Electrorefining is a key step in pyroprocessing. The electrorefining process is generally composed of two recovery steps - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. The solid cathode processing is necessary to separate the salt from the cathode since the uranium deposit in a solid cathode contains electrolyte salt. Distillation process was employed for the cathode processing. It is very important to increase the throughput of the salt separation system due to the high uranium content of spent nuclear fuel and high salt fraction of uranium dendrites. In this study, a mesh-covered crucible was investigated for the sat distillation of electrorefiner uranium deposits. A liquid salt separation step and a vacuum distillation step were combined for salt separation. The adhered salt in uranium deposits was efficiently removed in the mesh-covered crucible. The salt distiller was operated simply since repeated cooling - heating step was not necessary for the change of the crucible. The operation time could be reduced by the use of the mesh-covered crucible and the combined operation of the two steps. A method to preserve a vacuum level was proposed by double O-rings during the operation of the distiller with the mesh-covered crucible. After the salt distillation, the salt content was measured and was below 0.1wt% after the salt distillation. The residual salt after the salt distillation can be removed further during melting of uranium metal.
비등온 및 등온조건에서의 열중량분석을 이용하여 다양한 압력조건(0.5 - 50 mmHg)에서 LiCl-KCl 공융염 증류속도를 우선 측정하였다. 비등온조건에서의 열중량분석결과로부터 온도의 함수로 표현될 수 있는 증류 속도식을 도출하였다. 이 속도식에 의해 계산된 휘발플럭스(flux)는 등온조건에서의 열중량분석을 통해 얻어진 증류속도와 일치하였다. 1300 K 이하의 온도조건과 0.5 mmHg와 50 mmHg 사이의 감압조건에서 $10^{-4}-10^{-5}$ mole $cm^{-2}sec^{-1}$의 증류속도를 얻을 수 있다. 실험실규모 실험장치에서 50 mmHg의 압력과 1150 K 이상의 온도 조건에서 한 시간 증류로 약 99%의 염이 분리되었다. 희토류 침전물내에 잔류하는 염을 증류에 의해 제거할 때 휘발시간이나, 온도를 증가시키는 것보다 휘발 계면적을 증가시키는 것이 효과가 더 큰 것으로 나타났으며, 휘발면적을 $4.52cm^2$에서 $12.56cm^2$로 증가시켜 한 시간 동안 증류하였을 때 99.95% 이상의 염이 분리되었다.
본 연구에서는 기공의 크기가 $0.4{\mu}m$의 소수성 막인 폴리에틸렌 100가닥으로 모듈을 제작하여 직접접촉식과 동반기체식 막증류 과정에서 막의 양단의 온도차, 공급수의 염분농도, 그리고 냉각수/동반기체의 유량에 대해서 투과수의 플럭스를 측정하였다. 이론적으로는, 동반기체식 막증류는 직접접촉식 막증류 공정의 막의 투과측 표면과 냉각수 사이에 동반 기체층이 추가된 것으로 간주하였다. 이 동반기체층은 새로운 저항층과과 동반기체의 이동중 상변화된 수증기가 손실되는 것이 투과유속을 30% 정도 감소시키게 된다. 물질수지식을 이용하여, 기존의 식과는 다르게 보정계수(${\omega}$)를 넣어 직접접촉식 막증류와 동반기체식 막증류의 이론값을 실험값과 비교 분석하였다.
Electrorefining is a key step in pyroprocessing. The electrorefining process is generally composed of two recovery steps - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. Uranium deposit recovered from the solid cathode is a dendritic powder. It is necessary to separate the adhered salt from the deposits prior to the consolidation of uranium deposit. The adhered salt is composed of lithium, potassium, uranium, and rare earth chlorides. Distillation process was employed for the cathode processing. One of the operation methods is distillation of the salt at low temperature ($900^{\circ}C$), and then melting of the deposit at high temperature to avoid a backward reaction. For the development of the salt distiller, the distillation behavior of the low vapor pressure chlorides should be studied. Rare earth chlorides in the adhered salt of uranium deposits have relatively low vapor pressures compared to the process salt (LiCl-KCl). In this study, the evaporation rates of the lanthanum and neodymium chlorides were measured for the salt separation from electrorefiner uranium deposits in the temperature range of $825{\sim}910^{\circ}C$. The evaporation rate of both chlorides increased with an increasing templerature. The evaporation rate of lanthanum chloride varied from 0.12 to $1.68g/cm^2/h$. Neodymium chloride was more volatile than lanthanum chloride. The evaporation rate of neodymium chloride varied from 0.20 to $4.55g/cm^2/h$. The evaporation rate of both chlorides are more than $1g/cm^2/h$ at $900^{\circ}C$. Even though the evaporation rates of both chlorides were less than that of the process salt, the contents of the lanthanide chlorides were small in the adhered salt. Therefore it can be concluded that $900^{\circ}C$ is suitable for the operation temperature of the salt distiller.
