This study investigated the long-term durability of catalyst(Pd or Fe)-infiltrated solid oxide cells for $CO_2$/steam co-electrolysis. Fuel-electrode supported solid oxide cells with dimensions of $5{\times}5cm^2$ were fabricated, and palladium or iron was subsequently introduced via wet infiltration (as a form of PdO or FeO solution). The metallic catalysts were employed in the fuel-electrode to promote $CO_2$ reduction via reverse water gas shift reactions. The metal-precursor particles were well-dispersed on the fuel-electrode substrate, which formed a bimetallic alloy with Ni embedded on the substrate during high-temperature reduction processes. These planar cells were tested using a mixture of $H_2O$ and $CO_2$ to measure the electrochemical and gas-production stabilities during 350 h of co-electrolysis operations. The results confirmed that compared to the Fe-infiltrated cell, the Pd-infiltrated cell had higher stabilities for both electrochemical reactions and gas-production given its resistance to carbon deposition.
톨루엔은 섬유산업 공정에서 발생하는 주요한 유해성 대기 오염원으로 간주된다. 본 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$를 지지체로 한 전이 금속 산화물 촉매(Cu, Mn, V, Cr, Co, Ni, Ce, Sn, Fe, Sr, Cs, Mo, La, W, Zn)를 제조하여 톨루엔 완전 산화 반응을 조사하였다. XRD, FE-SEM, BET와 TPR 기법을 사용하여 금속 촉매의 특성을 조사하였다. 촉매 가운데 Cu/${\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 가장 우수한 활성을 보여주었다. BET결과 촉매 활성의 증가는 비표면적과는 관련이 적은 것으로 나타났으며, X선 회절 분석에서 대부분의 촉매들이 무정형으로 존재함이 관찰되었다. FE-SEM을 관찰한 결과, 전이금속 산화물 촉매 중 구리산화물 촉매가 지지체 표면에 고르게 분산되어 있음을 확인할 수 있었다. 톨루엔 산화반응에 따른 촉매활성 효과는 ${\gamma}-Al_2O_3$ 지지체 위에 전이금속 산화물 촉매가 고르게 분산된 점과 촉매 표면의 우수한 환원 특성에 기인하는 것으로 설명할 수 있었다.
To overcome the low reactivity and solubility of alkali metal fluorides (MFs), various types of phase transfer catalysts (PTCs) have been developed over the last decades. However, since the fluoride activated by such PTC sometimes has a strong basicity, it may cause various side reactions such as elimination reaction or hydroxylation reaction in the nucleophilic fluorination reaction. Also, they may cause separation problems in the compound purification process. In recent advanced study, various PTCs have been developed to solve these problem of conventional catalyst. In this review, we would like to introduce three kinds of novel multifunctional organic catalysts such as bis-tert-alcohol-functionalized crown-6-calix[4]arene (BACCA), easy separable pyrene-tagged ionic liquid (PIL) by reduced graphene oxide (rGO), and tri-tert-butanolamine organic catalyst.
Graphene has attracted an increasing attention due to its extraordinary electronic, mechanical, and thermal properties. Especially, the two dimensional (2D) sheet of graphene with an extremely high surface to volume ratio has a great potential in the preparation of multifunctional nanomaterials, as 2D supports to host metal nanoparticles (NPs). Copper oxide is widely used in various areas as antifouling paint, p-type semiconductor, dry cell batteries, and catalysts. Although the copper oxide(II) has been well known for efficient catalyst in C-N cross-coupling reaction, copper oxide(I) has not been highlighted. In this research, CuO and Cu2O nanoparticles (NPs) dispersed on the surface of grapehene oxide (GO) have been synthesized by impregnation method and their morphological and electronic structures have been systemically investigated using TEM, XRD, and XAFS. We demonstrate that both CuO and Cu2O on graphene presents efficient catalytic performance toward C-N cross coupling reaction. The detailed structural difference between CuO and Cu2O NPs and their effect on catalytic performance are discussed.
금속 산화물과 혼합한 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매의 프로판 탈수소 반응 성능의 향상 가능성에 대해서 연구하였다. 금속 산화물로서 $Cu-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$, $Ni-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$, $Cu/{\alpha}-Al_2O_3$를 제조하여 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매와 혼합하고, 프로판 탈수소 반응 성능을 측정하였다. 이 결과들을 불활성 물질인 glass bead를 혼합한 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매를 기준샘플로 삼아 비교하였다. 촉매와 금속산화물을 환원처리하지 않고 반응 실험한 경우, $576.5^{\circ}C$에서 기준샘플의 전환율 8% 대비, $Cu-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$를 혼합한 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매가 14.9%의 높은 전환율과 96.8%의 선택도를 보였다. 촉매와 금속산화물을 환원 처리하여 반응활성을 측정한 경우, $Cu/{\alpha}-Al_2O_3$과 $Pt-Sn/Al_2O_3$의 혼합촉매가 기준샘플대비 초기에 높은 수율을 보였다. 그러나, 촉매를 환원 처리한 경우 전반적으로 전환율 상승이 크지 않았고, 이것으로 $Cu-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$의 격자산소가 탈수소반응의 전환율 증가 영향을 주었음을 알 수 있었다.
