본 논문에서는 사이즈가 다른 고출력 원통형 리튬이온 배터리의 Remaining Useful Life(RUL)을 방전용량 기반으로 전기적 특성분석을 실시하였다. 우선, 배터리의 충/방전이 계속될 시 용량이 어떻게 변화하는지 실험해보았으며, 만충 전압(Fully Charged)에서 만방 전압(Fully Discharged) 까지의 각각의 State-Of-Charge(SOC)에서 Hybrid Pulse Power Characterization (HPPC) Test를 이용해 충전 저항과 방전 저항을 구하여, 용량과 저항의 관계를 파악하였으며, 배터리 RUL을 알기 위한 기본 정보를 확보했다.
리튬이온전지 음극활질용으로 Hybrid of pitch based graphite impregnating natural graphite와 Hybrid of pitch based carbon impregnating natural graphite로 탄소전극을 제작하여 전기화학적인 특성을 연구하였다. Natural graphite에 pitch based graphite나 pitch based carbon의 혼합은 흑연의 이론용량인 372 mAh/g를 초과하는 고용량을 나타내었다. 이것은 극소공동에 리튬종의 삽입과 탈삽입에 의한 것으로 파악된다. 그러나 충 방전이 계속 진행되면서 방전용량이 급격히 저하되는 현상이 관찰되었다. X-선 회절분석 결과로부터 Hybrid of pitch based carbon impregnating natural graphite 탄소전극에는 amorphous carbon이 상대적으로 다량 존재한다는 것을 확인하였고, 이는 리튬의 삽입된 상태의 전위에 분포가 있어 충 방전시에 완만한 전압의 구배를 만들며, 비가역용량을 증가시키는 요인으로 파악되었다.
수명특성이 우수한 실리콘 음극재를 제조하기 위해 졸겔법을 통해 $SiO_x/ZnO$ 복합체를 제조하였고, 제조된 복합체는 PVC를 탄소 전구체로 하여 탄소를 피복하였다. 복합체에 포함된 ZnO를 HCl로 제거하여 내부에 빈 공간을 만들어 충 방전에 따른 실리콘의 부피변화를 완화할 수 있게 하였다. 합성된 복합체의 결정구조와 형상을 파악하기 위해 XRD, SEM, TEM 분석을 실시하였다. 탄소 피복된 복합체에 포함된 탄소함량을 TGA를 통해 알아보았으며, 복합체의 기공구조를 확인하기 위해 BET 비표면적 분석과 BJH 기공분포를 확인하였다. 탄소의 추가로 향상된 전기전도성을 측정하였으며, 전기화학적 특성은 AC 임피던스 측정과 충 방전 및 수명특성을 확인하였다. $SiO_x/ZnO$시료에 탄소를 피복할 경우에 전기전도도가 증가하였으며, 방전용량도 증가하였다. 염산으로 ZnO를 제거한 시료의 경우에 표면적은 증가하였으나, 전지의 방전용량은 오히려 감소하였다. 탄소를 피복하지 않은 $SiO_x/ZnO$ 시료의 경우에 방전용량이 매우 낮았으며, 탄소를 피복한 후의 시료는 높은 충방전용량을 나타내었다. 수명특성의 경우, $C-SiO_x/ZnO$ 복합체(Zn : Si : C = 1 : 1 : 8)가 0.2 C의 전류량에서 50 사이클에서 $815mAh\;g^{-1}$의 용량으로 기존 흑연계 음극재보다 높은 용량을 나타내었다.
Electron-beam 증발장치를 이용하여 리튬 박막 2차 전지 양극용 lithium cobalt oxide 박막을 제조하였다. Stainless steel -기판 위에 입혀진 $LiCoO_2$ 박막은 열처리 과정을 거쳐 잘 발달된 hexagonal 구조의 (003)면을 나타냈으며, 3.9 V 부근에서 전위 평탄 영역이 나타났다. $LiCoO_2$, 박막은 증착속도가 증가함에 따라 Li/co 조성비가 양론비에 근접하였으며, $15{\AA}/s$의 증착속도로 제작한 경우 높은 방전용량을 나타내었다. 열처리 온도가 증가함에 따라 용량이 증가하여 $700^{\circ}C$에서 최대 값을 나타내었으나, 그 이상의 온도에서는 기판과의 반응 때문에 방전용량이 현저히 감소하였다. 박막 내부의 리튬과 코발트의 불균일한 조성은 초기 방전용량의 감소를 가져왔다.
초고용량의 커패시터는 신재생 에너지 이용의 증가와 더불어 이용 영역이 점차 넓어지고 있어 유망신규시장의 창출이 기대된다. 따라서, 슈퍼커패시터의 성능을 측정하여 시험할 수 있는 충방전 순환 시험기가 필수적이라 할 수 있다. 이를 위해 슈퍼커패시터의 기본 충/방전 특성을 기준으로, 충전과 방전시의 고속계측이 가능하도록 용량 및 내부저항 측정을 위한 회로와 전압유지특성을 측정하기 위한 회로를 설계하였다. 5V, 100A Proto-type의 충방전 시험 시스템 구축으로 특성 평가결과, 전압 및 전류 측정 정밀도 ${\pm}$ 0.1%이내로 확인하였고, 데이터 모니터링 및 로깅을 위한 프로그램을 제작하였다. 또한 전체시스템 구성과 실험결과를 통해, 본 연구에서 개발하고자 하는 슈퍼커패시터용 충방전 시험 시스템이 실제 응용 가능함을 확인하였다.
