본 연구에서는 지구화학 모델을 활용하여 지하수 환경에서의 우라늄의 존재 형태, 흡착 및 이동 특성을 모사해 보았다. 흡착에 의한 우라늄의 지연 이동을 효과적으로 모사하기 위하여 3차원 지하수 유동 모델과 반응성 용질 이동 모델을 활용하였다. 모사 결과, $pCO_2=10^{-3.6}$조건에서 대부분의 우라늄 흡착(최대 99.5%)은 pH 5.5와 띠에서 발생하였다. $pCO_2$가 $10^{-2.5}$인 경우 우라늄이 대부분 흡착되는 pH범위는 6에서 7사이로 매우 좁았으며, 반면 $pCO_2=10^{-4.5}$인 경우에는 흡착되는 pH가 범위가 상대적으로 넓어 pH 5.5에서 8.5사이에서 대부분 흡착되었다. 음이온 화합물을 고려한 경우에는 pH 6 이하에서는 불소착물의 형성에 의해 우라늄 흡착이 감소하였다. 본 연구를 통하여, 우라늄 이동이 pH, $pCO_2$ 및 음이온의 종류와 농도 등 지하수의 지화학적 조건에 의해 상당히 영향을 받음을 알 수 있었다. 향후 여러 부지 조사 및 평가와 관련하여 우라늄 및 기타 유해성 화합물의 환경 영향을 예측하는데 있어 지구화학 모델이 중요한 도구로 활용되어야 할 것이다.
본 연구는 악취가스 물질(바이오가스의 불순물)의 하나인 $H_2S$를 제거하기 위한 흡착제의 성능을 향상시키기 위해 수행하였다. 기본 담체로서 4가지 물질($Fe_2O_3$, $Ca(OH)_2$, 분말 활성탄, $Al(OH)_3)$을 혼합 사용하여 pellet 형태의 흡착제를 제조하였다. 또한, 4가지 물질의 $H_2S$ 흡착에 미치는 영향을 평가한 결과, $Fe_2O_3$와 분말활성탄은 $H_2S$ 흡착성능이 각각 1.5, 2배로 증가하는 것으로 나타났으며 $Ca(OH)_2$와 $Al(OH)_2$는 $H_2S$ 흡착성능에는 영향이 없는 것으로 나타났다. 또한 4가지 물질을 기본혼합 담체로 한 후, 활성물질로 KI, KOH, $K_2CO_3$를 선정하여 각각 5 wt% 첨가한 후에 $H_2S$ 흡착성능을 시험한 결과 $K_2CO_3$를 첨가한 흡착제가 가장 성능이 우수한 것으로 나타났다. 또한 $K_2CO_3$를 5 ~ 30 wt%까지 변화시키면서 흡착성능을 확인한 결과, $K_2CO_3$ 함량이 20 wt%까지는 함량과 비례하여 $H_2S$ 흡착성능이 증가하는 것을 확인할 수 있었으나 30 wt%에서는 $H_2S$ 흡착성능 급격히 떨어지는 것을 확인하였다. 또한 $K_2CO_3$ 첨가 함량에 따른 $H_2S$ 흡착성능을 바탕으로 Thomas model을 이용하여 모델링을 실시한 결과에서도 $K_2CO_3$ 함량이 20 wt%까지는 실험값과 모사값이 잘 일치하고 있음을 보여주었다. 이러한 결과들을 바탕으로, 본 연구에서 확인된 활성물질의 종류와 활성물질의 함량을 흡착제 제조에 이용한다면 $H_2S$ 흡착제의 흡착성능 개선뿐만 아니라 흡착제의 사용수명 증대를 기대할 수 있었다.
초임계 $CO_2$중에 미량 희석된 아세톤의 실리카겔(SG800, 세공경 80nm, 입자경 $10{\mu}m$)표면에서의 물리적인 흡착현상을 FTIR 측정기법에 의해 측정하여, 그 결과를 크로마토그래피 측정기법을 이용해 얻어진 흡착현상과 비교하였다. 크로마토 측정기법에 의해 얻어진 흡착등온선(온도 313K, 압력 1MPa~15MPa)은 $CO_2$의 임계압력(7.28MPa) 보다 낮은 압력에서 최대값을 가지며, 압력이 증가함에 따라 감소하는 경향을 보여준다. 이 결과는 아세톤과의 수소결합 형성에 의해 적색변위(red-shift, 흡착피크가 낮은 파수 영역으로 이동하는 현상)한 실리카겔 표면 OH기의 IA(Integral Absorbance, 적분강도)의 압력의존성과 정성적으로 일치한다. 그러나 초임계유체 영역에서의 크로마토 측정기법에 의한 흡착등온선의 압력증가에 따른 감소비가 FTIR 측정기법에 의한 IA 곡선의 압력증가에 따른 감소비에 비해 조금 크게 감소하는 경향을 보여준다. 이 결과는 비교적 약한 상호작용을 가지는 van der Waals 결합력과 상대적으로 강한 흡착력을 가지는 수소결합력이 실리카겔 표면에서의 아세톤의 흡착에 동시에 영향을 미치고 있다는 것을 나타낸다. 초임계 $CO_2$와 $N_2$가스중에 미량 희석된 트리에틸아민의 FTIR 실험결과로부터 실리카겔 표면에 흡착된 아민류 유기용매의 독특한 분광학적 흡착특성, 흡착띠(band)가 $1300cm^{-1}$ 부근까지 적색변위하는 특성을 발견할 수 있었다.
