As the environmental regulation of vehicle emission is strengthened, investigations for $NO_x$ and PM reduction strategies are popularly conducted. Two current available technologies for continuous $NO_x$ reduction onboard diesel vehicles are Selective Catalytic Reduction (SCR) using aqueous urea and lean $NO_x$ trap (LNT) catalysts. The experiments were conducted to investigate the $NO_x$ reduction performance of SCR system which can control the ratio of $NO/NO_2$, temperature and SV(space velocity), and the model gas was used which is similar to a diesel exhaust gas. The maximum reduction efficiency is indicated when the $NO:NO_2$ ratio is 1:1 and the SV is 30,000 $h^{-1}$ in $300^{\circ}C$. Generally, ammonia slip from SCR reactors are rooted to incomplete conversion of $NH_3$ over the SCR. In this research, slip was occurred in 6cases (except low SV and $NO:NO_2$ ratio is 1:1) after SCR. Among 6 case of slip occurrence, the maximum conversion efficiency is observed when SV is 60,000 $h^{-1}$ in $400^{\circ}C$.
LNT(Lean $NO_X$ Trap), LNC(Lean $NO_X$ Catalyst), SCR(Selective Catalytic Reduction)과 같은 $NO_X$ 저감기술은 상용차뿐만이 아닌 승용차량 성능향상을 위해 지속적으로 개발이 진행되고 있다. 특히 Urea-SCR 시스템은 연료손실 없이 이론상 100%에 가깝게 $NO_X$를 저감하는 가장 효과적인 기술로 환원반응으로 배기가스를 $N_2$와 $H_2O$로 배출하기 위해 환원제인 요소수를 분사해야한다. 하지만 엔진에서와는 달리 실제차량에서의 적용은 SCR 효율이 떨어지게 된다. 따라서 실제차량에서의 SCR 효율을 극대화하는 기술 개발이 요구되고 있는 실정이다. 본 연구에서는, Post EURO-6 배기가스 규제에 대응하기 위한 디젤승용차량에서의 Urea-SCR의 $NO_X$ 저감 성능에 의한 저감효율의 극대화를 목적으로 실차용 Urea-SCR 시스템 위한 기초자료로 제시하고자 한다.
탄화수소 선택적 촉매환원공정에서 ${\gamma}$-알루미나에 지지된 금속 산화물 촉매의 크기 및 형태에 따른 질소산화물 ($NO_x$) 저감 특성에 대해 조사하였다. 환원촉매로는 Ag, Cu 및 Ru를 사용하였으며, n-heptane을 환원제로 사용하였다. Ag/${\gamma}$-$Al_2O_3$ 촉매의 경우 온도범위 $250{\sim}400^{\circ}C$에서 20 nm>50 nm>80 nm 순으로 Ag의 크기가 작을수록 $NO_x$ 전환효율이 높게 나타났다. 금속 산화물 촉매의 형태에 따른 영향은 구형과 선형에 대해 살펴보았다. Ag와 Cu는 동일한 조건에서 선형이 구형보다 $NO_x$ 전환효율이 높은 것으로 나타났으나, Ru의 경우에는 형태에 따른 영향이 거의 관찰되지 않았다. 사용된 금속산화물 촉매 중에서 Ag를 사용했을 때 $NO_x$ 저감효율이 가장 높았으며, 선형의 Ag를 사용했을 때 $300^{\circ}C$의 반응온도에서 대부분의 $NO_x$를 제거할 수 있었다. Cu와 Ru 촉매상에서는 NO가 환원되기보다는 $NO_2$로의 산화반응이 우세하여 전체적으로 $NO_x$ 저감효율이 낮게 나타났다.
The reduction characteristics of $NO_2$ to NO are experimentally studied over a platinum-based catalyst, especially at lower temperatures below about $200^{\circ}C$. In the present work, two types of steady-state experiments, engine bench and synthetic gas bench tests, are carried out in sequence. Steady-state engine bench tests with the DOC mounted on a light duty 4-cylinder 2.0 liter turbocharged diesel engine are performed and prove that CO plays a major role in $NO_2$ abatement at temperatures below the light-off temperature of CO oxidation, about $200^{\circ}C$. Synthetic gas bench tests are then performed using synthetic gas mixtures with CO, $C_3H_6$, NO, $NO_2$, $O_2$, $H_2O$ and $N_2$ in the $140{\sim}450^{\circ}C$ T-range and show that both CO and $C_3H_6$ are capable of reducing $NO_2$. It is noted that the reaction rate of $NO_2$ with $C_3H_6$ is much higher than that with CO. At temperatures below about $200^{\circ}C$, the reduction of $NO_2$ to NO is promoted with increasing CO concentration and $NO_2$/$NO_X$ ratio and with decreasing $O_2$ concentration, as well as with the presence of $H_2O$.
A control oriented model of the Lean $NO_x$ trap (LNT) was developed to determine the timing of $NO_x$ regeneration. The LNT model consists of $NO_x$ storage and reduction model. Once $NO_x$ is stored ($NO_x$ storage model), at the right timing $NO_x$ should be released and then reduced ($NO_x$ reduction model) with reductants on the catalyst active sites, called regeneration. The $NO_x$ storage model simulates the degree of stored $NO_x$ in the LNT. It is structured by an instantaneous $NO_x$ storage efficiency and the $NO_x$ storage capacity model. The $NO_x$ storge capacity model was modeled to have a Gaussian distribution with a function of exhaust gas temperature. $NO_x$ release and reduction reactions for the $NO_x$ reduction model were modeled as Arrhenius equations. The parameter identification was optimally performed by the data of the bench flow reactor test results at space velocity 50,000/hr, 80,000/hr, and temperature of $250-500^{\circ}C$. The LNT model state, storage fraction indicates the degree of stored $NO_x$ in the LNT and thus, the timing of the regeneration can be determined based on it. For practical purpose, this model will be verified more completely by engine test data which simulate the NEDC transient mode.
