Kim, Sung-Won;Jo, Min-Young;Yokota, Yasuhiro;Chung, Yun-Jo;Park, Chung-Ung;Kim, Kyung-Suk
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제25권2호
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pp.237-242
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2004
Recombinant human ferritin homopolymers (rHF and rLF) were successfully produced in the Saccharomyces cerevisiae Y2805, which was transformed with human ferritin H or L-chain genes, respectively. In order to characterize the molecular properties of the recombinant ferritins in relation to mineralization, the proteins were isolated and apoferritins were prepared. The apoferritins were reconstituted with 2000 Fe atoms per protein molecule under various experimental conditions (the concentration of the protein, the buffer concentration of the MOPS buffer, the total volume of the reaction and the reconstitution method). The structure and composition of the iron cores formed in the ferritins were examined using transmission electron microscopy. The recombinant ferritins behaved in a similar manner to other mammalian ferritins in accumulating iron in the core. Proteins of rHF and rLF showed varying reconstitution yields of 37-72% depending on the reaction conditions. In general, the rHF showed higher reconstitution yield than the rLF at the protein concentrations and the reaction volumes we examined. Iron cores with a similar mean particle size were obtained in the rHF, rLF and horse spleen ferritin reconstituted at a protein concentration of 1.0 mg/mL. Electron diffraction of all the three ferritins showed 2-3 diffuse lines, with d-spacings corresponding to those of the mineral ferrihydrite with a limited crystallinity.
This study was conducted to investigate the in situ formation of amorphous Fe oxides as a stabilization technology in As-contaminated soil. After addition of ferric nitrate and the neutralizing agent, most of extractable fractions of As in soil (i.e., SO42- and PO43--extractable As) was converted into As bound to amorphous Fe oxides. In addition, results of solubility bioavailability research consortium (SBRC) test indicated that a significant amount of As in untreated soil changed to a non-bioaccessible form after stabilization. The reason was attributed to the newly formed amorphous Fe oxides in the stabilized soil, which was confirmed by linear combination of fitting (LCF) using X-ray absorption spectroscopy (XAS) analysis. Interestingly, after five months of aging of the stabilized soil, ferrihydrite and schwertmannite newly formed in the soil were transformed to crystalline Fe oxides such as goethite, and further decrease in SBRC extractable fraction of As was observed. The results suggest that co-precipitated As with amorphous Fe oxides can be further immobilized with time, due to the crystallization of amorphous Fe oxides.
Based on the X-ray powder diffraction (XRD) and M ssbauer spectroscopy, the thermal behavior and phase transformations of two clays are investigated for raw and fired conditions, which are collected from Kwangryeongli and Ildo district in Cheju Island. M ssbauer spectra at room temperature and 20for two clays show that paramagnetic Fe3- is the structural iron of the layer silicate and ferrihydrite, and superparamagnetic goethite has about 50% of total iron contents. The XRD peaks of hematite for the fired clays appear from 80$0^{\circ}C$ in Kwangryeongli clay and from $600^{\circ}C$ in Ildo district clay, respectively. The structural Fe2+ was completely oxidized into Fe3- at 40$0^{\circ}C$ for Kwangryeongli clay and 50$0^{\circ}C$~$600^{\circ}C$ for Ildo district clay, respectively. The structural Fe2+ was completely oxidized into Fe3- at 40$0^{\circ}C$. For the temperature ranging from 40$0^{\circ}C$ to $700^{\circ}C$~80$0^{\circ}C$, two fired clays exhibit the dehydroxylation of the clay mineral. A disintegration of the clay mineral structure is observed from $700^{\circ}C$~80$0^{\circ}C$ to 110$0^{\circ}C$, followed by the onset and spread of vitrification process. It is also shown that well-crystallized hematite phase is formed at the temperature higher than 110$0^{\circ}C$ and the relative absorption area decreases, which might be related to the recrystallization of alluminosilicate matrix.
본 연구는 0가 철 (ZVI)의 설치위치와 전극의 배열에 따른 다양한 조합의 전기적 투수성 반응벽을 대상으로 트리클로로에틸렌의 탈염소화 반응에 의한 정화시 ZVI의 부식에 기인하는 광물상침전물에 대해 알아보고, 이에 대한 조절 요소를 알아보고자 한다. 광물학적 연구 결과, 지하수 유입부의 ZVI 시료는 상대적으로 많은 레피도크로사이트, 훼리하이드라이트 혹은 철 수산화물과 (phospho)siderite가 산출되는 반면, 용출부의 ZVI 시료는 아카가나이트, 자철석/마그헤마이트, 그리고 중간 산물인 green rust (CR) I 과 CR II가 산출되었다. 이러한 광물 조합의 변화는 용존 산소 및 pH의 상승에 주로 기인한 것으로 나타났다. 또한 전기적 투수성 반응벽 내에 산출되는 광물상 침전물들의 조절 요소들은 (1) pH, (2) 용존산소, (3) 철의 부식시 중간 산물, (4) 음이온 종류 등으로 밝혀졌다.
