석탄가스화로부터 얻어진 합성가스는 CO, $H_2$가 주성분으로, 그 자체를 연료로 사용하여 발전을 하거나 또는 적절한 정제, 분리 및 합성을 통해 다양한 원료물질을 생산할 수 있다. 이러한 석탄의 청정 사용 기술은 최근의 에너지 분야에서 많은 관심을 불러일으키고 있는 고유가 현상 및 석유자원 고갈에 대비할 수 있는 현실적인 방법의 하나로 여겨지고 있다. 석유를 대체할 에너지원으로서 석탄을 이용하는 다양한 응용 방법 중의 하나로 가스화 반응을 통해 발생하는 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정을 들 수 있는데, 이는 석탄 등의 고체 시료를 이용하여 메탄이 주성분인 연료가스를 생산하는 것이다. SNG(Synthesis Natural Gas 또는Substitute Natural Gas)는 합성천연가스 또는 대체천연가스로 불리어지는데 주로 석탄의 가스화를 통해 얻어진 합성가스(syngas 또는 synthesis gas)인 CO, $H_2$를 촉매에 의한 합성반응을 통해 얻을 수 있다. SNG 합성 반응(메탄화 반응)은 보통 수성가스 전환 공정과 가스 정제 공정을 거친 합성가스를 $CH_4$로 전환하는 것으로 석탄을 이용한 SNG 제조 공정에서 가장 핵심 공정인 메탄화 반응은 높은 발열반응으로 주로 니켈 촉매를 사용하며 $250{\sim}400^{\circ}C$에서 반응이 이루어진다. SNG 합성 반응은 공급되는 합성가스의 조성($H_2$/CO 비), 공급되는 합성가스의 유량과 반응기에 충진된 촉매의 부피와의 관계를 나타낸 공간속도, 반응온도 등의 조건에 따라 반응 특성이 달라질 수 있다. 가스화 반응을 통해 생성되는 합성가스를 이용한 SNG 합성반응(메탄화 반응)의 특성을 파악하기 위하여 Lab-scale 규모의 고정층 반응기를 이용하여 Ni 함량이 다른 2종류의 촉매를 대상으로 반응온도 및 압력에 따른 CO 전환율, $CH_4$ 선택도, $CH_4$ 생산성 변화를 파악하였다. 실험 결과 반응기의 온도가 350도 이상의 조건에서 CO 전환율은 99.8%이상, $CH_4$ 선택도는 90.7%이상으로 나타났으며, 공간속도가 2,000 1/h 이상의 조건에서는 $CH_4$ 생산성이 500 ml/g-cat, h을 만족하였다.
$BaCO_3$ 와 다양한 입자크기의 $TiO_2$ 의 고체상태 반응을 산소 ( 혹은 공기 ) 와 이산화탄소 중에서 열중량 분석법 (TG) 과 시차 열분석법 (DTA) 를 이용하여 반응속도론 및 반응기구를 조사하였다. 중간생성물과 최종생성물의 확인은 X-ray 회절 분석법 (XRD) 을 이용하였다. $TiO_2$ 의 반응성은 입자의 크기가 $0.15\mum$이하일 때 현저히 증가하였다. 반응초기에 $BaTiO_3$ 는 반응물의 접촉표면에서 생기기 시작하며 반응의 진행과정은 Jander 에 따라 확산조절과정이 된다. 반응과정에서 BaO-$TiO_2$ 의 상평형도에 기술된 화합물들이 중간물질로써 나타난다. 공기중에서는 상당한 양의 $Ba_2$$TiO_4$ 가 생성되지만 $CO_2$ 의 분위기에서는 약 $1100^{\circ}C$까지 억제된다. 이 온도는 열역학적 계산치인 $1060\pm$$50^{\circ}C$와 잘 일치하고 있다. 확산과정의 활성화 에너지 값은 공기중에서는 56.4Kcal/mol 이었으며 이산화탄소의 경우에서는 79.6Kacl/mol 이었다.
연소 배가스 중 CO2를 포집하기 위한 에너지 저감형 흡수제로 상분리 흡수제가 주목 받고 있다. 본 연구에서는 2종의 아민을 혼합한 상분리 흡수제 중 하나인 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA)과 디에틸아미노에탄올(diethylaminoethanol, DEEA) 흡수제를 구성하는 DETA와 DEEA 각각의 흡수 속도를 측정하기 위해 젖은 벽탑을 사용하였다. 총괄 물질전달 계수에 대한 DETA 및 DEEA의 농도와 조업 온도에 따른 영향을 고찰하였다. 그 결과 DETA 농도에 따라 총괄 물질전달 계수는 비례하였지만 DEEA 농도의 경우 그 영향이 적었고 일정 농도를 넘어설 경우 총괄 물질전달 계수가 감소하였다. DETA 수용액은 조업 온도에 따라 총괄 물질전달 계수의 변화가 적었던 반면 DEEA 수용액은 조업 온도에 따라 총괄 물질전달 계수가 증가하였다. 의사 1차 반응 가정 하에서 관찰 반응 속도 상수를 구한 결과 DETA 수용액에서의 관찰 반응속도 상수는 DETA 농도에 따라 비례하는 관계를 가지나 DEEA는 의사 1차 반응 가정에 맞지 않는 것으로 나타났다.
