본 연구에서는 산업폐기물로 버려지는 hematite와 ferrite를 이용하여 Mn-EDTA와 불소의 제거에 대한 실험을 행하였다. 제거율을 비교, 평가하기 위하여 무기오염물에 대하여 우수한 흡착능을 가지는 것으로 알려진 Na-bentonite를 실험에 포함하였다. Batch형태의 실험 결과, 망간에 대하여 여러 초기농도에서 ferrite-A는 48∼65 %, ferrite-B는 46∼57 %, hematite 의 경우 17∼26%o의 제거율을 갖는 것으로 나타났으며, Na-bentonite의 경우, 10∼23%의 제거율을 나타냈다. 불소의 경우에는 hematite가 53∼63%의 제거율을, ferrite-A가 54∼63%, ferrite-B는 20∼38%를 보였다. 연구 결과 Hematite와 Ferrite가 가지고 있는 특히 complex ion을 형성하는 무기 오염 물질 제거능이 Na-bentonite 보다 우수한 것으로 나타났다. 결론적으로 이러한 산화 광물과 Na-Bentonite 의 혼합을 통하여 차수재로서의 Na-bentonite의 역할을 증진시킬 수 있을 것이다.
입자상 알루미늄 충전 복극전해조를 이용하여 불소함유 수용액을 정전위 전해한 결과를 아래에 요약하였다. 이온크로마토그래피로 전해 시료를 분석한 결과 인가전압 1, 5, 10 V에서 불소이온 제거율은 각각 53, 73, 90%이었다. 지지전해질농도를 10, 30, 50, 70 mg/L로 조절하고 알루미늄 충전율을 0, 25, 50, 75%로 충전 후 전기량을 측정한 결과 지지전해질 농도가 50 mg/L일 때와 충전율이 75%일 때에 전기량이 $2.58A{\cdot}hr$이었다. 불소농도를 30, 50, 70 mg/L로 하여 10 V에서 3시간 전해실험 한 결과 불소제거율이 각각 93.3, 80.0, 68.6%이었고 전기량은 2.59, 3.89, $5.43A{\cdot}hr$이었다. 또한 단위전기량 당 불소 제거량은 불소농도 30, 50, 70 mg/L 에서 4.0, 3.5, $2.0mg/A{\cdot}hr$이었다.
불소 화합물은 반도체 및 LCD 제조공장의 식각 공정에서 사용되는 필수적인 화학물질이다. 불산폐수 처리를 위한 기존 처리방법의 문제점은 유지비가 많이 들고, 불소 처리효율이 낮은 것이다. 이에 본 연구에서는 고효율, 저비용의 혼합 불산폐수 처리를 위하여 다량의 portlandite, calcium silicate hydrate와 ettringite 등의 칼슘 수화물을 함유하고 있는 시멘트 페이스트를 혼합 불산폐수 처리에 적용하였다. 본 연구의 목적은 시멘트와 물을 혼합하여 양생시킨 시멘트 페이스트의 실제 폐수처리 가능성을 파악하고 불산폐수 처리효율을 평가하고자 하는 것이다. 시멘트 페이스트는 회분식 실험에서 소석회에 상응하는 불소제거효율을 나타내었다. 연속식 컬럼 실험 결과, 불소 농도는 약 0.5 mg/L 이하로 안정적으로 처리되었으며, 칼슘 농도는 800 mg/L로 높게 측정되었다. 폐수 내 nitrate도 처리되었는데, 이는 시멘트 수화물 중 LDHs 계열물질의 interlayer에 존재하는 sulfate와의 이온교환으로 제거되는 것으로 판단된다. Phosphate는 다양한 칼슘화합물 생성으로 10 mg/L 이하로 감소하였다. 따라서 시멘트 페이스트는 기존 처리제인 소석회를 대체할 수 있는 경제적이고 실제 처리공정에 적용 가능한 물질로 판단된다.
