최근 정부의 녹색성장 정책, 고유가시대 도래, 온실가스 감축 의무화, 폐기물 해양배출 강화 등으로 인해 폐기물의 자원화에 대한 관심이 고조되고 있다. 국내에서 발생되는 가연성폐기물을 기존의 감량처리 대신 가스화 공정을 적용하여 합성가스로 전환할 경우 환경친화적이고 고효율의 에너지 회수가 가능하게 된다. 폐기물 가스화를 통해 얻어진 합성가스는 난방, 가스엔진 및 연료전지를 이용한 전기생산과 DME, SNG등의 합성연료유 제조에 활용될 수 있으며, WGS 반응 및 PSA 방법에 의해 수소를 얻을 수 있다. 이와 더불어 최근에는 메탄올과 CO의 합성을 통해 얻어지는 초산제조 공정에서의 원료로서 폐기물 가스화를 통한 합성가스 내의 CO를 활용하는 방안이 연구되고 있다. 이는 기존 초산 제조공정에서 CO를 생산하기 위해 소모되는 고가의 석유계(납사, 중질유) 원료를 절감할 수 있어 경제적으로 장점을 가지고 있다. 이를 위해서는 폐기물 가스화에서 발생된 합성가스 내에 포함된 금속성분, 분진등의 오염물질의 농도가 후단공정에 영향을 주지 않아야 하며, 초산제조공정의 안정적인 운전을 위해 합성가스의 CO, $H_2$ 조성 변화폭이 ${\pm}5%$이하로 유지되어야 하는 기술적인 문제를 해결해야 한다. 따라서 본 연구에서는 폐기물 가스화 시스템의 운전특성을 통해 환경성, 기술성, 경제성을 분석 평가 할 수 있도록 구성된 분석 프레임워크를 이용하여, 초산제조공정에 적용하기위한 상용급 폐기물 가스화 시스템의 특성을 비교 분석하였다.
석탄가스화 수소생산 기술 분야는 석탄 등의 화석연료를 이용하여 고온, 고압하에서 반응가스(산소, 수증기, 수소)와의 화학적 반응을 통해 생산된 연소성 가스 ($H_2$, CO, $CO_2$ 등)를 전환반응(WGS) 및 분리반응을 거쳐 효율적으로 청정하게 수소를 생산해 내는 기술이다. 전력산업에서 석탄가스화 수소생산은 그 사용 방법(연료전지, 수소 터빈, 분산 이용 등)에 따라 발전시스템의 고효율화를 지향하고, zero-emission을 실현하는 첨단 발전 시스템의 종합 구현을 목표로 하고 있으며, 더불어, 도래하는 수소 경제로의 전이에 대비에 석탄을 이용한 중앙(Central) 수소생산 시스템을 구현하여 이송 및 전환을 통한 지역적 분산 이용을 가능케 하는 종합적인 인프라를 구축하는 기술이다. 본 기술에는 석탄가스화 기술, 수성가스 전환기술, 수소/$CO_2$ 분리기술, 이송용 연료 전환기술 등이 포함된다. 석탄가스화 수소생산 기술은 급등하는 오일 가격과 이의 수입사용 증가에 대응하기 위한 에너지 안보 대책 마련 및 효율 극대화의 필요성과 더불어, 전력산업에서 화력 발전시스템의 궁극적 실현 목표인 고효율, 초청정의 전력생산 시스템의 구현을 가능케 하여, 향후 화석 연료를 이용한 미래 발전 기술을 선도 할 것으로 기대된다. 더불어, 수소 경제로의 전환 시 수소 수요의 급팽창에 대비한 경제적인 대규모 수소생산 기술의 개발이 필요하며, 이에 기술 실현성이 가장 높은 석탄가스화 수소생산 기술의 개발 구현이 요구된다.
바이오매스는 지구온난화에 중요한 기여자인 이산화탄소와 같은 온실가스를 해결할 수 있는 대체에너지로 간주된다. 또한 바이오매스 에너지는 열화학적 전환 공정을 통해 다양한 형태로 전환된다. 본 연구에서는 목질계 바이오매스의 가스화를 위해 연속식 가스화기를 제작하였다. 목질계 바이오매스는 폐목재를 사용하였다. 이산화탄소 가스화 실험은 가스화 온도, 함수율 그리고 주입 이산화탄소 농도 변화에 따라 진행하였다. 실험결과는 가스화 온도가 증가함에 따라 생성가스 발생량이 증가함을 보였다. 경질타르는 중질타르의 열적 분해에 의해 증가되었고, 주사현미경 분석을 통해 촤 세공형성이 발달되는 것을 확인하였다. 일산화탄소 농도는 부다 반응에 의해 이산화탄소 주입농도 증가함에 따라 증가하였다. 변수별 실험에 의해, 최적 실험 조건에서 수소와 일산화탄소는 32.91%와 48.33%가 생성되었다.