촉매(Ag/γ-Al2O3) 충진형 유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기를 이용한 질소산화물(NOx)의 선택적 촉매 환원을 조사하였다. 촉매 상에서 간헐적으로 플라즈마를 발생시킬 때 NOx의 환원제인 탄화수소가 부분 산화되어 알데하이드류를 생성하였으며, 알데하이드류의 높은 환원력으로 인해 촉매를 단독으로 사용한 경우에 비해 높은 NOx 전환율을 보여주었다. 동일한 운전 조건(온도: 250 ℃; C/N: 8)에서 비교한 NOx 저감 효율은 탄화수소(n-헵테인), 프로피온알데하이드, 뷰티르알데하이드에 대해 각각 47.5%, 92%, 96%로 나타났으며, 알데하이드류의 높은 질소산화물 환원 성능이 확인되었다. 간헐적 플라즈마 발생시 적정 조건을 파악하기 위하여, 고전압 on/off 주기를 0.5~3 min으로 조절하였고, 연속적인 플라즈마 발생의 경우와 동일한 에너지밀도에서 NOx 저감 성능을 비교하였다. 고전압을 2 min 간격으로 on/off 하여 간헐적으로 플라즈마를 생성시켰을 때 연속적인 플라즈마 발생 대비 가장 높은 질소산화물 저감 효율이 얻어졌다. 동일한 에너지밀도에서도 간헐적 플라즈마 방전의 경우가 연속 플라즈마에 비해 높은 NOx 저감 효율을 보이는 것은, 탄화수소가 분해되어 생성되는 알데하이드류 등의 중간생성물들이 NOx 저감 반응에 보다 효율적으로 이용되었기 때문이다.
In this study, NO reduction behaviors of copper-loaded mesoporous molecular sieves (Cu/MCM-41) have been investigated. The Cu loading on MCM-41 surfaces was accomplished by a chemical reduction method with different Cu contents (5, 10, 20, and 40%). $N_2/77$ K adsorption isotherm characteristics, including the specific surface area and pore volume, were studied by BET's equation. NO reduction behaviors were confirmed by a gas chromatography. From the experimental results, the Cu loading amount on MCM-41 led to the increase of NO reduction efficiency in spite of decreasing the specific surface area of catalysts. This result indicates that highly ordered porous structure in the MCM-41 and the presence of active metal particles lead the synergistical NO reduction reactions due to the increase in adsorption energy of MCM-41 surfaces by the Cu particles.
The introduction of a diesel engine into the passenger car and light duty applications in the United States involves significant technical challenges for the automotive makers. This paper describes the SCR System optimization procedure for such a diesel engine application to meet Tier2 Bin5 emission regulation. A urea SCR system, a representative $NO_x$ reduction after-treatment technique, is applied to a 3.0 liter diesel engine. To achieve the maximum $NO_x$ reduction performance, the exhaust system layout was optimized using series of the computational fluid dynamics and the urea distribution uniformity test. Furthermore a comprehensive simulation model for the key factors influencing $NO_x$ reduction performance was developed and embedded in the Simulink/Matlab environment. This model was then applied to the urea SCR system and played a key role to shorten the time needed for SCR control parameter calibration. The potential of a urea SCR system for reducing diesel $NO_x$ emission is shown for FTP75 and US06 emission standard test cycle.
$MnO_2$와 K 또는 Cu 담지 활성탄으로 이루어진 혼성촉매상에서 암모니아를 환원제로 사용한 NO의 저온 선택적 촉매 환원반응을 수행하였다. 반응물에 산소를 투입한 경우 NO의 제거율은 증가하였으며, 활성탄에 전이금속을 담지할 경우 탈질 효율이 증가한다. 수분이 존재하지 않는 경우 $MnO_2$와 K 담지 활성탄으로 이루어진 혼성촉매가 $120^{\circ}C$의 저온에서 가장 높은 탈질 효율을 보였으나, 수분이 존재할 경우 모든 촉매의 활성은 현저하게 떨어졌다. 수분 존재 시 $MnO_2$와 질산처리/열처리를 한 Cu 담지 활성탄을 물리적으로 1 : 1 (w/w) 비율로 혼합한 촉매가 $MnO_2$와 Cu 담지 활성탄을 단독으로 사용한 것에 비해 탈질효율이 더 우수하였다.
본 연구에서는 여러 귀금속 이온 교환 HZSM-5 촉매상에서 NO의 선택적 환원 반응 및 과잉 산소 존재 하에서 탄화수소 환원제를 첨가하지 않은 조건에서의 직접 분해 반응을 수행하여 NO 제거 활성을 비교 검토하였으며, Cu-HZSM-5 촉매의 활성과도 비교하였다. 사용한 촉매 중 Ru-HZSM-5 상에서 탄화수소 환원제 없이 $NO+O_2$반응을 수행한 결과 최대 45%의 NO에서 $N_2$로의 전환율을 얻을 수 있었으며 수증기의 첨가에 대해서도 상당한 저항성을 나타내었다. 이러한 Ru-HZSM-5의 높은 활성은 NO를 과잉 산소 존재 하에서 $NO_2$로 전환시키는 능력이 우수하기 때문이라고 생각된다. Ru-HZSM-5 촉매상에서 NO는 기상 탄화수소 환원제가 없는 과잉 산소 존재 하에서는 먼저 $NO_2$로 산화된 후 이어 $N_2$로 분해되는 반응 경로를 거치는 것으로 생각되며 촉매 표면에 흡착되는 $NO_2$는 이 반응의 일종의 중간 생성물이라 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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