본 논문에서는 저농도 $CO_2$ 조건에서 알카놀아민 흡수제 별 $CO_2$ 흡수 특성을 도출하였다. 단일흡수제의 경우 MEA 농도가 1 wt%, 2 wt%, 3 wt% 증가 시 $CO_2$ 흡수량은 0.34 mol-$CO_2/mol$-absorbent, 0.32 mol-$CO_2/mol$-absorbent, 0.30 mol-$CO_2/mol$-absorbent로 감소하였고, AMP 농도가 1 wt%, 2 wt%, 3 wt% 증가 시 $CO_2$ 흡수량은 0.32 mol-$CO_2/mol$-absorbent, 0.30 mol-$CO_2/mol$-absorbent, 0.28 mol-$CO_2/mol$-absorbent로 감소하였다. 혼합흡수제의 경우 MEA 0.5 wt%와 AMP 0.5 wt%을 혼합했을 때 0.52 mol-$CO_2/mol$-absorbent로 최대치를 나타냈다.
이산화탄소 포집을 위해 가장 일반적으로 이용되고 있는 방법은 알카놀아민인 모노에탄올아민(MEA) 용매를 이용한 가역적 화학흡수이다. 이러한 MEA 용매는 $CO_{2}$와 반응성이 우수한 반면 다른 흡수제에 비해 연소배가스에 포함되어 있는 이산화탄소, 산소 및 기타 산성가스들에 의한 흡수제의 성능저하, 부식 및 열화현상을 유발하는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 정유공정의 스팀 리포밍공정으로부터 열화된 MEA 시료를 이용하여 연구되었다. 일반적으로 사용되는 흡수제인 MEA 용매와 열화된 용매의 성능을 비교 분석하였다. MEA 30 wt% 흡수제와 열화물(DP) 20 wt% + PZ 10 wt% 흡수제의 경우 흡수용량이 각각 $0.5365mol_{CO2}/mol_{absorbent}$와 $0.5939mol_{CO2}/mol_{absorbent}$로 증진제(PZ)에 의해 흡수능이 향상되었음을 확인하였다. 반면 흡수속도는 MEA 30 wt% 흡수제가 $1.1610kg_{f}/cm^2{\cdot}min$로 열화물(DP) 20 wt% + PZ 10 wt% 흡수제의 $0.5310kg_{f}/cm^2{\cdot}min$보다 높게 나타났으나, 열화물 30 wt% 단독으로 사용하였을 때 $0.3525kg_{f}/cm^2{\cdot}min$보다는 향상되었다. 따라서 적합한 증진제의 선정을 통해 열화물도 $CO_{2}$ 흡수제로서 재사용할 수 있다는 것을 확인하였다.
Attrition characteristics of $CO_2$ absorbents for pre-combustion $CO_2$ capture were investigated to check attrition loss of those absorbents and to determine solid circulation direction and the better $CO_2$ absorbent. The cumulative attrition losses of two absorbents increased with increasing time. However, attrition loss under a humidified condition was lower than that under a non-humidified condition case. Between two absorbents, attrition loss of PKM1-SU absorbent was higher than that of P4-600 absorbent. The average particle sizes of the attrited particles were less than $2.5{\mu}m$ for two absorbents under a non-humidified condition case, and therefore, we could conclude that the main mechanism of attrition for two absorbents is not fragmentation but abrasion. Based on the results from the test for the effect of humidity on the attrition loss, we selected solid circulation direction from SEWGS reactor to regeneration reactor because the SEWGS reactor contains more water vapor than regeneration reactor. Attrition loss and make-up rate of two absorbents were compared based on the results from $CO_2$ sorption capacity tests and attrition tests. Required make-up rate of P4-600 absorbent was lower than that of PKM1-SU absorbent. However, more detail investigation on the optimum regeneration temperature, manufacturing cost, solid circulation rate, regeneration rate, and long-term sorption capacity should be considered to select the best $CO_2$ absorbent.