용량결합고주파(ccrf)방전은 홀로우음극방전이나, 직류방전에 비해서 방전관의 구조가 간단하고 균질한 플라즈마를 발생시키는 장점을 가지고 있다. 본 논문에서는 ccrf-방전을 기체레이저의 여기에 적용하기 위한 목표를 가지고 방전시스템을 선계, 제작하여 연속운전의 균질한 방전을 실현하였다. 13.56[MHz]의 rf-전력을 방전 내부로 효율적으로 결합하기 위해서 내부직경 5[mm]의 레이저방전관에 특수하게 제작된 rf-전극을 사용하였다. 또한 방전관의 임피던스가 rf-발생기의 풀력저항 50[$\Omega$]에 정합을 이루는 임피던스 정합회로를 개발하였다.
하이브리드 차량은 기존의 화석연료를 사용하는 엔진과 배터리, 초고용량 커패시터로부터 전원을 공급받는 전동기를 직 병렬 구조로 연결하여 연비를 개선하기 위해 개발되었다. 이를 위하여 가속 시 배터리와 초고용량 커패시터의 방전으로부터 전원을 공급받고, 감속 시 회생제동을 통해 다시 충전을 반복한다. 최근 배터리와 초고용량 커패시터의 용량 및 출력의 장단점을 상호 보완하고자 이중 보조 동력원에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 논문에서는 배터리와 초고용량 커패시터의 내부 저항을 고려하여 병렬 사용하는 이중 보조 동력원 시스템에 대하여 각각의 충전용량(SOC)에 따른 운전전략을 개발하고자 한다.
충 방전 전압범위와 용량이 다른 두 고분자물질을 복합체로 만들어 전극에 사용하여 다른 전기화학적 현상과 용량증대 효과에 대해 연구하였다. 상대적으로 전압은 높으나 용량이 적은 polyaniline(PANI)과 전압은 낮으나 용량이 큰 poly[1,2]bis-thio[1,8]-naphthylidine(PTND)을 사용하여 두 물질의 복합체를 합성하였다. 먼저 PTND 고분자를 합성하고, 얻어진 PTND 고분자 표면위에 PANI를 합성하였다. 합성여부와 미세구조를 FT-IR, XPS, FE-SEM 및 FE-TEM을 이용하여 분석하였으며, 순환전압 전류법 측정과 충 방전 용량측정을 통하여 리튬이차전지 고분자 양극 활물질로서 전기화학적 성능을 측정하였다. 상온, 1.3~4.0 V 전압구간에서 PANI/PTND 복합체의 1, 5 그리고 10 사이클 후 방전용량은 167 mAh/g, 90 mAh/g 그리고 81 mAh/g로 측정되었고, 이것은 PANI만 사용한 전극(80, 67, 62 mAh/g)에 비해 10사이클 후 약 30% 용량이 향상된 것이다. 50 사이클 이후 PANI/PTND 복합체의 방전용량은 67 mAh/g로 측정되었다.
본 연구에서는 리튬이차전지의 음극재료로서 사용되고 있는 Mesocarbon Microbeads (MCMB) 카본 분말에 제2상 첨가물로서 소량의 주석산화물 (SnO$_2$) 을 균일하게 분산 첨가시킴으로써 카본전극 표면을 개질시켰으며, 이에 따른 전극의 전기화학적 특성 변화에 관하여 고찰하였다. 주석산화물 첨가 방법는 전하적정법을 사용하여 Sn 을 MCMB 분말에 삽입시키고, 다시 삽입된 Sn이 산화되도록 대기 중에서 25$0^{\circ}C$로 l 시간동안 후열처리를 하였다. 주석산화물이 첨가된 MCMB 카본분말로 Li/MCMB 전지 cell을 만들어 충방전시험을 수행한 결과, raw MCMB로 만든 전극보다 더 우수한 충방전 용량과 싸이클 특성을 나타내었다. 즉, 주석산화물 삽입에 의해 표면개질된 MCMB 카본 분말은 기존의 MCMB에 비해 높은 초기 방전용량과 충전용량을 나타내었고, 또한 높은 가역특성과 좋은 cycleability를 보였다. 삽입된 SnO$_2$의 양이 증가할수록 높은 가역용량을 나타내었고 비가역용량 역시 높은 값을 나타내었다.
졸-겔법을 이용하여 주석산화물을 흑연입자 표면에 도포하고 $400-600^{\circ}C$에서 열처리하여 미세결정구조를 갖는 리튬이온 전지용 주석산화물 전극을 제조하였다. 도포 된 주석산화물의 양은 $2.25 wt\%\~11.1 wt\%$로 조절하여 실험한 결과 주석산 화물의 함량에 따라 방전용량이 증가하고 또한 초기의 비가역 용랑도 증가함을 알 수 있었다. 싸이클에 따른 주석 산화물 전극의 방전용량은 propylene carbonate(PC) 계 전해액에서도 초기 싸이클에서 350mAh/g 이상, 30 싸이클 후 에서는 300mAh/g을 나타낸 반면, 표면개질이 되지 않은 흑연전극의 경우에는 140mAh/g의 방전용량을 나타내었다. 충방전 속도를 C/5에서 C/2로 빠르게 했을 때 주석산화물 전극과 흑연전극의 방전용량은 초기 용량의 $92\%,\;77\%$로 각각 나타났다. 이러한 전극 특성의 향상은 주석산화물이 리튬이온과 반응하여 형성된 리튬 옥사이드$(Li_2O)$부동태 피막이 흑연전극의 탈리 현상을 막고 또한 환원된 주석이 흑연입자간의 전기전도를 원활하게 하여 전극의 전류분포를 향상시키기 때문인 것으로 해석되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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