조사후 시험시설내에는 사용후 핵연료 집합체의 취급을 위하여 감온, 감압 공정이 있다. 이 공정에는 3가지 공정으로 분류하는데 첫째, 사용후핵연료집합체 캐스크를 제염하기 위한 제염시키는 공정, 둘째, 사용후핵연료집합체 내의 붕괴열에 의해 온도, 압력이 상승된 폐액을 감온, 감압 시키기 위한 냉각 공정 셋째, 사용후핵연료 피폭관 결함에 의해 발생되어 캐스크 내에 존재하는 불용성 입자를 여과기를 통해 여과하는 공정으로 되어 있다. 본 보고서에서는 감온, 감압 공정과 관련하여 현재까지 수행된 기술검토와 사용후핵연료집합체에 의한 감온, 감압의 실용적 이론에 관해 고찰하였고 또한 각종 시험을 통한 시운전 내용과 실제 원자력발전소로부터 수송해온 사용후핵연료집합체 J-44, K-23 대한 감온, 감압 결과들을 상세히 기술하였다. 본 보고서는 향후 지속적인 가동과 도출되지 않은 문제점 등을 계속 보완하여, 원만하고 안전한 정상조업을 수행하는데 효과적으로 이용될 수 있을 것으로 본다.
과학기술부고시 2003-12호 "원자로시설부지 수문 및 해양특성 조사평가 기준" 이 신규 제정되어, 원전 액체 방사성 유출물에 대한 삼차원적인 해양확산 평가 필요성이 커지고 있다. 한국수력원자력(주)와 전력연구원은 신고리, 신월성, 신울진 원 전등 다수의 신규원전 건설이 계획 또는 추진되고 있는 동해안을 대상으로 광역 및 부지별 입지특성을 반영한 해양확산 평가기술을 개발하고 있다. 동해안의 해수유동은 동해 해수순환에 의해 영향을 받기 때문에 원전 주변의 방사성 물질의 해양확산을 보다 정확히 평가하기 위해서는 동해 해수순환에 대한 이해가 선행되어야한다. 따라서 본 연구에서는 일본 큐슈대학교 응용역학연구소에서 개발한 RIAMOM 모델을 근간으로 동해 해수순환 모델링을 수행하였다. 모델 영역은 $126.5^{\circ}E{\~}142.5^{\circ}E$$33^{\circ}N{\~}52^{\circ}N$, 수직층은 20개로 나누었다. 이 모델은 JODC, KNFRDI, 그리고 ECMWF로 부터 구하였다. 모델링 결과, 동해 해수순환을 비교적 잘 모의하고 있는 것으로 나타났다. 향후 모델링 결과를 정량적으로 평가하기 위해 인공위성 추적 부이를 이용하여 확산 검증 실험을 실시할 예정이다.
이온성 액체를 이용하여 질산 용액으로부터 Am(III)과 Eu(III)의 추출 거동을 조사하고 이온성 액체의 활용가능성을 살펴보았다. 이온성 액체로는 1-alkyl-3- methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide ([$C_nmim$][$Tf_2N$])을 사용하였고, n-octyl(phenyl) N,N-diisobutyl carbamoylmethyl phosphine oxide (CMPO)와 tri-n-butylphosphate (TBP)를 추출제로 사용하여, Am(III)과 Eu(III)의 추출 분배계수를 질산농도, CMPO, TBP와 같은 변수들의 함수로서 측정하였다. 이온성 액체를 사용함으로써 기존의 n-doodecane (n-DD)과 비교하여 추출 효율이 현저히 증가하였다. 질산 용액의 농도가 높을수록 Am(III)과 Eu(III)의 추출률은 감소하였으며, Eu(III)의 추출률은 Am(III)보다 전반적으로 작았다. 이온성 액체를 이용한 Am(III)과 Eu(III)의 추출 메카니즘은 n-DD와 같은 분자성 유기용매를 사용하는 경우와는 달리 양이온 교환 메카니즘에 의해 일어나는 것으로 판명되었다. 사용한 모든 이온성 액체에 대하여 Am(III)과 Eu(III)의 추출 분배계수는 CMPO의 농도가 높을수록 증가하고, CMPO 농도에 대한 추출 데이터의 직선 기울기 값은 약 3.0으로 이온성 액체를 이용한 Am(III)과 Eu(III)의 추출반응에서 3분자의 CMPO가 복합착물을 형성하는 것으로 나타났다.
