본 연구는 흡착제와 기체상 분자의 흡착특성을 연구하기 위하여 탄소질 흡착제의 세공크기 및 흡착 온도와 압력에 따른 기체상 분자들의 흡착용량을 Crand Canonical Monte Carlo(GCMC) 분자모사 방법으로 예측하였다. 사용된 흡착질에 대한 분자구조 및 분자 분광학적 성질에 대해서는 범밀도함수이론(DFT)을 이용하여 계산하였다. 온도에 따른 흡착효과는 온도가 증가할수록 흡착량은 감소하는 경향을 보였으며, 흡착질의 크기, 극성, 그리고 흡착질간의 상호작용 등에 따라서도 흡착효과는 일정한 상관관계를 나타내는 것으로 예측되었다. 본 연구에 사용된 모든 경우에 대하여 탄소질 흡착제에 흡착되는 순서는 $NH_3$ < $H_2S$ < $CH_3SH$ 순으로 예측되었으며, 이러한 이론적 예측은 실험에 의한 관찰 결과와 정성적으로 잘 일치하는 것으로 나타났다.
제초제 bentazon과 그 대사산물들의 토양흡착 양상을 Freundlich, Langmuir 그리고 linear isotherm을 이용하여 파악하고 기능이 다른 흡착제들과의 흡착특성을 조사하였다. 토양에 대한 bentazon의 $K_f$ = 0.55 L/kg, $Q^0$ = 3.97mg/kg, Kd = 0.18 L/kg 그리고 $K_{oc}$ = 18 L/kg로 나타났다. Deisopropylbentazon을 제외한 다른 대사산물들의 토양 흡착량은 bentazon보다 많았으며 특히 8-hydroxybentazon의 경우 $K_f$ = 316.5 L/kg, $Q^0$ = 3,448 mg/kg, $K_d$ = 29.7 L/kg 그리고 $K_{oc}$ = 2,970 L/kg으로 토양 중에서 대부분이 흡착되는 것으로 나타났다. 여러 기능을 가진 SPE 충진제를 이용하여 bentazon과 그 대사산물들의 흡착양상을 확인한 결과 bentazon, deisopropylbentazon 및 8-hydroxybentazon은 $NH_2$와 anion exchange phase에 친화성이 큰 것으로 나타났다. N-methylbentazon의 경우 $C_{18}$에 큰 친화력을 보였으나 normal phase인 silica gel에는 상대적으로 다른 화합물보다 친화력이 낮았다. IBA는 silica gel, COOH 그리고 cation exchange phase에 강한 흡착을 보였으며 상대적으로 $NH_2$ 그리고 anion exchange phase에는 친화력이 낮았다. 2-Aminobenzoic acid의 경우 pH 3.0에서는 COOH, cation exchange phase에 많은 retention을 보였으며 pH 7.0에서는 $NH_2$, anion exchange phase에 큰 흡착량을 보였다.
공기를 제거한 상태에서 0.5M HCl과 0.5M $H_2SO_4$ 용액에서 일어나는 니켈의 부식에 대하여 히스티딘 과 메티오닌의 부식억제 효과를 연구하였다. 각 경우에 니켈의 부식은 산화반응 속도가 감소되어 억제되었다. HCl 용액에서 니켈 표면에 일어나는 아미노산의 흡착은 수정된 Langmuir 흡착 등온식을 따르지만, $H_2SO_4$ 용액에서는 흡착된 분자들 간의 상호 작용에 영향을 받아 Temkin의 대수함수 등온식이 잘 적용되었다. HCl 용액에서 흡착되는 히스티딘의 경우만 히스티딘의 {$-NH{_3}{^+}$}, {$-NH^+=$}와 니켈 표면의 {$Ni-Cl^-$}사이의 정전기적 인력에 의해 물리흡착으로, 다른 경우는 Ni의 빈 d-orbital과 히스티딘 또는 메티오닌에 존재하는 비결합 전자쌍 사이에 화학흡착으로 설명할 수 있었다.
본 연구에서는, NH3-SCO (selective catalytic oxidation) 반응에서 RuTi 촉매 제조 시 소성온도에 따른 영향을 확인하였다. RuTi 촉매는 습윤 함침법을 이용하여 제조되었고, 공기 분위기에서 400~600 ℃로 4 h 동안 소성되었다. 촉매는 RuTi x00로 표기되었으며, x00는 소성온도를 의미한다. XRD, TEM, H2-TPR 분석에 따르면, RuTi x00 촉매는 소성온도가 증가할수록 활성금속의 분산도가 감소하는 것을 나타내었다. XPS, NH3-TPD 분석을 통하여, 낮은 분산도를 갖는 촉매는 표면 흡착 산소 종(Oβ) 및 NH3 흡착량이 감소하는 특성을 나타내었다. 따라서 RuTi 400 촉매는 TiO2 표면에 활성금속이 가장 잘 분산되었으며, NH3 제거 효율이 가장 우수하였다.