발전 연료로서의 활용 가치가 높은 중잔유의 효과적인 활용을 위해 중잔유의 가스화 성능에 영향을 주는 주요 변수들인 산소 공급비, 증기 공급비 및 가스화기 온도를 변화시키면서 중잔유 가스화에 미치는 영향을 파악하였으며 가스화 성능을 예측하였다. 산소량은 0.5~2.0의 산소/연료비 범위에서 변화시켰고 증기량은 0.1~2.0의 증기/연료비에서 변화시켰으며 가스화기 온도는 600~200$0^{\circ}C$의 범위에서 변화시켰다. 대상 연료는 국내산 아스팔트이며 산소-증기, 산소-온도 및 증기-온도의 조합으로 동시 변화시킬 때의 가스화에 미치는 영향을 살펴보았다. 산소량이 증가할수록 CO와 H$_2$ 생성량은 증가한 후 감소하는 경향을 나타내었으며 증기량이 증가할수록 H$_2$ 생성량은 130$0^{\circ}C$부근까지 증가한 후 130$0^{\circ}C$ 이상에서는 서서히 감소하였으며, CO 생성량은 증가하는 경향을 나타내었다. 국내산 아스팔트의 경우 산소/연료비 0.92~1.01, 증기/연료비 0.18~0.49 및 가스화기 온도 1250~132$0^{\circ}C$의 영역에서 가스화 성능이 가장 좋은 것으로 나타났다.
저급탄의 가스화에서 얻은 비산재를 활용하기 위한 목적으로 비산재의 열분해와 비산재 촤의 $CO_2$ 가스화반응에 대한 실험을 비등온의 승온 조건(10, 20, $30^{\circ}C$/min)에서 TGA를 이용하여 수행하였다. 비산재의 열분해 속도는 1차의 열분해 모델(Kissinger법)에 의해 해석하였지만, 비산재에 포함된 휘발분의 함량이 낮아 모델의 신뢰도는 낮게 평가되었다. 비산재 촤의 $CO_2$ 가스화반응에 대한 실험결과는 미반응핵 모델, 균일반응 모델 및 랜덤 기공 모델 등으로 해석하여 석탄 촤의 $CO_2$ 가스화반응 결과와 비교하였다. 저탄소가 함유된 비산재 촤(LG탄)는 200.8 kJ/mol의 활성화 에너지로 균일반응 모델의 의해 잘 모사되었으며, 고탄소가 함유된 비산재 촤(KPU탄)의 경우에는 198.3 kJ/mol의 활성화 에너지로 석탄 촤의 $CO_2$ 가스화 특성과 유사하게 랜덤 기공 모델의 의해 잘 모사되었다. 결과로서, 두 비산재 촤의 $CO_2$ 가스화반응에 대한 활성화 에너지는 큰 차이를 나타내지는 않았지만, 고정탄소의 함량에 따라 적용할 수 있는 모델이 다르다는 것을 확인할 수 있었다.
폐기물 등을 열분해 가스화한 합성가스로부터 효과적으로 고순도의 수소를 회수하기 위하여 WGS(수성가스전환반응) 및 $CO_2$ 회수 PSA 공정을 적용하였다. 벤치스케일 열교환형 WGS반응기를 개발하여 기존 단열방식에 비하여 단순화한 반응시스템을 구축하였으며 출구 CO농도 4%대를 달성하였다. 또한 3베드로 구성된 벤치스케일의 $CO_2$ PSA운전을 수행한 결과, 2.5barg 흡착 및 진공재생단계를 적용하여 회수되는 $CO_2$의 농도가 95%이상, 회수율 80%이상을 기록하는 효율적인 $CO_2$ 회수공정을 개발하였다. 한편, 흡탈착 모사프로그램인 ADSIM을 통해서도 실험과 비교적 일치한 결과를 얻을 수 있었는데 향후 스케일업 설계자료 확보시 유용할 것으로 판단되었다.
The 3 ton/day-scale pilot plant consists of waste press, feed channel, fixed bed type gasification & melting furnace, quench scrubber, syngas refinery facility and flare stack. $H_2$/CO ratio of gasification syngas using the solid waste and sludge in the 3 ton/day gasifier showed about 1. Gasification melting furnace was operated $1,300{\sim}1,600^{\circ}C$. $H_2$/CO ration control system was obtained $H_2$/CO ratio 2 and 3.
