Red mud의 염산처리와 열처리에 의한 불소의 제거 특성을 살펴보고자 동역학적 흡착, 평형흡착, pH, 흡착제의 주입량에 따른 흡착특성, 그리고 칼럼을 이용한 연속식 조건에서의 불소흡착 특성을 살펴보았다. Red mud의 산처리는 HCl 0.8 M 농도에서 효과적이었고, 열처리 온도가 높음에 따라 흡착량이 감소하였다. 0.8 M로 산처리한 Red mud (0.8 M-ATRM)의 동역학적실험 결과 초기농도 50 mg-F/L는 30분대에 평형농도에 도달하였고, 초기농도 500 mg-F/L에서는 1시간대 흡착평형을 나타내었다. 0.8 M-ATRM은 단층흡착을 가정한 Langmuir 모델에 잘 부합하였고, 최대흡착량($Q_m$)은 23.162 mg/g으로 나타났다. 또한 낮은 pH에서 높은 불소 흡착경향을 나타내었다. 이는 높은 pH에서 불소와 $OH^-$가 경쟁관계를 형성하기 때문으로 판단된다. 0.8 M-ATRM의 주입량이 증가 할수록 제거율은 높아졌지만, 단위질량당 흡착량은 감소하였다. 본 연구에서 사용된 0.8 M-ATRM은 가격이 저렴할 뿐만 아니라 불소에 높은 흡착능을 나타내어 수중 불소 제거에 효과적인 흡착소재로 판단된다.
수용액으로부터 유독한 플루오레세인 염료 성분을 제거하는데 있어서 활성탄의 활용가능성을 살펴보았다. 회분식 실험을 통해 입상 활성탄에 대한 플루오레세인 염료의 흡착특성을 초기농도, 접촉시간 및 흡착온도를 변수로 하여 조사하였다. 실험결과는 활성탄이 수용액으로부터 플루오레세인 염료를 고효율로 제거할 수 있는 것으로 나타났다. 흡착 평형관계는 298~318 K의 온도범위에서 Freundlich 등온식이 잘 적용되었다. 흡착동력학적 연구로 부터 플루오레세인 염료의 흡착공정은 유사이차속도식에 잘 맞았으며 유사이차속도상수($k_2$)는 플루오레세인 염료 초기농도가 높을수록 감소하였다. 흡착자유에너지변화${\Delta}G^0$), 엔탈피변화${\Delta}H^0$), 엔트로피변화${\Delta}S^0$)를 계산하여 본 결과, 표준자유에너지 변화량이 -17.11~-20.50 kJ/mol로 자발적인 공정임을 알았다. 엔탈피변화량은 33.2 kJ/mol로 양의 값을 나타내어 활성탄에 대한 플루오레세인 염료의 흡착이 흡열반응임을 알 수 있었다.
오로라레드(Allura Red, AR)는 수용성의 유해한 타르계 식품착색제(적색 40호)이다. 역청탄계 입상활성탄을 사용한 AR의 회분식 흡착실험은 흡착제의 양, 초기농도, 접촉시간과 흡착온도를 조작변수로 선택하여 수행되었다. 흡착평형자료를 가지고 Langmuir와 Freundlich 및 Temkin 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 더 잘 맞았으며, 계산된 분리계수($R_L$) 값으로부터 입상활성탄이 AR을 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알 수 있었다. Temkin parameter, B의 값은 1.62~3.367 J/mol로 흡착공정이 물리흡착임을 나타내었다. 흡착속도실험으로부터, 입자내확산속도상수($k_m$)는 온도증가와 함께 커졌으며, 흡착공정은 유사이차반응속도식에 잘 맞았음을 알았다. 흡착공정의 특성을 평가하기 위하여 활성화에너지, 엔탈피, 엔트로피 및 Gibbs 자유에너지변화와 같은 열역학 파라미터들을 298~318 K의 온도 범위에서 조사하였다. Gibbs 자유에너지변화값(${\Delta}G$ = -7.02~-8.79 kJ/mol)과 엔탈피변화값(${\Delta}H$ = + 82.2 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 자발적이고 흡열과정임을 알았다.
