방사성 코발트, 스트론 , 세슘의 사암에 대한 수착특성평가 실험을 수행하였다. 수착반응속도론적 평가와 더불어 수착유형 및 가역성 등을파악하였다. 수착반응은 크게 두 단계로 나눌 수 있는데, 초기 10시간 이내에 사암외부표면에 대부분의 수착이 일어나고, 이후에는 사암입자내 미세공극을 통한 내부수착 표면으로의 확산이 수착속도 결정단계로 작용하는 과정이다. 방사성핵종이 지하매질에 수착하는 주된 수착유형을 정량적으로 평가하기 위한 방법으로서 순차적화학추출법을 도입하여 방사성핵종이 수착되어 있는 사암에 대해 탈착 실험을 수행하였다. 특히 이온교환되어 있는 세슘을 탈착시키기 위해 염화칼륨 용액으로 추출하는 공정을 도입하였다. 본 연구에서 고려한 수착유형은 지하수조건에서 가역적 수착, 이온 교환, 철망간산화 /산수소화물과의 결합, 비가역적 고착등이다. 스트론튬은 사암표면에 상대적으로 반응이 빠르고 가역적인 이온교환반응을 하였다. 코발트와 세슘은 복합적인 수착반응 양상을 보였다. 코발트의 경우, 주된 수착유형은 철망간산화 /산수소화물과의 결합이고, 비가역적인 고착도 상당비율 일어났다. 세슘의 경우, 비가역적 고착이 주된 수착유형이였으며, 이온교환도 상당비율 일어났다. 그러므로, 수착반응의 가역성 및 이동성은 스트론튬 > 코발트 > 세슘 순이였다.
$K_2CO_3$-based dry regenerable sorbents were prepared by spray-drying techniques to improve mass produced $K_2CO_3-Al_2O_3$ sorbents (KEP-CO2P, hereafter), and then tested for their $CO_2$ sorption capacity by a $2,000Nm^3/h$ (0.5 MWe) $CO_2$ capture pilot plant built for Unit 3 of the Hadong thermal power station in 2010. Each of the sample sorbents contained 35 wt.% $K_2CO_3$ as the active materials with various support materials such as $TiO_2$, MgO, Zeolite 13X, $Al_2O_3$, $SiO_2$ and hydrotalcite (HTC). Their physical properties and reactivity were tested to evaluate their applicability to a fluidized-bed or fast transport-bed $CO_2$ capture process. The $CO_2$ sorption capacity and percentage utilization of $K_2CO_3$-MgO based sorbent, Sorb-KM2, was $8.6g-CO_2/100g$-sorbents and 90%, respectively, along with good mechanical strength for fluidized-bed application. Sorbs-KM2 and KT were almost completely regenerated at $140^{\circ}C$. No degradation of Sorb-KM by $SO_2$ added as a pollutant in flue gas was observed during a cycle test.
The crystal structure of a sulfur sorption complex of the dehydrated partially Co2+ exchanged zeolite A (a=12.058(2) Å) has been determined by single-crystal X-ray techniques. The crystal structure was solved and refined in cubic space group Pm3m at 21(1) ℃. Ion Exchange with aqueous 0.05 M Co(NO3)2 was done by the static method. The crystal of Na4Co4-A was dehydrated at 380 ℃ and 2 × 10-6 Torr for 2 days, followed by exposure to about 100 Torr of sulfur at 330 ℃ for 72 h. Full matrix least-squares refinement converged to R1=0.084 and Rw=0.074 with 102 reflections for which I > 3σ(I). Crystallographic analysis shows that 2.8 Co2+ ions and 4 Na+ ions per unit cell occupy 6-ring sites on the threefold axes. 1.2 Co2+ ions occupy the 8-ring sites on fourfold axes. 2.8 Co2+ ions at Co(1) are recessed 0.66 Å into the large cavity and 4 Na+ ion at Na(1) are recessed 0.77 Å into the sodalite cavity from the (111) plane of O(3)'s. Approximately 16 sulfur atoms were sorbed per unit cell. Two S8 rings, each in a butterfly form, are found in the large cavity. The bond length between S and its adjacent S is 2.27(3) Å. The distance between 6-ring Co2+ ion and its adjacent sulfur is 2.53 (2) Å and that between 8-ring Co2+ ions and its adjacent sulfur is 2.72(9) Å. The angles of S-S'-S and S'-S-S'/ in octasulfur rings are 119.0(2)°and 113.0(2)°, respectively.