화성의 암권 진화 연구에서 최근 각광받는 광물은 적철석으로 대표되는 3가철 산화물이다. 물리적 방법의 하나인 잔류자화기억도 실험은 비파괴적이고 지구 기원이 아닌 고체 시료의 자화특성 규명에 유용하게 사용된다. 금번 연구에서는 알루미늄 농도를 조절하며 열수반응과 탈수반응을 통해 총 8개 성분의 3 가철 산화물을 합성하였다. 이들 시료에 대해 잔류자화기억도와 자화상실온도($T_N$)를 측정하였다. 3가철 산화물의 격자상수는 알루미늄의 3가철 함량이 증가하며 감소한다. 3 가철 산화물의 자화상실 온도 역시 알루미늄의 몰농도가 증가하며 감소한다. 알루미늄이 거의 첨가되지 않은 적철석의 $T_N$은 광물의 합성방법과 무관하게 대략 $690^{\circ}C$로 수렴한다. 탈수반응으로 합성된 3가철 산화물의 잔류자화기억도는 알루미늄의 함량에 거의 무관하게 매우 높지만, 열수반응으로 합성된 3가철 산화물의 잔류자화기억도는 알루미늄 함량이 증가하며 동반 상승한다. 상대적으로 쉽고 측정이 간단하며 비파괴적인 잔류자화기억도를 이용하면 추후 암석 내 3가철 산화물 입자의 성인 유추가 가능하며, 특히 화성의 암권 진화 규명에도 일조하리라 예상된다.
This research was conducted to elucidate the removal mechanism of heavy metals and sulfate ion from acid mine drainage(AMD) by porous zeolite-slag ceramics (ZS ceramics) packed in a column reactor system. The average removal efficiencies of heavy metals and sulfate ion from AMD by the 1:3(Z:S) porous ZS ceramics in the column reactor under the HRT condition of 24 hours were Al 97.5%, As 98.8%, Cd 86.1%, Cu 96.2%, Fe 99.7%, Mn 64.1%, Pb 97.2%, Zn 66.7%, and $SO_4{^{2-}}$ 76.0% during 121 days of operation time. The XRD analysis showed that the ferric iron from AMD could be removed by adsorption and/or ion-exchange on the porous ZS ceramics. In addition it was known that Al, As, Cu, Mn, and Zn could adsorb or coprecipitate on the surface of Fe precipitates such as schwertmannite, ferrihydrite, or goethite. The EDS analysis revealed that Al, Fe, and Mn, which were of relatively high concentration in the AMD, would be adsorbed and/or ion-exchanged on the porous ZS ceramics and also exhibited that Al, Cu, Fe, Mn, and Zn could be precipitated as the form of metal hydroxide or sulfate and adsorbed or coprecipitated on the surface of Fe precipitates. The microscopic results on the porous ZS ceramics and precipitated sludge in a column reactor system suggested that the heavy metals and sulfate ion from AMD would be eliminated by the multiple mechanisms of coprecipitation, adsorption, ion-exchange as well as precipitation.
일월탄광에는 산화조, SAPS, 소택지의 3단계 자연정화시설이 설치되어 있으며 갱내수를 모아 정화한 후 주변 하천으로 유출시키고 있다. 일월탄광 갱내수의 pH 값은 계절에 관계없이 2.28-2.42로 낮은값을 나타내지만 산화조를 거치는 동안 pH 값은 6.17-6.53 급격하게 증가한다. 정화시설에 의한 정화효율은 $SO_4$, Mg, Al, Ca, Mn은 각각 약 50%, 40%, 100%, 24%, 59%이다. 갱내수의 Fe는 아주 낮은 값($1.06-1.09mg/{\ell}$)이지만 정화시설을 거치는 동안 100%의 제거효율을 나타낸다. 이와 같이 일월탄광에 설치한 정화시설은 pH 상승과 Fe와 Al의 제거 효율은 높지만 $SO_4$, Mg, Ca, Mn 등은 60% 이하로 상대적으로 낮다. 따라서 이러한 이온을 제거하기 위해서는 다른 정화기술을 적용해야 할 것으로 판단된다. pH 2.28-2.42 범위인 갱내수가 유입되는 정화시설 바닥에 침전되는 침전물은 슈워트마나이트이며 ($Fe_8O_8(OH)_6SO_4$), pH 5.83-5.96인 침출수에서는 2-line 페리하이드라이트(2-line $Fe_2O_3{cdot}0.5H_2O$H2O)가 침전된다.