백금족/수용액 계면에서 Langmuir, Frumkin, Temkin 흡착등온식(${\theta}\;vs.\;E$)을 결정하기 위해 최적중간주파수 일 때 위상이동($0^{\circ}{\leq}-{\varphi}{\leq}90^{\circ}$) 거동($-{\varphi}\;vs.\;E$)과 표면피복율($1{\geq}{\theta}{\geq}0$) 거동(${\theta}\;vs.\;E$) 사이의 선형 관계식 연구에 관한 위상이동 방법 및 상관계수를 제안하고 증명하였다. Ir/0.1 M KOH수용액 계면에서 음극 $H_2$ 발생 반응에 관한 수소의 Langmuir 및 Temkin 흡착등온식(${\theta}\;vs.\;E$), 평형상수(Langmuir 흡착등온식: $K=3.3{\times}10^{-4}mol^{-1}$, Temkin 흡착등온식: $K=3.3{\times}10^{-3}{\exp}(-4.6{\theta})\;mol^{-1}$), 상호작용 파라미터(Temkin 흡착등온식: g=4.6), 표준자유에너지($K=3.3{\times}10^{-4}mol^{-1}$ 일 때 ${\Delta}G_{ads}^0=19.9kJ\;mol^{-1},\;K=3.3{\times}10^{-3}{\exp}(-4.6{\theta})\;mol^{-1}$ 및 $0.2<{\theta}<0.8$일 때 $16.5<{\Delta}G_{\theta}^0<23.3kJ\;mol^{-1}$)를 결정한다. 수소 흡착부위의 비균일 및 측 방향 상호작용 효과는 무시할 수 있다. ${\theta}$의 중간값 즉, $0.2<{\theta}<0.8$일 때 Langmuir 또는 Frumkin 흡착등온식과 상관관계에 있는 Temkin 흡착등온식은 상관계수를 이용하여 쉽게 결정할 수 있다. 위상이동 방법 및 상관계수는 흡착동온식(${\theta}\;vs.\;E$) 및 연관된 전극속도론과 열역학 파라미터(K, g, ${\Delta}G_{ads}^0, {\Delta}G_{\theta}^0$)를 결정하기 위한 정확하고 확실한 기술 및 방법이다.
pH, Gibbsite 및 유기물(有機物)이 토양(土壤)에 의한 $SO_4{^=}$의 흡착(吸着)에 미치는 영향을 검토(檢討)하기 위하여 실험(實驗)을 수행(遂行)하였다. 이화학적(理化學的) 성질(性質)이 상이(相異)한 5종(種)의 토양(土壤) (송정(松汀), 고평(高平), 예산(禮山), 교래(橋來), 남원(南原))을 공시(供試)하여 50~400ppm의 농도(濃度) 범위에서 $SO_4{^=}$흡착시험(吸着試驗)을 수행(遂行)한 결과(結果)을 요약(要約)하면 다음과 같다. 1. 5종(種) 토양(土壤) 모두 주어진 농도(濃度)범위에서 $SO_4{^=}$흡착(吸着)은 Freundlich 등온흡착식과 잘 일치하였다. 2. 토양현탁액(土壤懸濁液)의 초기(初期) pH를 달리 하였을 때 pH가 낮을수록 $SO_4{^=}$ 흡착량(吸着量)이 증가(增加)하였고 결합(結合)에너지 상수 K값이 직선적(直線的)으로 증가(增加)하였으나 남원토양(南原土壤)에서의 K값은 크게 변화되지 않았다. 3. Gibbsite를 처리(處理)한 토양(土壤)에서 $SO_4{^=}$ 흡착평형(吸着平衡)에 도달(到達)하였을때 pH 변화(變化)는 거의 없었으나 Gibbsite 처리량(處理量)이 증가(增加)함에 따라 흡착율(吸着率)은 거의 모든 토양(土壤)에서 같은 경향(傾向)으로 증가(增加)하였다. 4. Gibbsite 처리(處理)에 의한 흡착(吸着)에 미치는 현탁액(懸濁液)의 pH효과(効果)는 0.1%의 낮은 처리수준(處理水準)에서는 현저하였으나 1.5%의 높은 수준(水準)에서는 거의 없었다. 5. 전분(澱粉), 볏짚, 퇴비(堆肥)를 處理하여 3주간 항온시킨 토양(土壤)에서의 흡착정도(吸着程度)는 전분(澱粉)>볏짚>퇴비(堆肥)의 순(順)이었는데 퇴비(堆肥)를 처리(處理)한 토양(土壤)에서는 오히려 $SO_4{^=}$가 탈착(脫着)되었다.
