Our study focuses on upgrading real biogas obtained under Indian scenario using carbon capture and utilization (CCU) technology to remove carbon dioxide ($CO_2$) and utilize it by forming metal carbonate. Amines such as monoethanolamine (MEA), diethanolamine (DEA), and sodium hydroxide (NaOH) were used to rapidly convert gaseous $CO_2$ to aqueous $CO_2$, and $BaCl_2$ was used as an additive to react with the aqueous $CO_2$ and rapidly precipitating the aqueous $CO_2$. All experiments were conducted at $25^{\circ}C$ and 1 atm. We analyzed the characteristics of the $BaCO_3$ precipitates using X-ray diffractometry (XRD), scanning electron microscopy - Energy dispersive spectroscopy (SEM-EDS) and Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR) analyses. The precipitates exhibited witherite morphology confirmed by the XRD results, and FT-IR confirmed that the metal salt formed was $BaCO_3$, and EDS showed that there were no traces of impurities present in it. The quantity of the $BaCO_3$ was larger when formed with DEA. Also, a comparison was done with a previous study of ours conducted in Korean conditions. Finally, we observed that the carbonate obtained using real biogas showed similar properties to carbonates available in the market. An economic analysis was done to show the cost effectiveness of the method employed by us.
Slum settlement, a direct result of the rapid worldwide urbanization is a common site in most developing countries. Uganda is among the top African countries with high number of slums. The status of Katanga slum located in the low-lands between Mulago national hospital and Makerere University is a typical of many other slums within Uganda. This project proposal seeks to tackle urbanization challenges by specializing in slum upgrading as a sustainable way of curbing the menace. An integrated toilet, biogas, poultry and backyard gardening project is proposed as a channel of boosting the Katanga slum dwellers' economic, sanitation and domestic energy status. Designed to serve up to 30 households, the project will utilize residual wastes from poultry houses and toilets to produce biogas and slurry. The biogas yield will provide clean cooking fuel and energy for lighting, while the slurry used as organic fertilizers to improve vegetable yields. The social, economic and environmental impacts of the project will empower the vulnerable women and children within the slums and reduce water pollution and land degradation. This affordable project can be applied in developing countries experiencing slum settlement challenges as a strategy for reducing urbanization pressure.
본 연구에서는 폴리술폰 분리막을 이용한 바이오가스 정제 공정으로 고선택성 소재를 이용한 2단 공정의 높은 회수율 및 경제성과 동등한 수준의 회수율을 확보하기 위해 저온 고압의 분리막 공정을 설계하고 평가하였다. 폴리술폰 고분자를 4성분계 도프를 이용하여 비용매 유도 상전이법으로 중공사 분리막을 제조하였다. 기체 분리용 중공사 분리막은 1.6 m2의 유효 막면적을 갖는 샘플을 제조하여 상온 및 저온에서 기체 투과 특성을 평가하였다. 제조된 기체분리막 모듈의 온도에 따른 기체 투과 특성을 분석하기 위하여 온도별 단일 기체 투과도를 평가한 결과 이산화탄소와 메탄 투과도는 20℃에서 각각 412, 12.7 GPU이며, -20℃에서는 각각 280, 3.6 GPU로써 이상 선택도는 32.4에서 77.8로 향상되었다. 단일 기체 투과 테스트 후 혼합 기체에 대한 분리 테스트를 진행하였으며, 모듈 1단 구성 및 2단 구성(막 면적비 1:1, 1:2, 1:3)을 통하여 투과 거동을 살펴보았다. 1단 구성에서는 stage-cut이 상승함에 따라 메탄의 농도가 상승하지만, 반대로 회수율은 떨어지는 결과를 나타내었다. 2단 구성 테스트에서는 메탄 농도 97% 기준에서 막 면적비 1:1보다 1:3이 메탄의 회수율이 더 높게 측정되었으며, 공급 기체의 온도가 낮을수록 메탄의 회수율이 높아짐을 확인하였고, 최종적으로 폴리술폰 2단 공정에서 메탄 농도 97%, 회수율 97%의 결과를 달성하였다.
본 연구는 바이오가스의 에너지효율성을 높이기 위한 연구로서 바이오가스 정제공정과 초저온액화공정을 통하여 액화바이오메탄을 생산하는 바이오가스 고질화기술개발 연구이다. 바이오가스 정제공정은 탈황, 제습, 흡착, 압축, $CO_2/CH_4$ 분리공정으로 구성하고, 초저온액화공정은 열교환기, $CO_2$ 제거설비, 질소냉매 공급공정으로 구성하여 혐기성소화조에서 발생하는 바이오가스($CH_4$ 농도: 60~65%, $H_2S$: 1,500~2,500ppm)를 $200Nm^3/hr$의 유량으로 인입시켜 액화바이오메탄을 생산하였다. 연구결과, 탈황공정에서는 가성소다 세정법을 이용하여 1,500~2,500ppm으로 인입되는 $H_2S$를 100ppm 이하로 제거한 후, 흡착법을 이용하여 $H_2S$를 완전히 제거하였다. 바이오가스에 포화된 수분은 냉각제습과 흡착제습공정을 통해 Dew point $-70{\sim}-90^{\circ}C$까지 제거하여 안정적으로 $CO_2/CH_4$ 분리공정에 인입시켰다. $CO_2/CH_4$ 분리공정은 흡착방식을 적용하여 $CH_4$ 순도가 95% 이상인 바이오메탄을 생산하였으며, 이때 메탄 회수율은 약 87%이였다. $CO_2$가 분리된 바이오메탄은 초저온액화공정을 이용하여 액화바이오메탄으로 전환시켰다. 이때 초저온액화공정은 Reverse Brayton cycle로 구성하였으며, 냉매로는 질소를 사용하였다. 액화바이오메탄의 생산은 바이오메탄을 등엔트로피과정인 단열팽창을 통하여 $-155{\sim}-159^{\circ}C$의 초저온으로 냉각되는 질소냉매와 열교환기에서 열교환시켜 이루어졌으며 그 생산량은 $3.46m^3$/day(1bar, $-161^{\circ}C$)이었다.
