This paper explains the development process of methane decomposition to hydrogen and carbon black using solar thermal energy. It also demonstrates the advantages and disadvantages of five different reactors for each development stage, including the reactor's experimental results. Starting with the initial direct heating type reactor, the indirect heating type reactor was developed through five modifications. The 40-kWth solar furnace installed at the Korea Institute of Energy Research was used for the experiment. In the experiment using the developed indirect heating reactor, an 89.0% methane to hydrogen conversion rate was achieved at a methane flow rate of 40 L/min, obtained at about twice the flow rate compared to previous advanced studies.
Sr hexaaluminate($Sr_{1-x}La_xMnAl_{11}O_{19-\alpha}$)와 금속 alkoxide를 전구체로, 1-butanol과 ethylene glycol을 각각 용매로 사용한 sol-gel 법으로 합성하였다. 용매 변화에 따른 Sr hexaaluminate의 물리적 특성을 TG/DTA, XRD 및 $N_2$ adsorption을 이용하여 분석하였다. 합성 후 건조한 시료에 대한 열분해 거동을 분석한 결과는 1-butanol을 용매로 사용하여 합성한 hexaaluminate와 비교할 때, ethylene glycol을 용매로 이용한 경우 용매의 분해반응과 dehydroxylation 반응이 관찰되었고, 결정생성 온도도 상승하였다. Dehydroxylation 반응과 결정생성온도의 상승은 hexaaluminate의 소결현상을 가속시켜 낮은 비표면적의 원인이 되었다. 메탄에 대한 연소 반응으로 표면적 차이가 촉매 활성에 영향을 주었음을 확인하였다.
BMP 시험을 통한 최종메탄생산퍼텐셜 ($B_u$)의 측정은 바이오매스로부터 전환할 수 있는 바이오에너지 양을 추산하고 혐기소화조를 설계하는데 중요한 인자이다. 본 연구에서는 $B_u$의 측정에 있어 기질과 접종액의 비율 (S/I ratio)이 미치는 영향을 분석하기 위하여 기질의 유기물 특성이 다른 양돈 슬러리의 탈수여액 (LF), 양돈슬러지 탈수케이크의 열가수분해액 (TH), 탈수여액과 열가수분해액의 혼합액 (Mix)을 이용하여 BMP 시험을 실시하였으며, 각각의 시료의 이론적 메탄생산퍼텐셜 ($B_{th}$)과 혐기적 유기물 분해율을 구하여 비교하였다. TH 시료의 $B_u$는 S/I 비율 0.1, 0.3, 0.5에서 각각 0.27, 0.44, $0.46Nm^3\;Kg^{-1}-VS_{added}$로 나타났으며, 이론적메탄생산퍼텐셜 ($B_{th}$) 대비 최종메탄생산퍼텐셜 ($B_u$)의 비율 ($B_u/B_{th}$)로 나타낸 혐기적 유기물 분해율은 S/I 비율 0.1, 0.3, 0.5에서 각각 50.04, 82.46, 86.47%이었으며, LF 시료의 경우 S/I 비율 0.1, 0.3, 0.5에서 $B_u$은 각각 0.64, 0.53, $0.40Nm^3\;Kg^{-1}-VS_{added}$이었으며, 혐기적 유기물 분해율은 각각 152.07, 122.67, 95.71%로 나타났다. Mix 시료의 경우 최종 메탄생산 퍼텐셜과 혐기적 유기물 분해율에서 LF 시료와 유사한 경향을 보였다. 본 연구에서는 양돈슬러리의 BMP시험에서 S/I비율에 따라 상이한 최종 메탄생산 퍼텐셜이 나타나며, 낮은 S/I 비율에서 최종 메탄생산 퍼텐셜이 과대평가되었다.
대기압 조건에서 고정층 상압 유통식 반응기를 사용하여 Pd(5)/SPK 촉매상에서 산소의 몰 비 변화에 따른 메탄의 열분해 반응으로부터 탄소 나노튜브 및 탄소 나노선을 제조하였으며, SEM과 TEM을 이용하여 분석하였다. $CH_4/O_2$의 몰 비가 1인 경우, 촉매층 지지대 표면상에 탄소가 거의 침적되지 않았으나, $CH_4/O_2$의 몰 비가 2인 경우에는 촉매층 지지대 표면상에 반응기를 봉쇄할 정도로 다량의 탄소가 침적되었다. 침적된 탄소를 SEM과 TEM을 통하여 분석한 결과 많은 수의 단일 벽 탄소 나노튜브와 탄소 나노선들이 만들어졌음을 확인할 수 있었다. 촉매 표면상에 침적된 탄소 나노튜브의 생성 메카니즘은 첨단성장방식이었고, 촉매 지지대 표면상에 만들어진 탄소 나노튜브 및 나노선들의 생성은 일정한 탄소 성장속도 벡터와 탄소 나노선의 링구조의 핵형성이 중요한 역할을 하였다. SPK 촉매 담체는 열 안정성이 우수하였으며, $N_2$ 흡착등온선은 중기공 세공이 잘 발달된 IV형이었다.