입상 및 분말 활성탄에 대한 페놀의 흡착평형실험을 $25{\pm}1^{\circ}C$에서 행하였으며 그 결과를 Freundlich isotherm으로 나타내었다. 흡착속도 실험은 회분식 흡착법으로 입자외부 물질이동저항이 무시되는 조건하에서 행하였으며, 실험결과는 LDF 흡착속도상수를 구하기 위하여 Miller의 방법으로 해석하였다. 고정층 흡착칼럼에서 페놀-활성탄계의 흡착실험을 행하였다. 흡착칼럼실험은 온도를 $25{\pm}1^{\circ}C$로 일정하게 유지하면서, 흡착대의 길이는 추산한 흡착대 길이보다 크게 하여 정형농도분포가 이루어지도록 하였다. 그리고 각기 다른 두 가지 공탑유속의 경우에 대해 실험하였다. LDF 모델식의 흡착속도계수는 흡착율에 따라 변화되며, 이 가변성 흡착속도계수를 사용하여 정형 농도변화곡선을 추정한 결과 일정 평균치를 사용한 경우보다 실험결과와 더 일치하였다.
국내 경상북도 포항 및 경주지역에서 채취한 4종의 천연 제올라이트를 X-선 회절, X-선 형광분석, 열시차 분석, 열중량 분석 및 양이온교환능 분석을 통해 특성분석을 수행하였다. 이들 제올라이트의 주성분은 구룡포(Ku)는 휼란다이트, 포항(Po)은 클라이놉틸로라이트와 석영이 혼합된 모데나이트이며 양북A (Ya-A)는 휼란다이트, 클라이놉틸로라이트 및 석영이 함유된 일라이트이며, 양북B (Ya-B)는 휼란다이트와 클라이놉틸로라이트가 혼합된 일라이트이다. 4종의 제올라이트는 Si, Al, Na, K, Mg, Ca, Fe을 함유하고 있었다. 구룡포 (Ku) 제올라이트의 양이온 교환능이 다른 지역의 제올라이트 보다 높게 나타났다. Cs 및 Sr의 흡착실험은 $25^{\circ}C$에서 수행하였으며, 흡착자료를 기초로 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착공정은 Langmuir 흡착 등온식이 잘 맞았으며, 양북 A 제올라이트가 다른 제올라이트 보다 $Cs^+$ 및 $Sr^{2+}$ 이온의 제거에 가장 효과적임을 보여주었다.
