현재 인류는 플라스틱(plastic) 세상에 살고 있다. 의류, 식품, 주거 생활 곳곳에 플라스틱이 존재하며, 플라스틱이 없는 세상은 상상조차 할 수 없다. 하지만, 플라스틱 사용량 증가에 따른 폐플라스틱의 배출량의 증가는 심각한 환경문제들을 야기하여 생태계뿐만 아니라 인간에게도 위협이 되고 있다. 이를 해결하기 위한 방법으로 단순히 폐플라스틱의 처리에 그치지 않고, 이를 활용하여 새로운 고부가가치의 생성물을 제조하는 플라스틱 업사이클링(plastic upcycling) 시스템이 최근 주목을 받고 있으며, 현재 다양한 형태로 연구개발이 진행되고 있다. 그 중의 한가지로 본 기고문에서는 알칸 교차 복분해(cross alkane metathesis) 반응을 소개한다. 알칸 교차 복분해 반응은 수소화/탈수소화(hydrogenation/dehydrogenation) 반응과 올레핀 복분해(olefin metathesis) 반응으로 이루어져, 탈수소화 반응 후 생성된 이중결합 탄소를 갖는 두 개의 알켄 화합물이 자리바꿈을 통해 새로운 이중 결합을 형성하는 반응이다. 이 촉매반응 과정이 반복되면 저분자화된 새로운 알칸 화합물을 생성되는데, 이는 기존의 플라스틱 처리방식인 열분해 및 촉매 분해 공정보다 낮은 반응온도를 요구한다. 또한 이를 통해 상대적으로 높은 순도의 가솔린 및 디젤을 생성할 수 있기 때문에 폐플라스틱 처리 공정의 새로운 대안기술이 될 수 있다. 본 기고문에서 폐플라스틱 중 가장 큰 비중을 차지하는 폴리에틸렌을 처리하는 대안기술로써 알칸 교차 복분해 반응의 메커니즘과 및 촉매의 역할, 그리고 반응성에 영향을 주는 인자에 대해 기술한다.
본 연구는 페라이트의 Fe 양이온 일부를 Ni, Mn, Co등으로 치환하여 M-ferrite를 제조하여 열화학적 2단계 물 분해 반응의 특성을 비교 평가하였고, XRD, SEM, GC등의 분석으로 각 금속산화물의 특성을 확인하였다. M-ferrites 는 고상법으로 제조하였다. 각각의 M-ferrite에 대한 열적환원은 1573K 에서 진행하였고 물 분해 반응은 1273K 에서 실시하였다. 이 반응에서 생성된 가스는 전량 포집하여 GC를 통해 분석하였다. 반응 전후의 시료에 대하여 SEM, XRD를 분석하여 GC결과와 함께 금속산화물의 산화환원반응 특성을 고찰하였다. 그 결과로서 물 분해 반응 후 M-ferrite (M=Co, Ni, Mn)의 생성을 XRD를 통하여 확인할 수 있었고, 물 분해 반응과의 비교결과 격자상수의 증대가 M-ferrite내의 산소의 환원에 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. SEM결과에서는 4cycle의 물 분해 반응 후 Mn-ferrite의 심한 sintering 현상을 확인 할 수 있었다.
본 연구는 페라이트의 Fe 양이온 일부를 Ni, Mn, Co등으로 치환하여 M-ferrites를 제조하여 열화학적 2단계 물 분해 반응의 특성을 비교 평가하였고, XRD, SEM, GC등의 분석으로 각 금속산화물의 특성을 확인하였다. M-ferrites는 고상법으로 제조하였다. 각각의 M-ferrites에 대한 열적환원은 1573K에서 진행하였고 물 분해 반응은 1273K에서 실시하였다. 이 반응에서 생성된 가스는 전량 포집하여 GC를 통해 분석하였다. 반응 전후의 시료에 대하여 SEM, XRD를 분석하여 GC결과와 함께 금속산화물의 산화환원반응 특성을 고찰하였다. 그 결과로서 물 분해 반응 후 M-ferrite (M=Co, Ni, Mn)의 생성을 XRD를 통하여 확인할 수 있었고, 물 분해 반응과의 비교결과 격자상수의 증대가 M-ferrite내의 산소의 환원에 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. SEM결과에서는 4cycle의 물 분해 반응 후 Mn-ferrite의 심한 sintering 현상을 확인 할 수 있었다.