달성 광산의 산성광산배수의 특징과 슈베르트마나이트(schwertmannite)의 환경지질학적인 의미와 역할을 고찰하였다. 이를 위하여 폐광석의 변질양상, 수질과 하상침전물의 특징을 입도분석, 수질분석, XRD, SEM, TEM을 이용하여 분석하였다. 달성광산의 폐수처리장과 하천의 산성광산배수는 하류로 가면서 pH와 전기전도도(EC)가 감소한다. 폐광석의 황철석이 용해된 부분에서 황은 자형의 등립질, 치밀한 집합체로, 침철석은 길게 신장된 입자가 달라붙어 십자가, 별모양, 불가사리형의 집합체를 이룬다. Eh-pH 다이아그램 상에서 수질은 슈베르트마나이트와 페리하이드라이트의 안정영역에 놓여 있다. 하상침전물은 적갈색인 경우 대체로 슈베르트마나이트, 황갈색내지 노랑갈색인 경우 침철석으로 구성된다. 하강 침전물의 입도는 $d(0.1)0.861{\mu}m{\sim}3.769{\mu}m,\;d(0.5)\;3.984{\mu}m{\sim}15.255{\mu}m,\;d(0.9)$는 $9.875{\mu}m{\sim}56.726{\mu}m$범위이다. 슈베르트마나이트의 결정형은 등립질의 구상체가 특징적이다. 슈베르트마나이트 구상체 표면에 발달하는 침상돌기체는 폭이 100 nm, 길이 $200{\sim}300nm$이며, 이들은 방사상으로 성장한다. 국내 여러 산성광산배수에서 흔하게 관찰되는 적갈색, 황갈색의 침전물에는 슈베르트마나이트가 함유되어 있을 가능성이 매우 높다. AMD의 중금속 저감대책을 수립하기 위해서는 정확한 감정을 통하여 슈베르트마나이트의 존재여부와 상안정성을 검토할 필요가 있다.
철을 이용한 반응벽체 (permeable reactive barrier, PRBs) 기술은 유기 화합물로 오염된 지하수를 환원적 반응에 의해 정화시키는 공법이다. 벽체의 매질로 주로 사용되는 영가 철은 반응이 진행됨에 따라 점차 2가 및 3가 철로 산화되어 제거능이 점차 저감된다. 자연계에 존재하거나 동정된 철 환원 박테리아는 산화된 Fe(III)를 Fe(II)로 환원시키는 능력을 가지고 있으며 이와 같이 환원된 Fe(II)는 반응 표면적을 넓히고 다시 할로겐 유기 화합물을 환원적으로 제거할 수 있도록 한다. 본 연구는 철 환원 박테리아로 순수균인 Shewanella algae BrY에 의한 산화철의 환원 경향을 aqueous phase와 solid phase로 나누어 관찰하고 환원된 철이 TCE 제거에 미치는 영향을 iron(II,III) oxide와 iron(III) oxide를 대상으로 하여 파악하는 것을 목표로 하였다. 박테리아는 배지 내에 존재하는 Fe(III)를 우선적으로 사용하여 Fe(II)로 환원시켰으며 선택성은 떨어지지만 입자상의 산화철 표면에 존재하는 Fe(III)도 환원시켰다. 또한 동량의 산화철이 존재할 때 iron(II,III) oxide에 비해 박테리아가 전자수용체로 사용할 수 있는 Fe(III)가 풍부한 iron(III) oxide의 환원이 더 잘 일어남을 알 수 있었고, 환원된 Fe(II)는 박테리아 또는 다른 철 산화물과 침전을 형성하였으며 TCE와의 반응속도 및 제거 능력을 향상시키는 것으로 판단된다.
금정산 일대 지하수공으로부터 공막힘 물질(clogging material)의 형성원인과 특성을 연구하였다. 공막힘 원시료는 레이저입도측정기를 이용하여 입도분포 분석을 하였고, 광물분석, 미세구조특성분석을 위하여 X-선회절분석(XRD)과 전자현미경(SEM, TEM)분석을 실시하였다. 대부분의 시료들은 로그정규분포에 가까운 입도분포의 특성을 나타내나 일부 시료에서는 여러 구간에서 높은 빈도분포를 보인다. 이 같은 입도특징은 입자의 형성단계가 다양하여 입자의 크기가 다르거나, 물질의 종류 자체가 다름을 의미한다. XRD 분석결과에 의하면, 공막힘 물질들은 주로 침철석, 페리하이드라이트, 래피도크로사이트와 같이 결정도가 낮은 철수산화물이 우세하며, 일부는 철, 망간, 아연의 금속물질, 또는 석영, 장석, 운모 및 스멕타이트 등으로 구성된다. 적갈색 시료의 경우 철수산화물, 암적색 및 암흑색 시료는 철수산화물, 망간수산화물, 회백색 및 연갈색 시료는 스멕타이트, 석영, 장석, 철수산화물 등으로 이루어진다. SEM하에서 공막힘 물질은 주로 철수산화물과 미량의 암편으로 구성되는데, 철박테리아의 일종인 Gallionella와 Leptothrix가 철수산화물과 흔히 수반된다. TEM하에서 철박테리아는 협막과 내부에 철수산화물의 덩어리를 산점상의 형태로 보유하고 있어 대사과정에서 철의 침전작용과 밀접하게 관련됨을 보인다. 석영, 장석, 백운모와 같은 조암광물은 지하수공 분포지역인 금정산 일대의 화강암편으로부터 유래한 것으로 토양이나 대수층으로부터 유래되었다. 지하수공의 성능을 잘 유지하려면 공막힘물질의 형성원인 규명이 중요한 과제이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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