고준위 방사성 액체폐기물에서 얻어지는 백금족 금속(Pd, Rh, Ru) 들의 분리 및 정제방법으로 강염기성 음이온교환수지를 사용하여본 결과 상용 수지중에서 Dowex 1 $\times$ 8 이 IRN-78 에 비하여 저 농도의 질산 농도에서 Pd(II) 의 분리 및 정제시 우수한 흡착성을 보여 주었으며 Rh(III) 의 흡착은 Pd(II) 의 것보다 훨씬 낮은 값을 보여 주었다. 이 수지들의 백금족 금속에 대한 흡착성을 문헌에 보고된 실험 결과들과 비교 검토하여 본 바 이온 그룹으로 3급 및 4급 Benzimidazole을 가지는 수지에 비하여 훨씬 낮은 값을 나타내었다. 따라서 실용성이 큰 강염기성 음이온수지로서는 Benzimidazole과 같은 혼합 아민 그룹을 지닌 수지가 가장 접합할 것으로 전망되었다.
원자력분야에서 방사성폐기물 처리 및 처분은 해결해야 할 중요한 문제가 된다. 보다 청정한 방법을 사용한 제염법이 요구되고 있다. 이산화탄소를 이용한 제염법은 두가지로 나눠지는데-킬레이트제를 이용한 방법과 에멀젼을 이용한 방법이다. 킬레이트제 방법은 시너지효과를 낼 수 있는 방안이 중요하다. 마이크로 에멀젼을 사용한 방법은 에멀젼 코어속에 산을 넣어 금속표면이나 토양에서 오염물질을 직접 꺼내는 방법이다. 표면제거율을 QCM을 사용하여 측정하였다. 에멀젼을 만드는데 사용된 계면활성제의 회수 방법에 대하여 아울러 논의하였다.
저농도 방사성 액체폐기물의 최종 처리를 목적으로 본 연구에서는 면 35%와 Polyester 65%가 함유된 합성섬유를 증발매체로 하여 자연상태의 공기를 강제 송풍시키는 자연증발처리시설에서 증발에 영향을 미치는 주요 변수에 따라 증발 단위 면적당 Cs-137, Co-60을 함유한 방사성 폐액의 증발량측정 및 제염계수를 조사하였다. 증발효과는 유입공기의 습도가 낮고, 공기의 유속과 공급액의 유량이 증가하고 유입공기 및 폐액의 온도가 높아질수록 증발량이 증가하였다. 실험결과 유입된 공기는 1$0^{\circ}C$ 이상, 습도는 80% 이하, 공급폐액의 유량이 3.4 $\ell$/hr $m^2$ 이상, 공기유속은 1.14~l.47 m/sec 범위가 조업조건이며 이때 제염계수는 5.1 $\times$$10^3$, 배출공기의 방사능 농도는 4.7$\times$$10^{-13}$$\mu$Ci/$m\ell$ air로 측정되었다. 공급유량이 4.6$\ell$/hr.$m^2$와 공기유속이 1.47 m,/sec일때 최대 증발조건으로 나타났으며, 이때 증발량은 총 증발면적 11,250$m^2$ 에서 1.2 ㎥/hr로 측정되었으며 대기의 온.습도 및 풍속에 따른 실험을 통하여 달톤형 증발식의 Wind Factor [Eh = (0.0168 + 0.0141V)$\Delta$H]를 도출하였다.