금속유기구조체(metal-organic frameworks, MOF)는 넓은 비표면적, 규칙적인 구조 및 높게 분산된 금속 성분 등 뛰어난 물리화학적 특성으로 인해 활발한 연구가 이뤄지고 있는 다공성 물질이며, 특히 가스의 흡착, 분리 매체로서 뛰어난 성능이 보고되고 있다. MOF를 이용한 온실가스 이산화탄소의 흡착 연구는 상온 고압 영역에서 이산화탄소 저장 공정과 상온 저압 영역에서 이산화탄소 흡착 공정의 두 범주로 나눌 수 있으며, MOF의 넓은 비표면적 외에도 (1) MOF의 빈 배위결합 자리, (2) MOF의 기능화, (3) MOF의 상호 침투 효과, 및 (4) 이온 교환 효과를 이용한 연구 결과가 보고되고 있다. MOF 물질들은 비교적 낮은 수분 및 열에 대한 안정성이 문제로 제기되고 있으며, 제올라이트 유사 구조체(zeolitic imidazolate frameworks, ZIF) 또는 유기 골격 구조체(covalent organic frameworks, COF) 물질의 이산화탄소 흡착 특성이 거론되고 있다. 본 소고에서는 MOF를 이용한 이산화탄소 흡착에 대한 최근의 연구 결과를 본 연구실의 실험 결과를 중심으로 간략히 소개하고자 한다.
온실효과의 주요 원인 물질인 이산화탄소를 고온$\cdot$고압에서 제거하기 위한 CaO 흡착제를 제조하였다. 흡착제는 석회석을 고압성형과 소성을 이용하여 제조하여 그 물성을 조사하고 회분식 흡착용기에서 흡착실험을 수행하였다. 세공면적은 성형압력으로 결정되며 세공분포는 이분산 형태를 갖는다. CaO의 $CO_2$ 흡착은 화학흡착이며 최대전환율은 $700^{\circ}C$에서 $80\%$에 근접한다.
본 연구에서는 활성탄소의 이산화탄소 흡착 능력을 향상시키기 위한 아민과 금속산화물 첨가제에 관하여 고찰하였다. 표면 처리한 활성탄소의 물리화학적 특성은 X-ray photoelection specstroscopy (XPS), 질소등온흡착곡선, X-ray diffraction (XRD), BET 장치를 이용하여 분석하였다. 실험결과, 활성탄소 표면의 아민 기능기는 산성가스인 이산화탄소를 선택적으로 흡착하기 위한 염기성 자리로 작용하며, 2차아민을 갖는 기능기가 1차아민에 비하여 이산화탄소흡착능력이 우수함을 확인하였다. 활성탄소에 첨가된 금속산화물은 표면에서 전자 도우너(electron donor) 역할을 하며 알칼리 특성을 지니고, 아민 기능기와 유사하게 이산화탄소 가스와 산-염기 반응을 유도한다. 금속산화물 표면처리를 했을 경우 순수한 활성탄소와 비교하여 이산화탄소 흡착 용량이 85% 증가하였으며, 이러한 결과로 미루어 볼 때 금속산화물 첨가제는 활성탄소의 이산화탄소 흡착능력을 향상시키기 위한 목적으로 아민 첨가제와 병행하거나 대체할 수 있는 물질로 기대된다.