Kim, Sung-Wook;Lee, Jong Kwang;Ryu, Dongseok;Jeon, Min Ku;Hong, Sun-Seok;Heo, Dong Hyun;Choi, Eun-Young
Nuclear Engineering and Technology
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제50권7호
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pp.1184-1189
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2018
Pyroprocessing uses various molten salts during electrochemical unit processes. Reaction products after the electrochemical processes must contain a significant amount of residual salts to be separated. Vacuum distillation is a common method to separate the residual salts; however, its high operation temperature may cause side reactions. In this study, a simple rotation technique using centrifugal force was suggested to separate the residual salts from the reaction products at relatively low temperature compared to the distillation technique. When a reaction product container with porous wall rotates inside a vessel heated above the melting point of the residual salt, the residual salt in the liquid phase is separated through centrifugal force. It was shown that the $LiNO_3-Al_2O_3$ mixture can be separated by this technique to leave solid $Al_2O_3$ inside the container, with a separation efficiency of 99.4%.
파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원 공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이 요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이 낮은 $SrCl_2$와 $BaCl_2$는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.
사용후핵연료 건식처리공정(pyrochemical process)에서 LiCl-KCl 공융염의 회수는 방사성폐기물 부피감량과 원료물질 회수를 위해 반드시 필요하다. 본 논문은 진공증류공정을 이용하여 희토류 침전물(희토류 산염화물 또는 산화물)내 잔류하는 LiCl-KCl 공융염 회수에 관한 것이다. 진공증류시험장치에서 희토류 침전물내 공융염은 효과적으로 휘발 및 분리되었다. 분리된 공융염은 감압증류시험장내 세 지점에서 침적되거나 필터에 포집되으며, 침적되거나 포집된 공융염을 회수하는 것은 쉽지 않았다. 이 문제점을 해결하기 위해 감압조건에서 온도구배를 이용하여 공융염 거동을 제어할 수 있는 공융염 진공증류/응축회수 시스템을 개발하였으며, 이 장치를 이용하여 휘발된 공융염을 회수용기에서만 응축시켜 쉽게 회수할 수 있음을 확인하였다.
In this work, desalination experiments were performed on vacuum membrane distillation (VMD). Process parameters such as feed flow rate, vacuum degree on permeate side, feed bulk temperature and feed salt concentration were optimized using sensitivity analysis and Taguchi method. The optimum values of process parameters were found to be 2 lpm of feed flow rate, $60^{\circ}C$ of feed bulk temperature, 5.5 kPa of permeate-side pressure and 5000 ppm of salt concentration. The permeate flux at these conditions was obtained as $26.6kg/m^2{\cdot}hr$. The rejection of salt in permeate was found to be 99.7%. The percent contribution of various process parameters using ANOVA results indicated that the most important parameter is feed bulk temperature with its contribution of 95%. The ANOVA results indicate that the percent contribution of permeate pressure gets increased to 5.384% in the range of 2 to 7 kPa as compared to 0.045% in the range of 5.5 to 7 kPa.
전해정련공정을 통해 생산된 우라늄 전착물은 약 30%의 용융염을 포함하고 있으므로, 순수한 우라늄을 회수하여 금속 잉곳으로 용이하게 제조하기 위해서는 용융염을 먼저 제거하는 공정이 필요하다. 우라늄 전착물의 염증류 거동을 고찰하기 위해서는 염증류의 주요 공정변수인 유지온도와 진공압의 염제거율에 대한 영향를 고찰해야 한다. 이전 연구에서 우라늄전착물에 대한 염증류 거동에 대해 Hertz-Langmuir 관계식을 적용하여 각 용융염의 휘발 조건에 대해 염휘발계수를 얻을 수 있었으며 이로부터 우라늄 전착물에 대해 99% 이상의 염제거율을 나타내는 염증류공정의 조업조건을 도출하였다[1]. 한편, 염증류 장치에서 사용되는 재질인 스테인리스강에 대해 우라늄 전착물에서 염휘발된 우라늄 금속이 스테인리스강의 주성분인 철, 니켈, 크롬 등과 공정(eutectic melt)을 형성하지 않는 온도에서 염증류공정을 수행해야 하는 제한 조건이 따른다. 이번 연구에서는 우라늄 금속과 스테인리스강과의 반응성을 검토함으로써 우라늄 전착물의 염을 99% 이상 제거할 수 있는 조건을 확인하였다. 그리고 염증류 속도를 증진시키며 휘발된 염을 더 효율적으로 회수하기 위해 공급되는 알곤 흐름에 의한 염증류 장치의 열해석을 수행함으로써 알곤 흐름에 의한 우라늄 전착물에 대한 염증류 거동을 고찰하였다.
This study was accomplished to get the foundation design data of VMD(Vacuum Membrane Distillation) system for Solar Thermal VMD plant. VMD experiment was designed to evaluate thermal performance of VMD using PVDF(polyvinylidene fluoride) hollow fiber hydrophobic membranes. The total membrane surface area in a VMD module is $5.3m^2$. Experimental equipments to evaluate VMD system consists of various parts such as VMD module, heat exchanger, heater, storage tank, pump, flow meter, micro filter. The experimental conditions to evaluate VMD module were salt concentration, temperature, flow rate of feed sea water. Salt concentration of feed water were used by aqueous NaCl solutions of 25g/l, 35g/l and 45g/l concentration. As a result, increase in permeate flux of VMD module is due to the increasing feed water temperature and feed water flow rate. Also, decrease in permeate flux of VMD module is due to increasing salinity of feed water. VMD module required about 590 kWh/day of heating energy to produce $1m^3/day$ of fresh water.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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