석탄 열분해 공정은 석탄의 종류와 산지에 따른 변화가 커서 반응특성을 석탄의 모든 종류에 일반화시키기는 어려우며, 열분해, 가스화 및 연소현상이 동시에 발생하므로 석탄의 종류에 따라 운전조건을 변화시켜 실험장치로부터 최적의 반응 조건을 찾는 것이 중요하다. 본 연구에서는 키데코탄을 대상으로 압력 $2kg_{f}/cm^{2}$ 온도 $735{\sim}831^{\circ}C$의 가압유동층 반응기에서 가스화 반응을 수행하였으며 스팀공급량, 석탄공급량, 공기공급량 등 실험 변수에 따른 가스화 반응의 변화를 관찰하였다. 또한 여러 실험변수들의 변화에 따른 생성가스 성분의 변화를 정량적으로 분석하고, 생성가스 중 $H_{2}$와 CO의 농도를 기준으로 최적의 반응 조건을 결정하였다. 본 실험에서의 최적의 반응 조건은 공기/석탄 비 4.45, 스팀/석탄 비 0.21이었다. 가스화 반응보다 연소반응이 활발하게 일어나면 반응온도가 급격히 증가하므로 안정적인 가스화를 위하여 석탄과 스팀의 주입속도 조절이 매우 중요하였다. 연속운전을 위한 안정적인 운전조건에서 생산되는 발생가스의 CO의 농도는 약 18%, $H_{2}$의 농도는 약 17%였다.
300MW 급 태안 IGCC 가스화 플랜트 및 기존 발전소에 CCS 를 설치할 경우에 대해 기술 타당성 검증을 목적으로 CCS 모델링을 수행하였다. CCS Case Studies 는 플랜트 운전부하에 따른 $CO_2$ 제거율, $H_2S$ 제거율, 소모동력 범위 등 플랜트 성능을 예측할 수 있다. Case Studies 결과를 활용하여 설계된 CCS 설비 용량이 운전범위에 적합한지를 판단할 수 있고 과잉 설계되었을 경우 플랜트 건설비를 절감할 수 있다. IGCC 가스화 플랜트에서 생산되는 합성가스의 $CO_2$ 분압, 목표 $CO_2$ 제거율, 경제성을 기준으로 적합한 CCS 공정을 판단한 결과 Selexol 공정이 선정되었다. Selexol 공정은 고압, 고농도의 산성가스 제거에 적합하며 다른 물리적 용매인 Rectisol 공정에 비해 건설비용이 경제적이고 화학 흡수제인 아민과 비교하여 운전 온도 범위가 넓다. CO, $H_2O$ 를 $CO_2$, $H_2$ 로 전환하는 Water Gas Shift Reaction (WGSR) 공정은 Co/Mo 촉매 반응기로 구성되었고 Selexol 공정은 $H_2S$ Absorber, $H_2S$ Stripper, $CO_2$ Absorber, $CO_2$ Flash Drum 로 구성되었다. WGSR+Selexol 모델링은 Wet Scrubber 후단의 합성가스 (40.5 bar, $136{\sim}139^{\circ}C$) 를 대상으로 하였다. WGSR+Selexol 공정 운전 조건 변화 [Process Design Case(PDC), Equipment Design Case(EDC), Turndown Design Case(TDC)] 에 따른 플랜트 모델링 결과를 비교분석 하였다. 주요 분석 내용은 WGSR 설비에서의 CO 의 $CO_2$ 전환 효율, Selexol 설비에서 $CO_2$ 제거 효율, $H_2S$ 제거 효율이다. 모델링 결과 WGSR 설비에서의 CO 의 $CO_2$ 로의 전환율 99.1% 이상, Selexol 설비에서 $CO_2$ 제거율은 91.6% 이상, $H_2S$ 제거율 100%이었다. CCS 설비 설치에 따른 플랜트 성능 영향을 분석하기 위해서 CCS 설비의 Chiller, Compressor, Pump 소비동력을 계산하였다. 모델링 결과 Chiller 는 2.6~8.5 MWth, Compressor 는 3.0~9.6 MWe, Pump 는 1.4~3.0 MWe 범위 이었다. 플랜트 로드가 50%인 TDC 소모동력은 플랜트 로드가 100%인 PDC 소모동력의 절반 수준이었다. 합성가스를 WGS+Selexol 공정을 통해 수소가스로 전환시키면 가스터빈 연료가스의 Lower Heating Value (LHV) 값이 평균 11.5% 감소하였다.
합성천연가스(SNG: Synthetic Natural Gas)를 얻기 위해, 석탄 가스화로부터 얻은 합성가스는 일반적으로 수소와 일산화탄소의 비가 3.0($H_2$/CO)이 되도록 수성가스전환(WGS)반응을 거친 후 메탄화반응기로 유입되며, 가능하면 낮은 온도에서 메탄 전환율이 높은 메탄화 반응의 특성상 강한 발열반응이 수반되므로 이를 낮추는 것이 중요하다. 또한, 최종생성물내의 메탄 농도를 높이기 위해 WGS 이후 탈황과 동시에 이산화탄소를 제거하기 위한 공정이 요구된다. 본 연구에서는 정제된 합성가스의 WGS와 이산화탄소 제거가 생략된 공정을 개발하기 위해, 상업용 촉매에 대하여 수소의 농도가 낮은 합성가스를 이용하여 스팀과 이산화탄소에 대한 메탄화반응 특성을 평가하였다. 또한, 이산화탄소의 존재여부에 따라 스팀으로 메탄화반응과 WGS가 동시에 일어날 수 있는 최적의 운전조건을 얻고자 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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