킬른형 열분해 반응기를 이용하여 혼합폐플라스틱의 열분해로부터 얻어진 고분자성분의 열적분해 특성에 관한 연구를 TGA와 GC-MS를 이용하여 수행하였다. 열적분해의 속도론적 연구는 $10{\sim}50^{\circ}C/min$ 사이의 여러 가열속도에서 비등온 질량감소 기술을 이용하여 수행하였으며 활성화 에너지 및 반응 차수와 같은 속도 상수들에 대한 정보를 얻기 위하여 문헌에 제시된 여러 가지의 속도론 해석방법을 이용하여 질량감소곡선 및 그 미분 값을 해석하였다. 또한 회분식 열분해 반응기를 이용하여 반응온도에 따른 액상 생성물의 수율변화를 고찰하였으며 GC-MS를 이용하여 액상 생성물의 반응온도 증가에 따른 특성연구를 수행하였다.
$TiO_2$ 고정화 지지체를 이용한 유기인계농약의 광분해에 대한 연구 결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다. Chlorpyrifos의 광분해 제거효율을 초기 pH 9에서는 반응시간 200분만에 완전 분해되었으며, 초기 pH 7, 5에서는 각각 반응시간 240분, 260분만에 완전히 분해되었다. 또한 Diazinon인 경우 초기 pH 9에서는 반응시간 200분만에 완전 분해되었으며, 초기 pH 7, 5에서는 각각 반응시간 220분, 240분만에 완전히 분해되었다. Chlorphyrifos와 Diazinon은 pH가 증가할수록 즉 산성에서 염기성쪽로 갈수록 반응속도가 증가하는 것을 볼 수 있었다.
섬유소 물질을 유용한 자원으로 전환시키기 위하여 섬유소 분해요소를 상요하여 가수분해 반응을 시킬 때 섬유소의 구조적 특성, 섬유소-효소계의 상관성, 가수분해 저해효과, 섬유소 분해효소의 불활성화 등에 의하여 섬유소 가수분해 반응 속도에 상당한 영향을 주는 것으로 알려져 있다. 가수분해 반응이 진행함에 따라 높은 결정성을 가진 섬유소인 Avicel PH 101의 결정화도는 서서히 증가하였으며 무정형이 많은 Solka Floc BW 40은 반응초기에 급격한 증가를 보여주었고 실험적으로 결정성 부분과 무결정성 부분이 동시에 분해됨을 알 수 있었으며, 반응 초기에 급격한 효소의 흡착이 일어나며 반응이 진행함에 따라 서서히 탈착됨을 볼 수 있었다. 반응 생성물인 글루코오스와 셀로바이오스는 초기 가수분해 반응속도에 상당한 저해효과를 주며 또한 생성물의 농도가 증가할수록 효소 흡착량이 감소함을 알 수 있었다. 섬유소 분해요소의 불활성도는 반응시간에 따라 지수 함수적으로 변화함을 실험적으로 알 수 있었다. 셀로바이오스의 초기 가수분해 반응속도는 상대적으로 높은 ${\beta}-glucosidase$의 활성도에 의해 비교적 높은 셀로바이오스의 농도(5-10mg/ ml)에서도 기질의 저해효과가 적음을 볼 수 있었다.
본 연구는 날로 더해가는 오염의 직접간접 원인인 고분자성 제품류의 분해 촉진에 사용될 촉매 개발의 일차적 연구로서, 구리 촉매작용에 의한 아미드 결합의 분해 반응을 수행하였다. 가시광선 스펙트럼의 변화를 측정함으로써 반응을 추적하였다. 아미드 리간드를 포함하는 구리 화합물에서 수용액의 pH의 증가에 따라, 온도의 증가에 따라 아미드의 반응속도가 증가한다. 반응속도는 구리 화합물에 대하여 1차 반응으로 밝혀졌다. 반응의 중간체로 구리-히드록시 화합물이 관여하는 반응 메카니즘을 제시하였다. 분해 반응 메카니즘의 확실한 이해를 통하여 펩티드 결합의 분해 반응에 사용될 좋은 촉매 개발에의 응용이 기대 된다.