수소 스테이션의 수소분리정제를 위한 Compact 형 PSA를 연구하였다. 수소 스테이션의 공정과정 중에서 수소 분리를 위한 PSA 장치는 에너지효율면에서 장점을 가지고 있지만 부피가 커서 많은 부지를 차지하는 단점이 있다. 수소 PSA의 이러한 단점을 줄이기 위하여 하나의 흡착탑 안에 다른 흡착탑을 넣는 Dual bed 형태의 Compact형 수소 PSA공정을 연구하였다. Compact형 수소 PSA는 하나의 bed안에 다른 하나의 bed를 넣음으로써 시스템이 차지하는 부피를 줄이는 한편, inner bed와 outer bed사이의 열교환 효과가 나타나기 때문에 그 효율을 높일 수가 있다. Compact형 Dual bed는 활성탄으로 충진하였고 공급 기체로는 4성분 수소 혼합물 ($H_2/CO/CH_4/CO_2$, 69:2:3:26 vol.%)를 사용하였다. 흡착탑의 동특성을 알아보기 위하여 공급유량 7LPM, 흡착압력 9atm의 조건으로 파괴 실험을 수행하였다. 또한, Compact형 흡착탑의 열교환 효과가 PSA공정에 미치는 영향을 보고자 한 쪽 탑에서 흡착을 할 때, 다른 탑에서 탈착이 일어나는 실험을 하였다. 그리고 P/F ratio에 따라 Compact형 PSA 공정 실험을 하고 Compact형 흡착탑과 같은 부피의 일반 두 탑 PSA 공정을 시뮬레이션 값과 비교함으로써 Compact형 PSA의 성능을 알아 보았다. 그 결과 Dual bed PSA는 작은 부피를 차지하는 장점뿐만 아니라 열적 효과로 인하여 기존의 단일 흡착탑 PSA에 비하여 보다 높은 효율을 나타내면서 우수한 수소 분리 성능을 보여주었다.
Zeolite 5A 촉매에서 $H_2$, CO, $CO_2$에 대한 단성분 및 혼합성분의 흡착평형 실험을 정적부피법에 의해 수행하였다. 실험 데이타는 온도범위 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K이고, 압력범위는 25 atm까지로 하여 얻었다. 각각의 파라미터들은 단성분 실험을 통해 얻었고, 이를 통해 혼합성분의 흡착 평형을 예측하였으며 실험값과 비교하였다. Zeolite 5A 에서의 $H_2/CO_2$, $CO/CO_2$ 혼합가스의 흡착평형 실험 결과는 Langmuir isotherm, Langmuir-Freundlich isotherm and Dual-Site Langmuir isotherm을 이용해 예측하였다. 그 결과 Dual-Site Langmuir isotherm모델이 가장 유사한 예측을 하는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 guanidine화합물인 1,5,7-triazabicyclo[4.4.0]dec-5-ene (TBD)를 세 종류의 실리카 기공에 함침하여 $CO_2$ 흡착제를 제조하고 $CO_2$ 흡착성능과 물리화학적 특성을 조사하였다. 이때 실리카 내 TBD 함침량을 변화시켜 흡착능과 흡착제 특성도 살펴보았다. TBD를 함침시킨 담체의 물리화학적 특성은 질소 흡/탈착 실험, FT-IR, 원소분석, 열중량분석을 이용하였다. TBD를 담체에 함침시킨 전후를 비교하면 표면적과 기공의 부피, 크기가 감소하고 함침시킨 TBD 몰 수가 증가할수록 감소폭은 증가하였다. $CO_2$ 흡착능은 TBD 6 mmol/g일 때 7.3 wt%로 가장 높았으며 그 이상 TBD의 함침 몰 수가 증가하면 블로킹 현상 등으로 흡착능이 감소하였다.
Monoethanolamine (MEA)으로 함침한 ZSM5와 Molecular Sieve 13X (MS13X)에 대한 이산화탄소 흡착실험을 실시하였다. 이산화탄소 흡착효율은 U자관 컬럼 반응기를 사용하였으며 GC/TCD로 분석을 하였다. 흡착제별 흡착온도는 $30{\sim}80^{\circ}C$에서 흡착능을 평가하였다. 개질화된 흡착제의 표면특성을 알기 위해 BET분석, $N_2$ 흡 탈착, XRD, FT-IR분석을 실시하였다. 표면분석결과 함침된 아민은 흡착제 내 결정의 형성에 영향을 주지 않으며 아민으로 함침된 MS13X의 BET표면적은 $718.335m^2/g$에 $19.945m^2/g$으로 감소하였다. 이 결과는 MS13X의 기공부피에 아민 분자가 채워짐으로써 질소흡착을 제한하는 것으로 보인다. MS13X-MEA는 ZSM5-MEA비해 이산화탄소 흡착능의 개선효과가 있었으며 이는 물리적 흡착과 화학적 흡착에 의한 것으로 사료된다. 또한 MS13X-MEA의 이산화탄소 흡착능은 MS13X에 비해 $60{\sim}80^{\circ}C$의 온도에서도 증가됨을 보여 주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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