되어 있음을 보여주고 있어, 물암석 반응이 상당히 진행되어 불소 함량이 높은 심부 암반 지하수가 선구조 분포 지역의 파쇄대를 통하여 배출되었음을 지시한다. 하지만, 선구조 분포와 불소 농도는 전체적으로는 일치하지 않아, 파쇄대의 분포가 불규칙적이고, 심부 지하수와 천부 지하수의 혼합과 정도 불균질함을 지시하는 것으로 추정된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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