흰개미는 전세계적으로 2600여종 이상이 보고되었으며, 집을 형성하고 군체를 이루는 등 각종 생존 전략을 바탕으로 다양한 생태계에서 살아가고 있다. 그런데 근래 흰개미 활동이 육상 생태계의 탄소 순환에 중요한 역할을 하는 것으로 알려지면서 이에 대한 연구가 진행되고 있다. 관련 연구 결과를 분석한 결과, 흰개미의 활동은 토양 유기탄소 농도 변화, 메탄 발생 및 유기물 분해 등을 조절하여 탄소 순환에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 흰개미집은 흰개미 생물량이 집중된 지점으로 일반 토양에 비하여 평균 1.8배 많은 유기탄소를 함유하며, 열대 산림 및 사바나 지역에서 연간 $0.0-6.0kg\;ha^{-1}$의 메탄을 방출하는 메탄의 점 발생원이었다. 또한 흰개미의 섭식 활동은 고사목의 부피 대비 표면적의 비율을 증가시켜 고사목 분해를 가속화하였다. 이 중에서도 Rhinotermitidae과 흰개미에 의한 고사목 분해는 온대 산림의 탄소 순환에서 중요한 것으로 보고되고 있다. 그러나 이에 대한 연구는 극히 부족한 실정이므로 온대 산림에서의 흰개미에 의한 고사목 분해 연구가 필요하다. 흰개미에 의한 고사목 분해는 고사목을 결의 수직 방향으로 잘라 만든 단판 시료에 흰개미의 접근을 차단한 후 분해되도록 하고, 처리하지 않은 시료의 분해율과 비교함으로써 연구할 수 있다. 흰개미에 의한 고사목 분해 연구를 통하여 육상 생태계 중 특히 온대 산림에서의 탄소 순환을 보다 명확히 이해할 수 있을 것으로 기대된다.
본 연구는 혐기성 소화의 전처리로써 열가수분해와 고액분리가 결합된 공정의 성능을 평가하였다. 탈수케이크는 열가수분해를 통해 가용화되며, 이후 고액분리를 수행한다. 고액 분리된 액상은 혐기성 소화에 기질로써 이용되고 고형물은 열가수분해로 회수된다. 열가수분해의 가용화율(COD 기준)은 45.1-49.3%이며 고액분리와 결합한 공정은 76.1-77.6%로 나타났다. Dual-pool two-step model을 통해 도출된 메탄 발생 특성을 살펴보면 고액 분리된 액상의 전체 분해 가능한 물질 중 분해가 빠른 물질의 비(a)는 0.891-0.911로 열가수분해된 시료에 비해 높게 나타났다. 반면에 분해가 빠른 물질의 반응 속도(kF)는 유사하게 나타났다. 이를 통해 열가수분해와 고액분리가 결합한 공정은 열가수분해를 통해 분해가 빠른 물질을 생성하고, 고액분리를 통해 선별하는 것으로 나타났다.
Hydrogen has been recognized of the energy source for the future, in terms of the most environmentally acceptable energy source. A pressurized fluidized bed reactor made of carbon steel with 0.076 m I.D. and 1.0 m in height was employed for the thermocatalytic decomposition of methane to produce amount of $CO_2$ - free hydrogen with validity from a commercial point of view. The fluidized bed was proposed for withdrawing of product carbons from the reactor continuously. The methane decomposition rate with the carbon black N330 catalyst was rapidly reached a quasi-steady state and remained for several hour. The methane thermocatalytic decomposition reaction was carried out at the temperature range of 850 - 950 $^{\circ}C$, methane gas velocity of 2.0 $U_{mf}$ and the operating pressure of 1.0 -3.0 bar. Effect of operating parameters such as reaction temperature, pressure on the reaction rates was investigated and predicted the effect of a change in conditions on a chemical equilibrium thermodynamically, according to Le Chatelier's principle.
In this study, the optical properties, heat transfer capabilities and chemical reaction performance of a methane thermal decomposition reactor using solar heat as a heat source were numerically analyzed on the basis of the cavity shape. The optical properties were analyzed using TracePro, a Monte Carlo ray tracing-based program, and the heat transfer analysis was performed using Fluent, a CFD program. An indirect heating tubular reactor was rotated at a constant speed to prevent damage by the heat source in the solar furnace. The inside of the reactor was filled with a porous catalyst for methane decomposition, and the outside was insulated to reduce heat loss. The performance of the reactor, based on cavity shape, was calculated when solar heat was concentrated on the reactor surface and methane was supplied into the reactor in an environment with a solar irradiance of 700 W/㎡, a wind speed of 1 m/s, and an outdoor temperature of 25℃. Thus, it was confirmed that the heat loss of the full-cavity model decreased to 13% and the methane conversion rate increased by 33.5% when compared to the semi-cavity model.
Methane can be converted directly to hydrogen by pyrolysis. The reaction is highly endothemic and heat must be supplied at high temperatures. Gibbs free energy minimization calculations have been carried out for the methane pyrolysis to determine equilibrium products. The calculation parameters are the temperature, the initial H/C ratio, the pressure and Gibbs energies of each substance. Methane, ethylene, acetylene, benzene, naphthalene, and hydrogen are the main products. Excluding hydrogen, it is observed that ethylene and aromatics(benzene+naphthalene) are predominant products below 1400K, whereas acetylene is significantly formed above 1400K. Hydrogen dilution increases the selectivities for ethylene and acetylene and decreases the selectivity for aromatics. Increasing the pressure also decreases the decomposition of methane.
The pyrolysis for production of hydrogen and high quality carbon black from natural gas were studied. The reactivities in tubular reactor and FVR(free volume reactor) for the methane pyrolysis were compared, in order to prevent the formation of undesirable carbon product such as pyrocarbon, the FVR was designed. The hydrogen yield and the formation of carbon black from methane pyrolysis in this reactor were investigated at temperature range between 1443 and 1576K. From the result of TEM (transmission electron microscopy) analysis, it was confirmed that the CFC(catalytic filamentous carbon) was formed without pyrocarbon.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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