메탄의 염소화 반응을 여러 Pt/NaY 제올라이트 촉매상에서 수행하였고, 백금입자의 분산도 및 위치에 따른 반응의 특성변화를 관찰하였다. 큰 백금입자가 제올라이트의 외부표면에 주로 존재하는 촉매에서는 4가지의 염화메탄이 모두 생성된 반면, 고도로 분산된 백금입자가 제올라이트내에 존재하는 촉매의 경우 유일하게 메틸염화물만이 생성되었다. 이는 고도로 분산된 백금입자의 역할뿐 아니라 한정된 공간을 지니는 담체내의 supercage에 의해 메틸염화물의 계속되는 염소화반응이 제한되었기 때문으로 생각된다.
본 연구는 혐기성소화조에서 발생된 바이오가스로부터 바이오메탄을 생산하기 위한 고질화 공정의 운전조건을 최적화하기 위하여 반응표면 분석모델을 적용하였다. 반응표면 분석법의 하나인 Box-Behnken 설계법을 이용하였으며 바이오가스 고질화 공정의 메탄농도와 메탄회수율을 극대화하기 위한 수학적인 최적운전조건을 도출하였다. 도출된 반응표면모델의 적합성을 검증한 결과 각 모델의 p Value가 0.05 이하로서 유의성이 매우 높게 나타났으며, 결정계수($R^2$)는 각각 0.9788, 0.9710 이었다. 그리고 이산화탄소/메탄분리공정에서 메탄농도에 대해 운전압력이 가장 크게 영향을 미치고 다음으로 바이오메탄 생산량, PSA 회전밸브 속도의 순이다. 메탄회수율에 대해서는 PSA 회전밸브 속도가 가장 크게 영향을 미치고 있으며, 바이오메탄 생산량, 운전압력의 순으로 나타났다. 액체바이오 메탄 생산량이 $100Nm^3/hr$일 때의 최적 운전조건을 도출한 결과, 운전압력이 8.0bar 그리고 PSA 회전 밸브 속도가 31.55RPM일 때 바이오메탄의 메탄농도와 메탄회수율을 최대화할 수 있었고, 이때의 바이오메탄의 메탄농도는 97.13%이고, 메탄회수율은 75.89%이었다.
본 논문은 유동층반응기에서 메탄 열분해에 의한 수소 생산과 탄소 생성에 대한 연구를 수행하였다. 환경에 대한 영향을 최소화한 상태에서 one-step에 의한 메탄의 전환반응을 메탄 분해촉매활성에 영향을 미치는 인자에 대하여 연구하였다. 측정된 압력요동특성치의 해석을 통하여 유동층 열분해촉매의 유동화현상을 측정하였으며, 유동화특성에 따른 메탄열분해능을 측정하였다. 메탄의 분해능는 생성되는 수소의 농도로부터 측정하였다. 유동층의 특성인 층내 입자 이동성, U-Umf, 마모, 비산유출, 유동화가스의 효율밀도에 따른 분해효율에 미치는 영향을 고찰하였다.
석유의 고갈과 고유가 시대에 직면한 현재 전 세계적으로 매장량이 풍부하고 안정적으로 공급이 가능한 석탄 활용에 대한 관심이 급격히 증가하고 있다. 석탄의 활용 분야 중 석탄 가스화(Coal gasifier)에서 유도된 합성가스를 이용하여 합성천연가스(SNG) 생산을 할 수 있는 메탄화(Methanation) 공정에서는 대부분 Ni계열 촉매를 사용하고 있는데, 촉매를 설계하는 관점에서 담체(Support), 조촉매(Promoter), Ni의 함량 등과 같은 설계 변수에 따라 촉매의 활성과 함께 메탄 수율이 결정된다. 본 연구에서는 다양한 담체상에 Ni를 담지 하여 20bar 압력에서 SNG 반응에 높은 활성을 보일 수 있는 촉매를 확보하고자 실험을 수행하였으며, 그 결과 $NiO/SiO_2-Al_2O_3$ 촉매가 가장 우수한 활성을 보이는 것을 알 수 있었다. 또한 $NiO/SiO_2-Al_2O_3$ 상에 Cerium, Ferric oxide 조촉매를 첨가하여 SNG 반응 활성 평가를 수행하였다.
