경기도 김포 지역과 인천 서구 지역공단 주변에 위치한 소하천의 저니(sediment)에서 난분해성 염소화합물인 PCE (tetrachloroethylene)의 혐기성 탈염소화 능력이 있는 군집을 선별하고, 탈염소화에 관여하는 미생물을 탐색하였다. 혐기성 탈염소화 능력을 조사하기 위해 전자공여체로 lactate를 사용하여 혐기성 회분식 실험을 실시하였으며, 탈염소화 능력을 가진 군집을 선별하였다. 선발된 미생물군집은 분자생물학적 기법인 16S rRNA gene의 Polymerase chain reaction-denaturing gradient gel electrophoresis (PCR-DGGE) 기법과 탈염소화 미생물을 선택적으로 탐색할 수 있는 species-specific primer를 이용하여 분석하였다. 총 16개의 시료 중에서 접종 8주 만에 3개의 시료에서 ethene까지 탈염소화시켰으며, 4개의 시료에서 cis-1,2-dichloroethene (cis-DCE)까지 탈염소화시켰다. 또한, 16S rRNA gene을 이용한 PCR-DGGE와 탈염소화 species-specific primer를 이용하여 분석한 결과, PCE 탈염소화 시료 내에는 Dehalococcoides sp.와 Geobacter sp.가 주로 존재하였으며, Dehalobacter sp.도 일부 시료에서 검출되었다.
본 연구에서는 지하수내의 클로로페놀 오염물을 제거하기 위하여 니켈로 코팅된 영가철을 이용한 기술의 적용 타당성을 검토하였다. 영가철을 니켈로 개질하여 4-클로로페놀을 분해하였으며 중간 생성불의 생성에 대하여 조사하였다. 또한, 초기 오염물의 농도, 이중금속의 주입량, 휴믹산의 영향 및 용액의 pH 변화에 따른 오염물의 제거 효과에 대한 영향을 분석하였다. 니켈로 개질된 영가철은 240분 이내에 4-클로로페놀의 95% 이상을 효과적으로 제거하였다. 유사 1차 반응계수에 의하여 평가된 오염물의 제거효과는 개질된 영가철의 주입량에 직접적으로 비례하는 결과를 보였다. 휴믹산의 경우 개질된 영가철의 표면에 대하여 4-클로로페놀과 경쟁관계를 보임에 따라 오염물의 제거효과를 감소하는 역할을 하였다. 영가철만을 단독으로 사용하는 경우와 다르게 개질된 영가철을 사용 시 용액의 pH 는 크게 변화하지 않아 개질된 금속의 내구연한이 증가될 수 있음을 보여주었다. 4-클로로페놀의 탈염소화 분해과정을 해석한 결과 페놀화합물이 생성되었다.
산 염기성질이 다양하게 존재하는 담체($SiO_2-Y_2O_3$, $Al_2O_3$, $SiO_2-ZrO_2$, $SiO_2$, $TiO_2$, MgO) 상에 17 wt% Ni을 고정한 상태에서 함침법을 사용하여 촉매를 제조하여 수소 존재 하에 에탄올과 암모니아의 환원성 아민화 반응에 대한 촉매활성을 비교 평가하였다. 반응 전후에 있어 사용된 촉매는 X-선 회절, 질소 흡착, 에탄올-승온탈착(EtOH-TPD), 이소프로판올-승온탈착(IPA-TPD), 수소 화학흡착을 사용하여 특성분석을 수행하였다. pH 9.5 이상에서 침전법을 사용하여 $ZrO_2$와 $Y_2O_3$ 담체 제조 시 파이렉스 반응기에서 미량의 Si 용융으로 인해 $SiO_2-ZrO_2$와 $SiO_2-Y_2O_3$ 복합 산화물이 각각 생성되었다. 사용된 촉매 중에서 $Ni/SiO_2-Y_2O_3$ 촉매가 가장 좋은 활성을 보였으며 이는 높은 니켈 분산도와 EtOH-TPD와 IPA-TPD에서의 낮은 탈착온도 등과 밀접한 관련이 있었다. Ni/MgO 촉매상에서의 낮은 촉매 활성은 NiO-MgO 고형물 형성에 기인한 것으로 보이며, $Ni/TiO_2$ 경우에서는 담체-금속 간의 강한 상호 작용으로 인해 낮은 니켈 금속 상 존재로 인해 반응성이 낮게 나왔다. $TiO_2$와 MgO 이외의 담체를 사용한 경우에 있어서 유사한 에탄올 전환율에서의 에틸아민류와 아세토니트릴 선택도는 큰 차이를 보이지 않았다.