Two crystal structures of iodine sorption complexes of dehydrated partially Co(Ⅱ )-exchanged zeolite A, $Co_{3.5}Na_5-A{\cdot}xI_2$, x = 2.5 and 5.0, have been determined by single crystal X-ray diffraction techniques. Both structures were solved and refined in cubic space group, Pm3m at $21(1)^{\circ}C$. The structures of $Co_{3.5}Na_5-A{\cdot}2.5I_2$(a = 12.173(1) ${\AA}$) and $Co_{3.5}Na_5-A{\cdot}5.0I_2$(a = 12.130(1) ${\AA}$) were refined to the final error indices, $R_1$ = 0.081 and $R_2$ = 0.077 with 261 reflections and $R_1$ = 0.103 and $R_2$ = 0.112 with 225 reflections, respectively, for which I>3${\sigma}$(I). In both structures, 3.5 $Co^{2+}$ ions and 4.5 $Na^+$ ions per unit cell lie at two crystallographically different 6-ring positions. 0.5 $Na^+$ ion lines in an 8-oxygen ring plane. Dehydrated $Co_{3.5}Na_5$-A sorbs 2.5 iodine molecules per unit cell at $70^{\circ}C$ (vapor pressure of $I_2$ is ca. 8.3 torr) within 30 minutes and 5 iodine molecules per unit cell at $80^{\circ}C$ (vapor pressure of $I_2$ is ca. 14.3 torr) within 24 hours. Each iodine molecule makes a close approach, along its axis to framework oxygen atom with I-I-O = $175^{\circ}$.
본 연구에서는 원자력 시설물에 존재하는 핵종의 의도치 않은 유출사고를 대비하기 위해서 세 가지 대표 핵종 ($^{60}Co$, $^{137}Cs$, $^{125}Sb$)을 원자력 시설물 지역에서 채취한 시료와 반응하여 핵종들의 흡착 및 거동 특성을 조사하였다. 가장 높은 흡착계수 값들은 ($^{60}Co=947mL/g$, $^{137}Cs=2105mL/g$, $^{125}Sb=81.3mL/g$) 지하수 환경일 때 상부토층 시료에서 나타났으며, 파쇄대 > 기반암 시료의 순으로 $K_d$ 값이 감소하였다. 상부토층과 파쇄대에서 $^{60}Co$의 높은 흡착계수는 상부토층 및 파쇄대에 존재하는 점토광물에 의한 것으로 사료되며, 해수 조건에서는 높은 이온강도로 인해서 $K_d$ 값은 약 58 - 69 % 감소하였다. $^{137}Cs$의 흡착은 주로 백운모의 Flayed edge site (FES)에서 $K^+$과의 이온교환 반응에 의한 것으로 사료된다. $^{137}Cs$의 흡착이 해수 조건에서 가장 크게 영향을 받으며 (89 - 97 % 감소), $^{125}Sb$은 대표 핵종 중 해수에 의한 이온강도 변화에 가장 미미한 변화를 보였다. 칼럼 및 배치 흡착 실험 결과 파쇄대 시료 (F-1, F-2)에서 $^{137}Cs$의 지연계수 (R) 값은 약 5400 - 7400, $^{60}Co$의 경우는 약 2000 - 2500, $^{125}Sb$의 경우는 약 250 - 415의 범위를 보여주므로 대표핵종들이 파쇄대에서도 매우 낮은 거동을 보일 것으로 사료된다. 대표 핵종 $^{137}Cs$, $^{60}Co$, $^{125}Sb$들은 모두 상부토층 및 파쇄대에서 가장 높은 $K_d$ 값을 나타내므로, 원전 시설물에서 예상치 못한 중대사고가 발생하여 핵종이 환경으로 유출되더라도 상부토층 및 파쇄대 구간에서 대부분 흡착되어 이동이 상당히 지연될 것으로 예측된다. 이러한 결과는 원자력 시설물의 안전성 및 환경영향 평가 자료로 활용될 것으로 기대된다.
Arsenic is among the heavy metals commonly found in aqueous environments. Iron oxide is known as an efficient adsorbent for the arsenic. A new synthetic method was applied to provide iron oxide giving a large specific surface area. The mixing method affects the formation of iron oxide. Ultrasonic waves assisted the formation of very fine iron oxide in an organic phase. The synthesized iron oxide is amorphous type with a high surface area of more than $181.3m^2/g$. Sorption capacity of the synthesized adsorbent was relatively very high for arsenic and varied depending on the oxidation state of arsenic: a higher capacity was obtained with As(V). Lower solution pH provided a higher sorption capacity for As(V). The competitive effect of co-exist anions such as chloride, nitrate, and sulfate was minimal in sorption capacity of the iron oxide for arsenic.