불산(HF)을 함유한 폐수는 주로 불소이온($F^-$)과 불화붕산염($BF{_4}{^-}$)을 포함하고 있으며, 불산 폐수처리는 보편적으로 칼슘을 이용한 응집 침전 공정을 사용하고 있다. 불소이온은 칼슘이온에 의해 높은 제거효율을 나타내지만 불화붕산염($BF{_4}{^-}$)의 경우 반응성이 낮아 총 불소 제거에 많은 어려움이 있다. 본 연구의 목적은 알루미늄을 이용하여 불화붕산염을 분해하여 총 불소 제거 효율을 향상 시키는데 있다. 불소처리공정 모사 반응기를 이용하여 pH, 알루미늄 주입량, 수온에 따른 불화붕산염의 분해 실험을 실시하였다. 실험결과 알루미늄을 이용한 불화붕산염 분해는 낮은 pH와 높은 수온 그리고 Al/T-F (Aluminum/Total Fluoride) mole ratio가 증가할수록 분해속도도 증가하였으며 반응시간 120분 후에는 큰 농도변화가 없는 것으로 나타났다. 연구결과 알루미늄을 이용한 처리를 통하여 불화붕산염을 포함한 폐수의 처리효율을 향상시킬 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 수용액 중의 불소이온을 제거할 수 있는 흡착제로서 란탄수산화물의 활용 가능서을 검토하였다. 란탄 수산화물을 대상으로 회분식 흡착실험을 수행하고, 그 결과를 바탕으로 pH 영향, 흡착속도, 흡착등온 및 흡착에너지 등을 살펴보았다. 란탄수산화물은 pH 8.8 이하의 산성영역으로 갈수록 불소 제거율이 증가하는 특성을 나타냈다. 란탄수산화물의 불소 흡착평형은 Langmuir isotherm 보다는 Fruendlich isotherm 모델과 더 일치하였다. D-R 모델로부터 구한 흡착에너지는 9.21 kJ/mol로 이온교환메커니즘을 나타내는 범위에 속하였으며, 흡착속도는 2차 속도모델과 일치하는 거동을 보였다. 열역학적 상수 ${\Delta}Go^{\circ}$, ${\Delta}H^{\circ}$와 ${\Delta}S^{\circ}$는 란탄수산화물의 불소흡착특성이 자발적이고 흡열반응임을 나타냈다. 란탄수산화물은 1N NaOH로 재생 가능하며, 실 지하수에 대한 흡착실험 결과, 란탄수산화물이 PA보다 불소에 대한 이온선택성은 물론 제거율이 높았다.
인산염은 유기물의 성장에 필요한 중요한 영양물질이나 아주 미량이 필요하여 폐수 중의 인산염은 오염물질로 작용하며 수생 생태계에 영향을 미친다. 따라서 고농도의 인산염에 대하여 칼슘을 이용한 침전법를 사용하여 인산염의 제거에 관한 연구를 수행하였으며 폐수의 재이용 방면에 대해 고찰하였다. 인산염의 침전 제거 시 pH 조건은 pH 6에서 pH 12로 고려하였는데, pH 12에서 가장 좋은 효율을 나타내었다. 또한 인산염은 침전반응에 의하여 칼슘을 침전반응 당량비의 0.5배 투입한 경우까지 제거율이 급격히 증가하는 경향을 나타내었으며 인산염의 잔존량은 0.0027 mM 까지 낮추는 효과를 가져왔다. 불소가 오염물로 존재하는 상황에서 인산염을 제거하기 위한 실험은 pH 및 농도비에 따라 진행되었으며 pH가 증가할수록 인산염의 제거율은 증가하였다. 또한 인산염 : 불소의 농도비가 증가하여도 인산염의 제거율은 크게 영향을 받지 않은 것이 관찰되었다.
This study was performed to find the ability of bituminous coal fly ash to remove fluoride from water and wastewater at different fluoride concentration, reaction temperature, reaction time and pH. The removal of fluoride is favorable at low concentration, high temperature and acidic pH. With the increase in the initial fluoride concentration, the amount adsorbed increased. Adsorption process was exothermic at pH 2.0. Physisorption process was predominant over pH 2.3, while Chemisorption was under pH 2.3. Fluoride uptake by fly ash was conducted the adherence of fluoride on the active surface sites of adsorbent and its intraparticle diffusion within adsorbent. The values of rate constants of adsorption were 3.028X 10$^{-3}$, 4.715X 10$^{-3}$, 2.88X 10$^{-3}$ (min) and intraparticle diffusion were 1.434X10$^{-3}$, 3.012X10$^{-3}$, 5.635X10$^{-3}$ at each temperatures.