본 연구에서는 펜톤반응, 광반응, 그리고 Fe$^{2+}$와 UV의 조합반응을 이용하여 항균제이면서 신종오염물질 중의 하나인 Triclosan (TCS)에 대한 분해 메커니즘을 해석하였다. 결과에 의하면 Fe$^{2+}$의 산화율은 $H_2O_2$와 UV-C에서 각각 30%와 28%로 차이를 보이지 않은 반면 UV-A의 경우 15%로 차이를 보였다. TCS의 초기 분해속도는 광반응(UV-C > UV-A)이 Fe$^{2+}$와 UV 조합반응과 펜톤 반응보다 높았으나 반응시간의 경과와 함께 Fe$^{2+}$가 포함된 조합반응에서의 분해속도 증가가 관찰되었다. 또한 반응중 메탄올의 첨가에 의해 모든 반응에서 영향을 받았고 펜톤반응의 경우 20분 동안 분해효율 90%에서 5%로 급감되었다. 이온성 부산물인 Cl$^-$의 생성율은 Fe$^{2+}$와 UV-C 조합반응에서 가장 높았으며(77% / 150 min) 메탄올이 첨가된 반응 초기에서는(15 min) 12%의 Cl$^-$ 생성을 보인반면 다른 반응들은 무시할 수준($\leq$2%)이었다. TOC의 제거 역시 Fe$^{2+}$와 UV-C의 조합반응에서 가장 높았으며 펜톤반응, Fe$^{2+}$와 UV-A 조합반응, UV-C 광반응, 그리고 UV-A의 광반응 순으로 낮았다. 그러나 펜톤반응의 경우 90분 후 부터는 반응이 거의 중지되는 것이 관찰되었는데 이는 $H_2O_2$에 의한 Fe$^{2+}$의 산화반응이 중지되었기 때문이다. 이에 반해 Fe$^{2+}$와 UV의 조합공정에서 반응은 지속되었다. 또한 초기 Cl$^-$ 생성은 Fe$^{2+}$와 UV-C의 조합반응에서 환원반응에 의한 TCS의 분해메커니즘을 가지고 있다고 할 수 있다. 환원에 의한 분해는 할로겐화유기화합물의 무기화에 매우 유리하므로 TCS의 대안적 처리방법으로 UV-C와 Fe$^{2+}$의 조합반응은 적용가능하다.
In order to prepare the uniform copper particles from copper chloride solution, the reduction behavior of copper particles from copper chloride and the effects of reduction agent and dispersing agent was investigated. In the case that 2.56 M of $C_6H_8O_6$ was used as a reduction agent, the highly dispersed Cu particles with sharp size distribution were generated from 0.96M of copper chloride solution, and the size of Cu particles was $6\~10\;{\mu}m$. To form $Cu(NH_3)_4Cl_2$ complex solution, $NH_4OH$ was added in the copper chloride solution before the reductive reaction of Cu ion. The generated Cu particles have a two kind of shape, spherical and rod-like. In the case that $N_2H_4{\cdot}H_2O$ was used as a reduction agent, the very fine spherical Cu particles with the size of $0.2\~0.5\;{\mu}m$ was obtained. Arabic gum as a dispersing agent was more effective than $Na_4P_2O_7{\cdot}10H_2O$.
Gunawardana, Buddhika;Singhal, Naresh;Swedlund, Peter
Environmental Engineering Research
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제16권4호
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pp.187-203
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2011
Chlorophenols (CPs) are widely used industrial chemicals that have been identified as being toxic to both humans and the environment. Zero valent iron (ZVI) and iron based bimetallic systems have the potential to efficiently dechlorinate CPs. This paper reviews the research conducted in this area over the past decade, with emphasis on the processes and mechanisms for the removal of CPs, as well as the characterization and role of the iron oxides formed on the ZVI surface. The removal of dissolved CPs in iron-water systems occurs via dechlorination, sorption and co-precipitation. Although ZVI has been commonly used for the dechlorination of CPs, its long term reactivity is limited due to surface passivation over time. However, iron based bimetallic systems are an effective alternative for overcoming this limitation. Bimetallic systems prepared by physically mixing ZVI and the catalyst or through reductive deposition of a catalyst onto ZVI have been shown to display superior performance over unmodified ZVI. Nonetheless, the efficiency and rate of hydrodechlorination of CPs by bimetals depend on the type of metal combinations used, properties of the metals and characteristics of the target CP. The presence and formation of various iron oxides can affect the reactivities of ZVI and bimetals. Oxides, such as green rust and magnetite, facilitate the dechlorination of CPs by ZVI and bimetals, while oxide films, such as hematite, maghemite, lepidocrocite and goethite, passivate the iron surface and hinder the dechlorination reaction. Key environmental parameters, such as solution pH, presence of dissolved oxygen and dissolved co-contaminants, exert significant impacts on the rate and extent of CP dechlorination by ZVI and bimetals.