$CO_2$는 기공 메커니즘에 어떤 영향을 주는가? 햇빛에 의해 유도된 기공 열림에서 독립적인 $CO_2$의 효과를 분리해서 본다는 것은 어려운 일이기 때문에, $CO_2$에 의한 기공 열림 메커니즘은 아직 명확하게 밝혀지지 않은 실정이다. 기공은 또한 $CO_2$ 농도에 따라 다르게 반응 할 수 있다. 기공 열림과 닫힘의 식물의 생체적인 리듬도 관여하므로, $CO_2$의 반응에 대한 해석은 많은 요소들을 고려해야 한다. 세포간극 내강 ($C_i$)의 감소된 $CO_2$에서는 기공을 열린다는 것이 일반적으로 정해진 사실이다. 기공 열림의 정도를 결정하는 것은 삼투 물질이고, $CO_2$가 삼투 물질의 수송에 영향을 준다고 가정하는 것이 $CO_2$가 기공 메커니즘에 영향을 주는 유일한 방법이다. 그러나 $CO_2$가 어떻게 공변세포 내의 삼투물질 농도에 영향을 주는지 그 메커니즘은 불분명하다. 지금까지, $CO_2$는 공변세포의 삼투퍼텐셜을 증가시키는 이온과 유기물이 어떻게 공변세포 막을 통한 수송 메커니즘이 이루어지는지는 알려진 것이 없다. 따라서 이 연구에서는 $CO_2$에 의한 삼투물질들의 공변세포 막 투과성에 대해 초점을 두었다. 잎을 일정한 농도의 $CO_2$에 노출할 때 $CO_2$-관련된 반응들이 나타난다. 빛에 의한 기공 열림의 가설은 $K^+$, $Cl^-$, 슈크로스 그리고 말산$^{2-}$를 포함하는 공변세포 내 삼투물질 농도의 증가에 있다. $CO_2$가 $H^+$를 세포 밖으로 방출하는 것을 나타내는 막의 과분극 (hyperpolarization)을 유도했다는 보고가 있다. 이는 $CO_2$가 막 투과성에 관련된 첫 번째 증거이다. 온전한 잎에서 $CO_2$는 빛에 의해 유도된 막의 과분극보다 3~4 배까지 공변세포의 막 과분극을 유도했다. 이러한 결과들은 $CO_2$가 막 투과성에 영향을 주는 인지질 이중층과 수송단백질의 물리적인 특성에 변화를 초래한다는 것을 의미한다.
본 연구에서는 NCM [Li(NixCoyMnz)O2] 양극활물질을 합성하기 위한 내화갑의 재료로 순수 금속 재료인 Nickel을 제안하였다. Nickel은 산화에 강하고 녹는점이 높은 금속으로 알려져 있다. 니켈은 NCM 양극활물질의 주성분 중 하나로 양극물질 합성 동안에 saggar로 부터의 오염에 대한 문제에 자유로울 것으로 기대하였다. 본 연구진은 니켈이 NCM 양극물질 합성용 내화갑으로서의 가능성을 확인하고자 하였다. 900℃에서 Ni 금속 도가니와 Ni0.8Co0.1Mn0.1(OH)2 (NCM 811) 전구체 물질을 장시간 반응시켰을 때, 시간 변화에 따른 도가니 표면 반응층 변화를 분석하였다. 900℃에서 열처리 동안에 형성된 니켈 도가니 반응층은 니켈 산화물이었으며, 양극 전구체 산화물로 부터의 산소확산과 대기 중의 산소와 반응이 동시에 이루어져서 생성된 것으로 생각된다. 산화층은 480시간 이후로 그 두께의 변화가 느려지는 것으로 보아 전구체로 부터의 산소 확산속도가 감소되는 것으로 생각된다. 480시간까지는 도가니로 부터 탈락되지 않고 결합되어 있었다. 그러나 720시간 후에는 산화층이 탈락되는 것이 확인되어 일정 시간까지만 NCM 합성용 Saggar로서 사용 가능할 것으로 생각된다.