최근 국내 연간 1차 에너지 사용량의 약 30% 이상이 폐열로 손실되어지고 있다. 이러한 현실을 타개하기 위하여, 본 논문에서는 장거리 열수송시 에너지 손실을 최소화할 수 있는 신기술로 화학 열변환을 이용한 장거리 열수송 기술을 채택하여, 화학 열변환에 있어서의 최적조건 도출을 목적으로 하였다. 화학 열변환을 위한 반응에 대해서는 많은 연구와 기술개발이 이루어지고 있으며, 그 중 물질이 안정하고, 값이 저렴하며, 생성물이 가스인 메탄올 분해 합성 반응이 가장 타당한 것으로 판단되었다. 본 연구에서는 장거리 열수송 기술 개발에 필요한 메탄올 분해 합성 반응 촉매를 각각 선정하여, 열수송 시스템 구축을 위한 메탄올 분해 합성 반응의 최적화 조건 도출을 위한 실험 연구를 수행하였다. 메탄올 합성 반응에서는 온도, 압력, $H_2$/CO ratio, 공간 속도, 촉매 형태에 따른 영향을 보았고, 메탄올의 분해 반응에서는 온도, 공간속도, 촉매 형태를 변수로 하여 상압에서 영향을 분석하여 메탄올 분해 합성 반응의 최적화 조건을 제시하였다.
수소는 미래의 청정에너지원이다. 수소를 생산하는 효과적인 방법으로는 탄소계촉매를 이용하여 부탄을 분해하는 것이다. 촉매는 카본블랙이 사용되었으며, $500{\sim}1100^{\circ}C$의 온도 범위에서 열분해 반응과 촉매분해반응이 수행되었다. 열분해의 경우 온도가 증가함에 따라 전화율이 증가하여 $800^{\circ}C$에서 98.9%로 부탄이 거의 분해되었으며, $900^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 전화율이 100%까지 도달하였다. 부탄 분해반응에서 기대되는 생성물은 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌, 프로판 등이다. $1000^{\circ}C$이상의 온도에서는 부탄 촉매 분해반응에서 거의 대부분 수소와 메탄만이 관찰되었다. 특히 $500-1100^{\circ}C$까지 온도가 증가하였을 때 수소의 생성율은 꾸준히 증가하는 것으로 확인되었고 촉매분해반응이 촉매를 사용하지 않은 열분해반응보다 온도가 증가함에 따라 수소의 선택도를 더욱 향상시켜 보다 많은 수소가 생성되었으며, 반응성 실험이 진행되는 동안 촉매의 비활성화는 관찰되지 않았다. 반응전후의 촉매의 특성을 분석하기 위해 TEM 및 SEM 분석을 하였다. 반응전의 촉매는 매끈한 모양이었으나 $1000-1100^{\circ}C$에서 반응후에는 표면에 돌기모양을 형성하는 것을 관찰할 수 있었다.
NaCl 첨가는 전력 소모를 줄여주는 역할을 하는 것으로 나타났고, 같은 전력량에서 NaCl의 첨가량이 증가하여 전류가 증가할수록 초기 반응속도가 증가하는 것으로 나타났으나 30분의 반응시간 후 최종 RhB 농도는 유사한 것으로 나타났다. 철 전극만을 이용하여 전기분해 반응만을 이용하는 경우보다 $H_2O_2$를 첨가하여 전기분해 + 전기 펜톤-유사 반응을 이용하는 것이 RhB의 탈색에 유리하다고 사료되었다. pH가 산성영역으로 갈수록 초기반응속도와 반응종결시간이 빨라졌으며, 97%의상의 제거율을 얻기 위해서는 pH 6이하에서, 5분 이내의 반응종결을 위해서는 pH 5이하에서 운전하여야 한다고 사료되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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