Nocardia sp의 tellurite 및 tellurate 환원효소의 세포내 분포 및 이의 정제법에 대한 실험과 효소 화학약 성질에 대한 연구를 요약하면 다음과 같다. Nocardia sp의 tellurite 및 tellurate 환원효소는 세포질중에 존재하며 T.T.C.의 환원부위와는 세포내에서의 존재양식이 서로 다르다. 세포용성 성분을 균체로부터 조제하여 이것을 재료로 해서 유안여석법, DEAE-Cellulose column chromatography등을 병용함에 따라, tellurite및 tellurate 환원순서의 정제가 가능하다. 이상의 정제효소를 사용하여 이의 낙소 화학적 성질에 대하여 검토한 결과, 수소공여체로는 NADH, NADPH 환원형(methylene blue)의 어느 것이든 작용한다는 것을 알았지마는 아마 생리적 수소공여체는 NADH, NADPH의 양자이든가 또는 이들 양자중에서 어느 하나일 것이다. 한편 이들 수소공여체에 대한 수소수용기는 본 효소에 있어서는 tellurite가 균체의 기질이 되지마는 tellurite 및 tellurate와 화학구조가 유사한 selenite, selenate를 환원하여 각각의 기질화합물중에 함유되어 있는 금속을 석출한다는 것도 알게 되었다.
폐리튬이온전지의 재활용 일환으로 양극활물질인 $LiCoO_2$로부터 Co와 Li을 회수하기 위하여 황산침출거동을 조사하였다. 황산 2M용액, $75^{\circ}C$ 조건에서 환원제를 첨가하지 않은 경우, $LiCoO_2$로부터 Li가 거의 100% 침출되는 반면에 Co는 같은 조건에서 40% 이하의 침출율을 보였다. Co의 침출율을 향상시키기 위하여 과산화수소를 환원제로 2~20 vol%범위에서 사용하였다 10 vol% 이상의 과산화수소를 첨가하였을 때, Co와 L거 침출율은 모두 95% 이상 이었다. 이는 환원제로서 과산화수소가 Co(III)를 Co(II)로 환원시켜 침출이 용이해졌기 때문으로 생각된다. 황산농도, 온도, 과산화수소 첨가량이 증가함에 따라 Co와 L리 침출율은 증가한 반면에 초기 광액농도가 증가할수록 Co와 L긴 침출율은 감소하였다. 이상의 조업변수 실험을 통하여 코발트계 리튬이온전지의 양극활물질인 $LiCoO_2$의 황산침출에서 황산농도 2 M, 침출온도 $75^{\circ}C$,초기광액농도 100 g/L, 과산화수소 첨가량 20 vol%에서 30분의반응시간이 침출 최적조건으로 생각된다.
융합단백질의 절단을 위해 EK를 고정화하여 액상 절단반응과 같은 80%의 절단수율을 얻을 수 있었다. 그리고 니켈 친화칼럼을 이용하여 간단한 정제공정을 구축하였다. 공유결합한 EK의 경우 니켈친화 결합한 EK보다 높은 재접힘 수율을 나타내었고 풀림과 재접힘을 이용하여 효소의 초기 활성을 회복함에 따라서 반복사용을 통한 경제적인 절단공정을 구축할 수 있게 되었다. 그러나 고정화 과정에서 효소의 활성이 감소하는 문제점과 고정화 수율을 높이기 위한 연구가 필요하다.
폐리륨이온전지의 재활용 일환으로 폐전지에서 분리한 양극활물질인 $LiCoO_2$로부터 Li과 Co룹 회수하기 위하여 침출거동올 조사하였다. 전 연구에서 얻은 최적조건에서 $LiCoO_2$를 1M 황산과 질산으료 침출하였을 때 Li과 Co의 침출율이 각각 70-80%, 40%로 Co의 침출율이 낮았다. 환원제를 첨가한 경우 Li과 Co의 침출율이 증가하였는데, 특히 $Na_2S_2O_3$ 및 $H_2O_2$ 와 같은 환원제에서 질산침출을 하는 경우 Li괴- Co의 용해가 거의 95% 이상 이루어졌다. 이는 환원제가 $Co^{3+}$를 $Co^{2+}$로 환원시켜 침출이 용이해졌기 때문으로 생각된다. 변수설험을 통하여 얻은 최적의 조건(광액농도 10g/l 반응온도 $75^{\circ}C$, 교반속도 400 rpm' 1.7 vol% $H_2O_2$)에서 폐리튬이온전지로부터 선별하고 열처리한 $LiCoO_2$ 분말을 침출 실험한 결과, Li과 Co의 침출율이 각각 99% 이상이었으며, 이는 충방전이 거듭되면서 양극활물질인 $LiCoO_2$이 화학적으로 활성화되었거나 Li의 탈착으로 겸정구조가 불안하기 때문으로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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