최근 지구 온난화의 55% 이상을 차지하고 있는 이산화탄소를 유용한 화합물로 전환하고자 메탄을 환원제로 사용한 이산화탄소 개질반응으로부터 합성가스 생성에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 메탄의 이산화탄소 개질반응은 수증기 개질반응보다 낮은 합성 가스비의 생성, 온실효과를 유발하는 이산화탄소의 저감, 반응의 높은 흡열도를 이용한 화학에너지 전송 시스템의 응용 면에서 그 의의가 있다. (중략)
유기 퇴적 오염물은 다양한 형태로 호소 바닥에 축적되어 호소 환경 및 생태계에 악영향을 미치고 있으며 메탄가스와 같은 온실가스의 발생을 유발한다. 또한, 수력 산업, 관개, 이·치수 등 다양한 목적에 의해 수체의 형성이 활발하게 이루어지면서 하천 및 호소에 의한 탄소유출을 전지구적 탄소순환에 적극적으로 포함시켜야 한다는 필요성이 증가하고 있다. 따라서 하천 및 호소에서 발생하는 다양한 생지화학적 반응에 의한 메탄 발생 메커니즘 파악은 유역의 중요한 환경평가 지표를 나타내며 탄소 순환을 이해하는데 매우 중요하다. 수온, 수심, 유기물 조건에 따른 하천 및 호소의 메탄 발생을 분석한 연구들이 선행되었으나 생지화학적 특성을 정리하고 이에 따른메탄 발생을 정량화한 연구들은 거의 없는 상황이다. 본 연구는 호소 내 메탄을 발생시키는 기작을 판별하기 위해 수온과 호소 환경과 유사한 TOC(총유기탄소)와 TP(총인) 조건과 같은 유기물 조건을 설정하여 BMP Test를 수행하였다. 반응수조에서 발생한 가스를 포집한 후 GC(Gas Chromatograpghy) 분석을 통해 메탄 생성량을 산출하였고, 유기물 조건에 따라 이론적인 메탄 생성량 대비 실제 발생한 메탄 생성량을 나타내는 생분해도를 산출하여 호소 환경별 주요 기작에 따른 가스 발생을 정량화 하였다. 실험 결과 수온에 가장 큰 영향을 받았으며, 수온에 따라 TP, TOC 순으로 메탄 발생의 영향성을 확인하였다. 향후에는 호소 환경에서의 유기물 조건을 반영하기 위해 입도비, 점착성/ 비점착성 조건, 수체의 높이 조건을 포함한 추가 실험을 수행하고 메탄수율을 정량화하여 호소 내 유기퇴적물에 대한 생지화학적 및 수환경 영향 평가 기법 개발이 가능할 것으로 기대한다.
상대적으로 이산화탄소 배출량이 적으며, 기존의 천연가스를 대체할 수 있고, 21세기 신 에너지원으로 기대되고 있는 메탄 하이드레이트(Methane hydrate)는 태평양과 대서양의 대륙사면 및 대륙붕, 남극대륙의 주변해역 등지에서 자연적으로 발생한 메탄 하이드레이트의 분포가 확인되었으며, 그 매장량의 1조 탄소톤 이상으로 기존 화석연료의 매장량이 5천억 탄소톤, 대기중의 메탄가스가 3억 6천만 탄소톤임을 고려할 때 2배에 이르는 막대한 양이라고 보고하였다. 따라서 메탄 하이드레이트는 화석에너지를 대체할 수 있는 차세대 청정 에너지 또는 대체 에너지원으로서의 무한한 잠재력을 가지고 있어 새로운 에너지분야로 크게 주목을 받고 있다. 또한 하이드레이트는 $172m^3$의 메탄가스와 $0.8m^3$의 물로 분해된다. 만약, 특성을 역으로 이용하여 산업적으로 고체화 수송을 할 경우 화수송보다 18-24%의 비용절감이 이루어질 것으로 예상되어진다. 그러나 메탄 하이드레이트를 인공적으로 만들경우 물과 가스의 반응율이 낮아 하이드레이트 형성시간이 상당히 길고 가스 충진율도 낮다. 따라서 본 연구에서는 하이드레이트를 빨리 만들며 가스 충진율도 증가시키기 위하여 증류수와 다공성물질이며 나노세공(Nano pore)을 가지고 있는 제올라이트를 증류수에 첨가하고, 초음파 분산하여 만든 혼합유체를 메탄가스와 반응시켜 하이드레이트 형성 실험을 수행하여 비교 분석하였다. 그 결과 0.01 wt% 제올라이트 혼합유체에서 증류수보다 하이드레이트가 훨씬 빨리 생성되었으며, 메탄가스소모량은 ${\Delta}T_{subc}$=0.5K에서 약 4배 높음을 보였다.