SEWGS 공정에 사용하기 위해 개발된 두 종류의 $CO_2$ 흡수제(PKM1-SU, P4-600)에 대해 가압 회분식 유동층 반응기를 사용하여 각 흡수제의 반응성에 미치는 조업변수의 영향을 측정 및 해석하였다. PKM1-SU 입자와 P4-600 입자 모두 흡수-재생 반복횟수가 증가함에 따라 흡수능이 감소하는 경향을 나타내었으며 $CO_2$ 흡수능력 측면에서는 PKM1-SU 입자가 우수한 성능을 나타내었으나 재생반응온도와 재생반응속도 측면에서는 P4-600 입자가 우수한 것으로 나타났다. PKM1-SU 입자는 스팀농도가 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능이 증가하였으나 P4-600 입자의 경우 스팀농도 5%에서 10%로 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능이 증가한 후 거의 일정한 경향을 나타내었다. 두 흡수제 모두 최종 재생온도가 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능이 증가하는 경향을 나타내었으며 PKM1-SU 입자의 경우 15 bar 이상에서는 압력이 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능력이 급격히 증가하는 경향을 나타내었다.
본 연구는 김치의 저장방법을 개선하고자 이산화탄소 흡수능력을 가진 수산화칼륨을 가스흡수제로 사용하여 저장중 pH, 산도, 이산화탄소함량 및 젖산균수 그리고 총균수의 변화를 측정하였다. pH는 저장 8일째 수산화칼륨처리 김치에서 4.02로 가식이 가능했지만 무처리 및 수산화칼슘처리 김치에서는 4.0이하로 감소하여 가식이 불가능했다. 산도는 저장 2일째에 수산화칼륨처리 김치가 수산화칼슘 및 무처리 김치에 비해 다소 낮았으며, 이후 모든 김치에서 급격한 증가하였다. 이산화탄소의 발생은 저장중 가스흡수제를 처리한 김치가 처리하지 않은 김치에 비해 감소하는 경향이었다. 총균수는 저장 6일째에 무처리 및 수산화칼슘처리 김치에서 최고치를 나타내었으며, 수산화칼륨처리 김치는 저장 8일째에 최고치를 나타내었다가 이후 감소하였다. 젖산균수의 변화는 모든 김치에서 저장기간이 길어짐에 따라 증가하는 경향을 보였으며, 젖산균수는 저장 10일째에는 가스흡수제를 처리한 김치가 처리하지 않은 김치에 비해 많았다.
The absorbent loss due to degradation in $CO_2$ capture process using aqueous alkanol amine solution has adverse effect on the economics of overall process. The degradation causes absorbent loss, equipment corrosion, foaming, adhesive material producing and viscosity increase in operation. In this study, the degradation characteristics of $CO_2$ capture process using MEA (monoehtanolamine) under various conditions such as $O_2$ partial pressure, $CO_2$ loading and absorbent temperature. The effects of iron, which generated from the equipment corrosion, on absorbent degradation were studied using $Fe_2SO_4$ containing MEA solution. The produced gases were analyzed by FT-IR(Fourier Transform Infrared Spectrophotometer) and the specifically measured $NH_3$ concentration was used as a degradation degree of aqueous MEA solution. The experiments showed that the higher $CO_2$ loadings (${\alpha}$), $O_2$ fraction ($y_{O2}$) and reaction temperature enhanced the more degradation of aqueous MEA solution. Comparing other operation parameters, the reaction temperature most affected on the degradation. Therefore, it could be concluded that the above parameters affects on degradation should be considered for the selections of $CO_2$ absorbent and operating conditions.