$NH_4^+형 양이온 교환수지와 희토류-EDTA 용리액을 사용하여 희토류 원소 혼합물에서 원하는 한 원소를 분리 회수하는 연구를 하였다. NH_4^+형 양이온 교환수지에 희토류 혼합물을 흡착시키고, La-EDTA 용액으로 용리하면 수지에 흡착된 희토류 원소중 La^{3+} 이온 외의 희토류 원소는 용리된다. 수지에 남아있는 La^{3+}은 EDTA 용리액으로 용리하여 분리한다. Ce^{4+}만 선택적으로 분리하고자 할때는 La-EDTA 대신 Ce-EDTA로 용리하고 수지에 남은 Ce^{4+}을 EDTA로 용리하면 된다. 이때 분리 구조는 다음과 같다. 흡착과정 : 3RNH_4 + Ln^{3+} = R_3Ln + 3NH^{4+}, La-EDTA 용리 : R_3Ln + La-Y- = R_3La + Ln-Y^-, EDTA 용리 : R_3La + HY^3- = La-Y + RH + 2R-.$
저농도 암모니아의 재생 및 농축을 위하여 초음파 함침법으로 금속 첨착 활성탄을 제조하였다. 금속으로는 마그네슘과 구리를 선정하였고, 염화물(Cl-)과 질산염(NO3-) 전구체를 사용하여 활성탄 표면에 첨착하였다. 흡착제의 물리 및 화학적 특성은 TGA, BET 그리고 NH3-TPD를 통해 분석되었다. 암모니아 파과실험은 고정층 반응기를 사용하여 암모니아(1000 mg L-1 NH3, balanced N2)를 100 mL min-1으로 주입하였으며, 온도변동 흡착법(TSA)과 압력변동 흡착법(PSA, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9 Mpa)에서 수행하였다. 암모니아의 흡착 및 탈착 성능은 NH3-TPD와 TSA 및 PSA 공정에서 AC-Mg(Cl) > AC-Cu(Cl) > AC-Mg(N) > AC-Cu(N) > AC 순으로 나타났다. 그 중 MgCl2를 사용한 AC-Mg(Cl)은 TSA에서 평균 흡착량 2.138 mmol g-1을 나타내었다. 또한 PSA 0.9 Mpa에서 3.848 mmol g-1로 가장 높은 초기 흡착량을 나타내었다. 활성탄 표면에 금속이 첨착되면 물리흡착뿐만 아니라 화학흡착이 수반되어 흡착 및 탈착 성능이 증가하는 것을 확인하였다. 또한 흡착제는 반복적인 공정에도 안정적인 흡착 및 탈착 성능을 나타내어 TSA와 PSA 공정에서의 적용 가능성을 확인하였다.
천연망간광석을 이용한 질소산화물의 선택적촉매환원 반응에서 배가스 내에 포함된 수분의 영향을 연구하였다. 실험은 천연망간광석 촉매상에서 NO와 $NH_3$의 반응을 독립 또는 동시에 반응시켰다. 천연망간광석 촉매의 격자산소를 통하여 저온에서 $NH_3$가 산화될 수 있으며, $NH_3$의 산화로 인하여 생긴 NO 및 $NO_2$의 농도는 수분이 없을 때보다 수분이 존재할 때에 $300^{\circ}C$ 이상 고온에서 더 높게 나타났다. 수분은 천연망간광석 촉매상에서 NO 및 $NH_3$와 경쟁흡착하며, 이것은 고온 및 저온에서의 선택적촉매환원 반응을 저해하는 요인으로 작용할 수 있다. 촉매제조시 dipping한 수분도 $NH_3$와 경쟁흡착을 하여 $250^{\circ}C$ 이하에서 NOx 전환율이 감소하였다. NMO는 소성온도별로 활성특성이 달라지고 수분의 유무에 관계없이 $400^{\circ}C$의 최적소성온도를 갖는다.
코발트의 부식에 대한 시스테인(Cys), 메티오닌(Met), 히스티딘(His)의 부식억제 효과를 공기를 제거한 0.5 M HCl과 0.5 M $H_2SO_4$ 용액에서 연구하였다. 코발트에 대한 아미노산의 부식 억제효과는 혼합 부식억제 방식에 의하여 나타나지만, $H_2SO_4$ 용액에서는 산화반응 속도의 감소가 그리고 HCl 용액에서는 환원반응 속도의 감소가 더 큰 영향을 미쳤다. 코발트 표면에서 일어나는 아미노산의 흡착은 수정된 Langmuir 흡착 등온식을 따르며 HCl, $H_2SO_4$ 용액에서 흡착되는 히스티딘은 히스티딘의 {$-NH_3{^+}$}, {$-NH^+=$}와 코발트 표면의 {$Co-Cl^{-{\delta}}$}와의 정전기적 인력에 의한 물리흡착으로, 다른 경우는 Co의 빈 d-orbital과 시스테인 또는 메티오닌에 존재하는 S의 비공유 전자쌍 사이에서 일어나는 화학흡착으로 설명할 수 있었다.
망간계 금속산화물을 이용한 저온 선택적 촉매 환원 반응에 대하여 연구하였다. 망간계 금속산화물은 $200^{\circ}C$ 이하의 저온에서 우수한 탈질 특성을 보인다. 온도에 따른 $NH_3/NOx$ 몰비 변화 실험을 통하여 미반응 암모니아의 배출은 몰비가 증가하고 온도가 감소할수록 증가하였으며, $NO_2$의 발생은 반대의 현상을 보였다. $NO_2$는 NO가 촉매 표면에 흡착된 후 nitrate종으로 산화되어 생성되는 것으로 보인다. 촉매 표면에 생성된 nitrate종과 흡착된 암모니아가 반응하기 때문에 $NH_3/NOx$ 몰비 1.0 이상에서도 미반응 암모니아의 배출이 없었다. 담지된 금속산화물의 영향은 Zr은 산화상태를 증가시켜 $NO_2$의 배출이 증가하였으며, Ce를 첨가시킨 경우 $NO_2$ 발생량이 감소하였다. 그러나 금속산화물의 첨가는 전체적으로 NOx 전환율을 감소시켰다
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[게시일 2004년 10월 1일]
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