SnO$_2$를 모물질로 하는 가스센서는 n형 산화물 반도체로서 공기중의 산소의 흡탈착 및 전자의 수수에 의해 전기전도도의 변화로 특정 가스를 감지한다. 지금까지 반도체식 가스센서의 모물질로 가장 많이 연구되어 왔지만 아직도 선택성, 안정성 등 여러 가지 문제를 안고 있다. 그리고 개선방안으로 귀금속 촉매의 첨가 및 입자의 크기의 조절 등이 흔히 연구되어 왔다. 따라서 본 연구에서는 순수한 SnO$_2$ 를 이용하여 소결 온도 및 입자 크기에 의한 영향을 CO가스 및 수분에 대한 감도, 반응 시간을 통해 알아보았다. 수열 합성 및 침전 법으로 나노 크기의 SnO$_2$ 분말을 합성하여 스크린 인쇄법으로 후막 가스센서를 제조하였다 침전법에서 SnCl$_4$에 암모니아수로 pH=10.5로 적정하여 SnO$_2$ 분말을 얻었다. 그리고 입자 크기를 조절하기 위해 수열 합성 시 autoclave 내의 수열처리 온도를 100, 150, 20$0^{\circ}C$로 조절하여 SnO$_2$ 분말을 제조하고 입자 크기와 성분분석을 위해 XRD, SEM, TEM, BET 측정을 하였다. 그 결과 침전법으로 제조한 입자의 크기는 20nm 정도였으며 수열 처리한 SnO$_2$ 입자는 10nm이하의 미세한 입자를 얻을 수 있었다. 수열 합성 시 온도가 높아질수록 더 작은 입자 크기를 얻을 수 있었고 600, 7()0, 80$0^{\circ}C$ 열처리 후 입자성장이 침전법에 의한 SnO$_2$ 분말보다 더 작게 일어났다. 이렇게 제조한 나노크기의 SnO$_2$ 분말을 이용하여 습도 및 CO 가스에 대한 그 특실을 평가하였다. CO 20ppm에 대하여 40%정도의 감도를 보였으며 입자가 작아질수록 높은 감도를 보이는 것을 확인 할 수 있었다. 반면 CO 가스와 반응 후 회복 시 입자 의기가 작아질수록 회복이 늦어짐을 알 수 있었다. 그리고 15$0^{\circ}C$에서 습도에 대한 반응 후 회복시간을 조사해보니 같은 결과를 얻을 수 있었다. 이것은 입자 필기가 작아질수록 많은 흡착 사이트를 제공함으로써 높은 감도를 가지지만 반면 다량의 흡착된 가스들이 탈착 하는데 더 많은 시간이 소요되었기 때문이다.
포름알데하이드는 오염된 혹은 깨끗한 대기 환경에서 편재하는 오염물질이다. 일반적으로 깨끗한 대기 환경에서 수 ppt의 농도로 존재하지만 오염도가 높은 도시지역에서 여름철 심한 스모그 현상이 일어나면 수십 ppb의 농도를 보이기도 한다. 포름알데하이드는 1차 혹은 2차 대기오염물질이고, 탄화수소의 광화학 반응의 중간 생성물로써 포름알데하이드는 도시지역에서의 광화학 반응의 오염물질의 형성에 기여한다. 따라서 포름알데하이드의 측정은 CO의 지구적 수지(budget)와 다양한 대기 반응 물질 사이의 수지와 회전(cycling)을 이해하고 대류권의 광화학모델을 증명하는데 중요하다. (중략)
PRB 공법은 지하수의 흐름을 변화시키지 않고 오염물질이 지나가는 길목에 반응물질이 삽입된 벽체를 형성함으로써 한번 설치할 경우 운용에 필요한 별도의 시설이 불필요한 경제적인 공법이다. PRB공법의 주요 지배요소는 반응벽체내 반응물질이며, 반응물질과 오염물간의 물리 화학적 특성에 따라 정화효율, 사용시간 등이 결정된다. PRB공법은 오염물의 유입 농도, 유입기간, 흡착반응물질의 특성을 종합적으로 고려한 설계가 이루어져야 높은 정화효율을 기대할 수 있다. 본 연구에서는 PRB시스템에서 구리($Cu^{2+}$)제거를 위한 흡착반응물질로 CFW를 사용할 경우 적용성 평가를 위한 컬럼실험을 실시하였다. 컬럼실험은 CFW를 반응물질로 하며 오염물의 유입속도, 밀도, PRB의 두께를 PRB의 설계에 필요한 영향인자로 선정하였다. 실험결과 PRB의 가동시간이 증가함에 따라 제거효율은 감소하였으며, PRB길이에 따라 제거효율은 선형적으로 증가하였다. 이러한 관계를 이용하여 PRB system의 반응물질 두께를 CFW 밀도, 정화기간을 고려한 제안식을 이용하여 설계할 수 있음을 확인하였다.
본 연구에서는, $Pt/TiO_2$ 촉매의 물리화학적 특성이 CO 상온산화 반응에 미치는 영향을 조사하기 위하여 각기 다른 물리적 특성을 가지는 다양한 $TiO_2$ 지지체를 이용하여 $Pt/TiO_2$ 촉매를 제조한 후 평가하였다. 촉매의 물리화학적 특성을 조사하기 위하여 XPS, CO-chemisorption, BET, CO-TPD 분석을 수행하였다. 그 결과, active particle diameter가 작을수록, metal dispersion, surface area가 클수록 우수한 CO 상온산화 반응을 나타내었다. 이러한 물리적 특성은 active site의 수를 증진시켜 대상물질은 CO의 흡착량의 증가를 야기시켰다. 또한, $O_2$-consumption이 클수록 우수한 산소 전달 능력을 통해 보다 높은 CO 상온산화 반응활성을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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