아민 수용액을 이용한 CO2 포집 공정의 문제점은 재생에 따른 높은 에너지 요구량이다. 이러한 단점을 극복하기 위해서 본 연구에서는 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA) 수용액에 이소프로판올(isopropanol, IPA)을 도입한 상분리 흡수제 적용에 따른 CO2 포집 특성을 고찰하였다. 20 wt% DETA 수용액에서 IPA 조성이 20 wt%를 이상이 되면 CO2를 흡수함에 따라 흡수제의 상이 CO2-농축상과 CO2-희박상으로 액-액 분리된다. 그 이유는 CO2와 DETA가 반응하여 형성된 염의 IPA에 대한 낮은 용해도 때문이다. DETA 수용액에서 IPA 조성이 증가하면 CO2-희박상의 부피에 대한 CO2-농축 상의 부피비가 증가하게 되고 이에 따라 CO2-희박상에서의 CO2 농축 정도가 높아지게 된다. 20 wt% DETA + IPA + 물 흡수제를 이용하여 흡수탑에서 CO2를 흡수한 결과 20 wt% DETA 수용액 흡수제에 비해 CO2 흡수능 및 흡수속도가 모두 높은 것으로 확인되었다. DETA + IPA + 물로 구성된 상분리 흡수제를 CO2 포집에 적용할 경우 상분리 따른 CO2 농축과 CO2-농축상의 부피 감소에 따른 재생에너지 저감을 기대할 수 있다.
The reaction of carbon dioxide with the amine-based absorbents which have various substituents in the molecule was described. In the case of MEA which is a representative primary amine, the absorption reaction was proceeded very fast while the regeneration reaction was took place slowly due to the strong bond strength between the absorbent and carbon dioxide. The more substituents on N atom of the absorbent, the slower the absorption reaction between carbon dioxide and the absorbent, which in turn causes faster the regeneration rate from the reaction intermediate, carbamate.
Performance of absorbent for post-combustion $CO_2$ capture was measured and discussed. Fully saturated fresh absorbent (P2-15F) and absorbents sampled from absorption and regeneration reactor of continuous $CO_2$ capture process, P2-15A, P2-15R, respectively, were used as representative absorbents. Small scale fluidized bed reactor (0.05 m I.D., 0.8 m high) which can measure exhaust gas concentration and weight change simultaneously was used to analyze regeneration characteristics for those absorbents. Exhausted moles of $CO_2$ and $H_2O$ were measured with increasing temperature. $H_2O/CO$ ratio and working capacity were determined and discussed to confirm reason of reactivity decay after continuous operation. Moreover, possibility of side reaction was checked based on the $H_2O/CO_2$ mole ratio. Finally, suitable regeneration temperature range was confirmed based on the trend of working capacity with temperature.
배가스 이산화탄소 처리를 위한 화학적 흡수공정의 새로운 흡수제로서 암모니아수의 적용 가능성을 고찰하였다. 이산화탄소 흡수용량과 침전 발생의 관점에서 적합한 암모니아수 흡수제 농도와 $CO_2$ 부하(loading, $molCO_2/molNH_3$)를 결정하였다. 이를 위하여 전해액에 대한 Pitzer 모델을 이용하여 암모니아 흡수제 농도에 따른 흡수용량과 침전 발생여부를 계산하였다. $5\;molNH_3/kgH_2O$ 이상의 암모니아수 흡수제를 사용하여 기존 아민류 흡수제 이상의 흡수용량은 얻을 수 있었다. 각 암모니아 흡수제 농도에서 $NH_4HCO_3$ 침전의 발생으로 인하여 조업이 제약되는 $CO_2$ 부하를 구하였다. $5{\sim}14\;molNH_3/kgH_2O$의 암모니아 흡수제는 293, 313 K에서 $CO_2$ 부하 0.5 이상에서 침전이 발행하였다. 침전 생성 $CO_2$ 부하값 이하로 흡수탑을 조업함으로써 고농도 암모니아 흡수제가 배가스 $CO_2$ 처리 공정에 사용될 수 있음을 알 수 있었다. 흡수용량과 침전발생을 고려하여 배가스 이산화탄소 처리를 위한 흡수제 최적온도는 암모니아수 농도에 따라 297~312 K이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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