폴리올 주 사슬에 에스테르기를 도입하기 위한 방법으로 산화프로필렌 (propylene oxide, PO)과 무수 프탈산(phthalic anhydride, PA)의 공중합을 이중금속 시안염 촉매 존재 하에서 수행하였다. 이중금속 시안염 촉매는 이 공중합에 매우 효율적인 촉매임을 알 수 있었으며, 이 공중합에 대한 반응성비는 변형 Kelen $T{\ddot{u}}d{\ddot{o}}s$ 식을 이용하여 구한 결과 $r_1(PA)\;=\;0$, $r^2(PO)\;=\;0.248$이었다. 주 사슬에 함유되어 있는 PA의 함량이 1.0, 2.1, 7.52, 11.42 mol%인 4가지 폴리을 시료를 이용하여 경질부 함량이 19 wt%인 열가소성 폴리우레탄을 제조하였다. PA의 함량이 증가할수록 신율은 낮아졌으며, 인장강도와 인장탄성율은 증가하는 경향을 보였다. PO와 PA를 공중합 하여 폴리올에 도입되는 PA의 함량을 조절함으로써 결과적으로 폴리우레탄의 물성을 조절할 수 있음을 알 수 있었다.
WGS reaction over Mo2C and ceria based catalysts was investigated to develop an alternative commercial Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station. The Mo2C catalysts were prepared by a temperature programmed method and the various metal supported cerium oxide catalysts were prepared by an Impregnation method. The catalysts were characterized by the N2 physisorption, Co chemisorption, XRD, TEM and TPR. It was found that Mo2C and 0.2wt% Pt-40wt%, Ni/CeO2 catalysts had higher activity and stability than the Cu-Zn/Al203 above $260^{\circ}C$. Moreover, CO conversion of more than 85% was observed at $280{\sim}300^{\circ}C$. But all catalysts were deactivated during the thermal cycling runs. The results suggest that these catalysts are an attractive candidate for the alternative Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station applications.
Catalytic oxidation of benzene, toluene and xylene (BTX) using regenerated metal oxide catalysts (ZnO-CuO, NiO, $Fe_2O_3$, ZnO, CrO) were investigated in a fixed bed flow reactor to evaluate their feasibility for the purpose of removing volatile organic compounds (VOCs). Four kinds of pre-treatment methods such as gas (air and hydrogen), acid aqueous solution, alkali aqueous solution and cleaning agent were used to find out the optimal regeneration conditions. The physico-chemical properties of the used and regenerated catalysts were characterized by BET and TPR (Temperature Programmed Reduction). The used catalysts showed high conversion ratio and the catalytic ability of toluene oxidation was in the order of ZnO-CuO>$Fe_2O_3$>NiO>ZnO>CrO. We found that the acid aqueous pre-treatment (0.1 N HNO$_3$) was the best way to enhance the catalytic activity of $Fe_2O_3$. In addition, air and hydrogen gas treatment were optimal for NiO and ZnO-CuO catalysts, respectively. Furthermore, the decomposition of BTX depends on the type of a catalyst and a gas molecule.
Direct methanol fuel cells (DMFCs) have found a wide variety of commercial applications such as portable computer and mobile phone. In a fuel cell, the catalysts have an important role and durability and efficiency are determined by the ability of the catalyst. The activity of the catalyst is determined by the structure and shape control of the nanoparticles and the dispersion of the nanoparticles and application system. The surface energy of nanoparticles determines the activity by shape control and the nanostructure is determined by the ratio of bi- and tri-metals in the alloy and core-shell. The dispersion of nanoparticles depends on the type of support such as carbon, graphen and metal oxide. In addition, a hybrid system using both optical and electrochemical device has been developed recently.
망간단괴 용융환원 시 철과 니켈을 주로 함유하고 있는 Ni-Cd 폐전지와 코발트 등을 함유한 석유화학 폐촉매를 대상으로 첨가 원료로서의 사용 가능성을 검토하였다. Ni-Cd 폐전지의 경우 망간단괴와의 첨가비에 관계없이 $5\%$ 코크스 첨가 시, 주회수 대상 금속인 니켈을 전량 합금상으로 회수할 수 있었다. 한편 폐촉매의 경우 폐촉매의 첨가비가 증가할수록 많은 환원제가 필요한데 이는 폐촉매 중의 코발트가 산화물 형태로 존재하여 이를 환원하기 위한 환원제가 필요하기 때문이다. 본 방법은 금속계 폐자원을 처리하고 동시에 유가금속을 회수할 수 있는 방법으로 향후 망간단괴 개발의 상용화 시 경제성을 증대시키고 폐자원의 재활용에 기여 할 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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