Yihunu, Endashaw Workie;Yu, Haiyan;Junhe, Wen;Kai, Zhang;Teffera, Zebene Lakew;Weldegebrial, Brhane;Limin, Ma
Environmental Engineering Research
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제25권3호
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pp.384-392
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2020
The presence of high fluoride concentration (> 1.5 mg/L) in water causes serious health problems such as fluorosis, infertility, brain damage, etc., which are endemic to many places in the world. This study has investigated the fluoride removal capacity of the novel activated biochar (BTS) and hydrochar (HTS) using Teff (Eragrostis tef) straw as a precursor. Activated biochar with mesoporous structures and large specific surface area of 627.7 ㎡/g were prepared via pyrolysis process. Low-cost carbonaceous hydrochar were also synthesized by an acid assisted hydrothermal carbonization process. Results obtained from both adsorbents show that the best local maximum fluoride removal was achieved at pH 2, contact time 120 min and agitation speed 200 rpm. The thermodynamic studies proved that the adsorption process was spontaneous and exothermic in nature. Both adsorbents equilibrium data fitted to Langmuir isotherm. However, Freundlich isotherm fitted best for BTS. The maximum fluoride loading capacity of BTS and HTS was found to be 212 and 88.7 mg/g, respectively. The variation could primarily be attributed to a relatively larger Surface area for BTS. Hence, to treat fluoride contaminated water, BTS can be promising as an effective adsorbent.
불소는 화학활성이 높아 반도체, 유리, 금속가공 등의 표면처리 및 세정제로 넓게 사용되고 있으며, 배출에 관해서는 수질환경보전법에 기준이 정해져 있다. 따라서 불소폐수는 일정한 수준 이하까지 불소를 제거하여 방출하여야 하며 일반적으로 고농도의 불소를 함유한 폐수처리에는 응집 침전법이 사용되어왔다. 그러나 이 방법은 10 ppm 이하의 저농도 불소 제거에는 효과가 없었다. 본 연구에서는 수용성 산을 함침시켜 소성한 변형 알루미나를 이용하여 저농도 제거가 어려운 불소 이온을 흡착에 의해 제거하는 기술을 개발하고자 하였다. 저농도 불소 이온을 제거하기 위해서 변형 알루미나를 이용하여 회분식 실험을 실행하였고, 흡착제 조성, 소성 온도, 흡착제의 투입량과 교반시간에 따른 제거효율을 조사하였다. 불소 이온의 가장 좋은 제거율은 황산으로 처리된 변형 알루미나에서 얻을 수 있었으며, 변형 알루미나 제조시의 적정한 소성온도는 $500^{\circ}C$였다. 또한 본 연구에서는 흡착등온식으로 널리 알려진 Freundlich식을 이용하여 흡착등온식을 구하였다. 회분식 실험을 통해 얻은 결과를 Freundlich 흡착 등온식에 적용한 결과 Freundlich 흡착 등온식의 상수 K값은 6.63이였고, 1/n은 0.29을 얻을 수 있었다.
소규모수도시설에서 수질기준을 자주 초과하는 질산성질소(NO3-N)와 불소(F-)를 제거하기 위해 역삼투(RO), 나노여과(NF), 전기흡착(EA), 전기응집(EC) 공정을 비교평가 하였다. RO는 질산성질소 72~92%, 불소 74~85%의 제거율을 나타내었고 NF는 질산성질소 5~15%, 불소는 1%의 제거율을 나타내었다. MWCNT를 코팅한 전극을 이용한 EA의 질산성질소는 99%, 불소는 44% 제거율을 보였다. 구리와 MWCNT 복합물 소결전극을 이용한 EA의 질산성질소는 82%, 불소는 77%의 제거율을 보였으나 구리가 용출되는 문제점이 발견되었다. EC의 질산성질소는 11~46%, 불소는 69~99%을 보였다. 결론적으로 RO는 질산성질소와 불소의 높은 제거율이 가능하나 에너지 비용이 부담된다. EC는 질산성질소와 불소의 효과적인 제거가 가능하나 슬러지 발생 부담이 있다. 반면 MWCNT를 활용한 EA는 전극 제조방법에 따라 제거율에 큰 차이를 보였으며 전극의 지속적 사용을 위한 안전성 확보가 시급한 개선점으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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