SCR 탈질 폐촉매 내에는 바나듐, 텅스텐 등 고가의 희유금속이 포함되어 있어 분리 및 회수가 필요하다. 본 연구에서는 바나듐 및 텅스텐 등의 희유금속을 함유하고 있는 SCR 탈질 폐촉매에서 바나듐을 회수하기 위하여 ammonium metavanadate를 사용하여 상용 음이온교환수지인 MP600에 의한 흡탈착실험을 실시하였다. 실험결과 초기 pH의 영향에 대해 pH 2 ~ 6에서 음이온화가 활발하여 높은 흡착율을 보였으며, 반응온도가 높아짐에 따라 흡착속도가 향상되는 경향을 보였으나 최대흡착량은 온도의 영향을 받지 않았다. 탈착에 대한 pH의 영향은 pH 1.0 이하의 강산성 및 pH 13.0 이상의 강염기성에서 높은 탈착율을 보였으나 pH 3.0 ~ 11.0 에서는 탈착율이 낮거나 거의 이루어지지 않았다. 흡착평형실험에 따른 흡착등온식은 Freundlich 흡착등온식에 적합하였으며, 반응 시간에 따른 흡착반응속도는 pseudo-second-order로 잘 모사되었다. 또한 Dubinin-Radushkevich, Temkin 흡착등온식을 통하여 흡착 에너지를 평가하였다.
개시제로 potassium persulfate($K_2S_2O_8$)를 사용하여 methylcellulose(MC)에 중금속 이온과 친화력이 우수한 carboxyl(-COOH)기를 도입하기 위하여 acrylic acid(AA)를 그라프트 공중합시켜 얻어낸 반응생성물(MC-g-AA)을 중금속 이온 흡착제로 적용하였다. MC-g-AA의 그라프트율은 개시제 및 단량체의 농도가 높을수록 증가하였으며 그라프트율 19.7% 이상의 MC-g-AA는 물에 용해되지 않았다. MC-g-AA의 중금속 흡착 특성을 평가하기 위해 MC-g-AA의 기라프트율, 폐수의 pH, 흡착시간, MC-g-AA의 주입량 및 폐수내 $Pb^{2+}$, $Cu^{2+}$ 이온의 농도에 따른 흡착실험을 진행하였다. 흡착실험 결과 MC-g-AA는 pH $4{\sim}6$ 범위에서 $Pb^{2+}$, $Cu^{2+}$ 이온에 대한 높은 흡착량을 나타내었으며 그라프트율 및 초기 중금속 이온의 농도가 높을수록 MC-g-AA의 중금속 흡착량은 증가하였으나 MC-g-AA의 주입량이 늘어날수록 MC-g-AA 단위 무게당 흡착량은 감소하였다. MC-g-AA에 의한 중금속 흡착을 Freundlich 등온흡착 모델로 표현한 $Pb^{2+}$, $Cu^{2+}$ 이온의 l/n은 각각 0.4294, 0.3453로 나타났다.
본 연구에서는 제강슬래그와 활성탄의 수중의 인 제거 효율을 비교하였다. 제강슬래그는 0.5~2.0 g/200 mL, 활성탄은 3.0~6.0 g/200 mL를 주입하여 흡착실험을 진행하였다. 제강슬래그의 양에 따른 제거 효율은 60분의 실험 결과 47~99%, 활성탄은 240분의 실험 결과 81~98%를 보였다. 흡착등온식을 적용하였을 때 Langmuir식에 더 적합하였으며 제강슬래그와 활성탄의 흡착능력을 비교하였을 때, 이론적 최대흡착량($Q_0$)은 제강슬래그에서 91 mg/g, 활성탄에서 27 mg/g으로 나타났다. 또한 반응속도는 유사 2차식을 따르며 속도상수($k_2$)는 제강슬래그에서 0.023~0.136 g/mg.min, 활성탄에서 0.025~0.122 g/mg.min으로 나타났고, 평형에서의 흡착량($q_e$)은 제강슬래그가 10.8~18.4 mg/g, 활성탄은 3.30~5.49 mg/g로 나타났다. pH의 경우 초기 pH 2에서 제강슬래그와 활성탄 모두 가장 높은 인 제거효율을 나타내었다. 따라서 폐수 내 인 제거 면에서 제강슬래그가 활성탄에 비해 우수하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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