Ni 금속을 바탕으로 중형 기공성 실리카와 상용 실리카를 담체로 사용하여 메탄화 반응용 촉매를 제조, 특성 비교를 수행하였다. TPR, XRD 분석 결과, 중형 기공성 실리카에 담지된 Ni촉매는 상용 실리카에 담지된 Ni 촉매에 비하여 보다 작은 크기로 Ni 금속이 분산되었으며 보다 강한 금속-담체 상호 결합력을 가짐을 확인하였다. 이와 같은 특성으로 인하여 중형 기공성 실리카를 사용한 촉매와 상용 실리카를 사용한 촉매의 수율은 각각 65%, 58%로 중형 기공성 실리카를 사용한 촉매가 메탄화 반응에서 보다 높은 활성을 보였으며, 반응 후에 회수된 촉매의 특성 분석 결과로부터 중형 기공성 실리카를 사용한 촉매가 구조의 붕괴, 금속 소결 현상으로 인하여 촉매의 비활성화가 진행된 상용 실리카 촉매에 비하여 상대적으로 안정하다는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 등온반응기와 단열반응기로 구성된 0.25 MW 메탄합성 파일롯 공정 실험을 통한 운전 특성을 분석하였다. 등온반응기는 메탄합성 반응을 통해 발생하는 열을 포화수의 유량과 압력을 통해 강제적으로 제어할 수 있는 반응기로 등온반응기와 단열반응기를 조합할 경우 기존 단열반응기만으로 구성된 메탄합성 공정에 비해 반응기 개수를 줄일 수 있다. 또한 합성가스 재순환이 불필요하기 때문에 단열반응기 조합으로 구성된 메탄합성 공정에서 비용의 약 15~20%를 차지하는 재순환 압축기를 제거할 수 있다. 등온반응기로 유입되는 합성가스의 $H_2$/CO 비가 3보다 낮은 경우에는 튜브에 충진된 촉매에 탄소 침적 현상이 일어나 반응기의 차압이 증가하였으며, $H_2$/CO 비가 3으로 공급되는 경우에는 탄소 침적 현상이 일어나지 않고 메탄합성 반응이 안정적으로 유지되어 CO 전환율 99% 이상, $CH_4$선택도 97% 이상, $CH_4$생산성 최대 $695ml/h{\cdot}-cat$를 얻을 수 있었다.
Pd-ZSM-5 촉매 상에서 메탄의 연소반응을 수행하였다. 담체는 저온상압법으로 합성한 ZSM-5를 이용하였다. 담체인 ZSM-5의 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비 변화에 따른 메탄의 전환율 변화를 조사해 보았다. 그리고 합성한 Pd-ZSM-5 촉매의 메탄 전환율을 상업화된 Pd-ZSM-5(PQ Co.) 및 $PdO/{\gamma}-Al_2O_3$와 비교하여 보았다. $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비 변화에 따른 메탄의 연소반응실험 결과 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비가 작을수록 높은 메탄의 전환율을 보였으며, Pd을 정량화시켜 메탄의 연소속도를 비교한 결과, 역시 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비가 작을수록 빠르게 나타났다. 합성한 Pd-ZSM-5가 상업화된 Pd-ZSM-5(PQ Co.)보다 우수한 메탄 전환율을 나타냈다. 촉매 특성 분석 결과들로부터 메탄의 연소반응에서 촉매에 흡착하는 산소의 결합세기가 반응속도에 매우 큰 영향을 미침을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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