고온의 용융염 매질에서 전해 정련 또는 전해제련에 의해 원하는 물질을 회수하기 위한 공정에 있어서 정확한 산화/환원 전위 측정 및 안정된 전위를 인가하기 위해서는 재현성과 내구성이 확보된 기준 전극이 필요하다. 용융염 매질에서 많이 사용되는 기준 전극은 Ag/AgCl 전극으로서 온도 사이클에 대한 전위의 히스테리시스가 작고 고온에서도 전위가 안정하다. Ag/AgCl 기준전극으로 pyrex 봉 하단부를 수 마이크론 두께의 pyrex 박막으로 제작된 것은 고온 용융염에 접촉시 열 충격, 전극류와 충돌에 의한 물리적 취약성 및 고온의 용융염에 의한 부식과 같은 단점이 있다.(중략)
고 준위 방사성 액체 패기물의 옥살산 침전 공정을 통하여 침전여액이 발생된다. 이 침전여액에는 옥살산과 같은 유기 물질이 함유되어 있으며 이 물질의 제거는 방사성 폐기물의 긍극적인 처리 처분에 대단히 중요하다 본 연구는 모의 침전여액을 제조하고 이로부터 옥살산 제거 연구가 두 가지 방법으로 수행되었다. 첫째 과산화수소를 이용한 제거 법으로서 침전여액 내 Ru$^{+4}$ 와 Fe$^{+3}$ 는 과산화수소를 자체 분해시키기 때문에 옥살산 제거를 방해함을 알 수 있었다 둘째는 NaOH를 용액 내 첨가하는 방법으로 pH증가에 따라 침전이 발생되면서 COD는 상당히 감소함을 보여주었다. 침전물은 $Na_2$C$_2$O$_4$로 확인되었고 pH9 이상에서 99%이상 감소함을 보여 주었다.다.
추출크로마토그래피와 액체섬광계수기를 이용하여 기존의 방사성 스트론튬 분석법 단점을 해결하는 신속하고 신뢰성 있는 $^{89}Sr$ 과 $^{90}Sr$ 분석법을 개발하였다. 옥살산 공침혹은 양이온 교환수지로 방해원소를 제거한 후 Sr-spec 컬럼을 사용하여 스트론튬만을 순수분리한 후, 액체섬광계수기를 사용하여 $^{89}Sr$에서 방출하는 첼렌코프광을 측정하였고 spectrum unfolding 방법으로 $^{90}Sr$을 정량하였다. 본 연구에서 개발된 방사성 스트론튬 분석법을 환경 표준시료 (IAEA-375, Soil) 및 액체 폐기물시료에 적용하여 분석법의 유효성을 검증하였다.
아메리슘(Am)은 사용후핵연료의 장기 방사성 독성에 크게 영향을 주기 때문에 고준위 방사성 폐기물 처분의 장기 안전성 평가에 필수적으로 고려되어야 할 원소이다. 분광학적 방법을 이용한 일부 악티나이드 원소의 화학반응 연구가 활발히 진행되고 있는 반면, 아메리슘에 대한 연구는 아직까지 미비한 상황이다. 이 연구에서는 고순도의 시료를 필요로 하는 화학반응 연구를 위하여 $^{241}Am$ 시료를 정제한 후, 액체섬광계수기와 감마선 및 알파선 스펙트럼을 이용하여 정량과 정성분석을 하였다. 액체 광도파 모세관 셀을 이용한 고감도의 UV-Vis 흡수 분광학과 시간분해 레이저 형광 분광학을 이용하여 Am(III) 가수분해물과 옥살레이트(oxalate, Ox) 착물반응을 조사하였다. 산성조건에서 $Am^{3+}$은 503 nm에서 최대 흡수봉우리를 보이며, 몰흡광계수는 $424{\pm}8cm^{-1}{\cdot}M^{-1}$임을 확인하였다. 중성 이상의 pH 조건에서 형성되는 $Am(OH)_3(s)$ 콜로이드 입자에서는 506-507 nm 파장에서 최대 흡수봉우리가 관측되었다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$ 착물은 $Am^{3+}$에 비교하여 흡수 및 발광스펙트럼이 각각 4와 5 nm정도 장파장으로 이동하였고 몰흡광계수와 발광세기도 크게 증가하였다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$의 발광수명은 23에서 56ns으로 증가하였고 이는 Am(III)의 내부권에 결합하고 있던 약 여섯 개의 물분자가 옥살레이트의 카르복실기로 치환되었음을 의미한다. 이 결과로부터 ${Am(Ox)_3}^{3-}$은 각 옥살레이트 리간드가 두 자리 결합(bidentate)을 하고 있다는 것을 제안하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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