본 연구에서는 벤치급 건식 $CO_2$ 포집 성능평가 장치에서 흡수반응기 내부의 구조와 형태에 따른 K-계열 흡수제(KEP-CO2P2, 한국전력공사 전력연구원)의 성능특성을 확인하였다. 흡수반응기 혼합영역(mixing-zone)에 구조와 형태가 다르게 제작된 두 종류의 열교환기가 적용되었으며, 각각 CASE 1과 CASE 2로 나뉘어 동일한 조업조건으로 연속운전을 수행하였다. 연속운전동안 흡수반응 온도는 $75{\sim}80^{\circ}C$, 재생반응 온도는 $190{\sim}200^{\circ}C$, 그리고 반응기체($CO_2$) 농도는 12~14 vol%으로 설정하였다. 특히 흡수제의 흡수능 비교를 위해 흡수반응기 혼합영역의 차압을 400~500 mm$H_2O$로 유지하며 운전하였다. 또한 반응 후 채집한 시료는 반응성 비교를 위해 TGA를 이용하여 물성분석을 하였다. CASE 1 실험에서 $CO_2$ 제거효율과 동적흡수능은 각각 64.3%, 2.40 wt%으로 산출 되었고, CASE 2 실험에서 $CO_2$ 제거효율과 동적흡수능은 각각 81.0%, 4.66 wt%으로 산출되었다. 또한 반응 후 흡수제에 대한 TGA 측정 결과의 무게감량을 이용하여 흡수제의 동적흡수능을 계산한 결과, CASE 1과 CASE 2 실험에서 반응 후 흡수제의 동적흡수능은 각각 2.51 wt%와 4.89 wt%으로 산출되었다. 결론적으로 동일한 조업조건에서 흡수반응기 내부에 삽입되는 열교환기의 구조와 형태에 따라 흡수제의 성능 차이가 있는 것을 확인하였다.
토양복원을 위한 용매 추출 실험장치를 설계 제작하였다. 핵시설 주위의 토양시료를 채취하여 코발트 이온으로 오염시킨 후, 용매추출법에 의해 코발트 이온이 제염되는 현상을 분석하였다. 한편, 용매추출법에 의한 토양 제염의 모델링을 위해 비평형 흡착 코드를 개발하였다. 모델링을 위한 입력 변수를 실험으로 측정하였다. 실험결과는 다음과 같다. 핵시설 근처의 토양은 다량의 실트와 모래를 함유한 Silt Loam이다. 용매로 물을 사용하였을 때, 수리전도도가 클수록 토양제염 효과가 높았다. 비평형 흡착코드에 의해 계산된 값들은 평형 흡착코드에 의해 계산된 값들보다 실험치에 보다 더 접근하였다. EDTA용액을 용매로 사용하였을 때가 물에 비해 제염효율이 좋았다.
본 연구에서는 하동화력 0.5 MW 건식 이산화탄소 포집 공정에 적용하고 있는 Potassium 계열 흡수제의 성능 개선을 위한 실험 결과를 기술하였다. 먼저, 마그네타이트와 산화구리를 additive로 적용한 흡수제 2종을 각각 분무건조기를 이용하여 제조한 흡수제의 재생성을 포함한 물성을 평가하였다. 그 결과, 마그네타이트를 적용한 흡수제의 내마모도가 상대적으로 우수한 특성을 나타내었다. 두 번째는, 마그네타이트를 적용한 개량형 Potassium계 흡수제의 연속적인 흡수/재생 특성을 파악하기 위하여 Multi cycle TGA 반응성 평가를 수행하였다. 그 결과, 2nd cycle 이후에도 5.5 wt% 이상의 $CO_2$ 흡수능을 유지하였으며, 내마모도 값도 0.5 정도로 아주 우수하였다. 마지막으로, 공정상의 재생 온도를 낮출 수 있는 조성 선정을 위하여 supporter의 특성이 다른 흡수제의 특성을 고찰하였다. 그 결과, 염기성 지지체를 적용한 KMO 흡수제의 흡수능이 7.2 wt%로 높게 나타났다.
여러 종류의 불소고분자내로 다양한 유기용매들의 동적 흡수 평형 (혹은 팽윤) 실험을 진행하였다. 불소로 포화된 고분자는 이상적 흡수 거동을 나타내었으나 부분적으로 치환된 불소고분자는 최종 흡수단계에서 가속화되는 비이상적 흡수 거동을 나타내었다. 회귀분석에 의해 픽-확산 거동으로부터 벗어나는 정도를 최소자승법 (즉, ∑ [측정값-예측값]$^2$)으로 구한 결과 -퍼플루오로알콕시 공중합체, 폴리(에틸렌 테트라플루오로에틸렌) 공중합체, 폴리(비닐리덴 플루오라이드), 폴리(에틸렌 클로로트리플루오로에틸렌) 공중합체에 대해 각각 3.0${\times}$$10^{-4}$, 1.75${\times}$$10^{-3}$, 8.68${\times}$$10^{-3}$, 1.75${\times}$$10^{-2}$의 수치를 나타내었다. 응력-변형 실험 결과 비-픽 확산 거동은 팽윤된 불소고분자의 기계적 성질 (탄성률과 인장 강도) 변화와 상관관계가 있음을 알 수 있었다. 비이상적 흡수 거동의 주요 원인은 치환된 수소 혹은 염소와 불소원자 간의 전기음성도 차이에 기인한 사슬 간극성 결합 구조가 침투성분의 가소화 효과에 의해 비선형적 이완이 진행되면서 비-픽 확산이 진행되기 때문이다. 따라서 부분적으로 치환된 불소고분자를 차단성 혹은 선택적 투과기능이 요구되는 분야에 적용할 때 가소화 성분에 대한 용해 및 확산 거동에 대한 신중한 고찰이 필요하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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