멤브레인을 이용한 기체 분리 기술이 발전함에 따라 분리 과정을 설명하기 위해 다양한 수학적 모델을 개발하고 적용해 왔다. 본 연구에서는 셀룰로오스 아세테이트(CA) 중공사 분리막을 제조하여 실험에 사용하였다. 메탄, 질소, 산소 및 이산화탄소 순수가스를 이용하여 투과도를 측정하고, 향류 흐름 모델(Counter-current model)을 적용하여 실험데이터와 비교/해석하였다. CA 막에 대한 이산화탄소와 메탄의 투과도는 각각 25.82 GPU와 0.65 GPU로 나타났다. CO2/CH4 선택도는 39.7이었다. 순수가스 테스트 후 세 가지 모의 혼합가스에 대한 분리 테스트를 수행하였으며, 다양한 stage-cut 조건에서 투과된 가스의 농도를 측정하였다. 실험으로 얻은 데이터를 향류 흐름 모델로 비교한 결과 상당히 일치하는 것으로 나타났으며, CA 멤브레인 모듈을 사용한 바이오가스 분리를 수학적 모델로 구현할 수 있었다. 또한 유한차분법(FDM)을 적용하여 멤브레인에서 바이오가스의 분리 거동을 유추할 수 있었다. 향후 향류 흐름 모델은 바이오가스 분리 공정을 위한 모델로서 활용 가능할 것으로 기대된다.
황화수소는 매립가스와 바이오가스 사용 전에 제거해야 하는 유해한 불순물이다. 본 연구에서는 공기 산화를 활용한 황화수소 저감 방법을 연구하였다. C시 매립장에서 발생하는 매립가스의 유량 조절이 가능한 실규모 황화수소 저감 장치를 운전하였다. 실험 결과, 세정액 내 용존 철 농도는 황화물 산화 효율에 유의한 영향을 미쳤다. 매립지 발생 침출수 내 철 성분은 매립가스 내 황화수소 제거를 위한 용도로 철킬레이트와 혼용할 수 있었다. 철 농도가 90 mM 이상인 경우 9 초 이내의 접촉 시간에서 83 % 이상의 $H_2S$가 제거되었다. 따라서 촉매 산화 흡착법은 매립가스 및 바이오가스 정제를 위한 용도로서 충분히 가치가 있는 것으로 판단되었다.
본 연구는 유기성폐자원(가축분뇨, 음식물류폐기물, 음식물류폐수 등)의 바이오가스 이용에 대한 적정 설계 및 운전 기술지침서 마련하고자 현장조사와 정밀모니터링 등을 실시하였다. 정부의 중장기 바이오가스화 정책에 따라 폐자원의 자원화 시설 확충이 활발히 추진되고 있다. 하지만 생산된 바이오가스를 이용하여 도시가스 및 수송용으로 활용하는 시설은 효율이 아직은 저조하다. 전국 7개소 유기성폐자원 바이오가스화 시설을 대상으로 정밀모니터링을 실시하였다. 사계절 평균으로 정밀모니터링 결과를 정리하였을 때, 유기성폐자원 별 효율성 분석에서 유기성분해율은 VS기준 평균 66.3 %로 분석되었다. 전처리 전후 바이오가스 성상을 분석한 결과 철염 및 탈황(건식, 습식)을 이용하여 전체 시설의 $H_2S$ 평균은 949.7 ppm으로 측정되었으며, 고품질화 정제설비 전단 및 후단에서 29.0 ppm과 0.3 ppm으로 나타났다. 메탄 함량은 소화조 후단에서 65.6 %, 고품질화 정제설비 전단 및 후단에서 63.5 %와 97.5 %까지 감소하는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 유기성폐자원의 바이오가스 생산 및 이용을 최적화를 위해 현장시설의 정밀모니터링과 시설별 에너지수지를 분석하고, 현장문제 해결방안에 대해서 조사하여 전처리시설 및 발전기 등의 설계 및 운전 가이드라인을 제시하였다. 고품질화 정제설비 운영에 잦은 고장 및 효율 저하를 해결하기 위해서는 가스전처리가 필요하며, 탈황, 제습, 탈실록산, 분진 처리, 휘발성유기화합물 등의 처리공정이 있다. 이 공정들은 고품질화 공정에서도 제거되는 물질들이기에 가스 전처리에서는 정량적 가이드라인은 제시하지 않고, 정성적 가이드라인으로 처리공간에 운영하도록 제시하였다. 특히, 분진, 실록산 및 휘발성유기화합물 등은 가스 전처리에서 제거되지 않으면 고품질화 공정의 잦은 고장의 주원인이된다. 바이오가스 고품질화 공정에 대한 설계 운전 가이드라인은 전체 가스 발생량의 90 % 이상 이용, 2계열화, 여유율 10 % 이상 감안 등이 있으며, 품질기준[메탄함량(프로판 포함) 95 % 이상]을 제시함. 또한 균등한 바이오가스 유입을 위해 가스균등조 설치, 보조연료 균등투입 제어를 위한 열량자동조절장치 설치, 가스압축과정에서 다량 발생하는 수분 제거를 위한 고품질화 후단의 제습장치 설치, 겨울철 설비의 결빙 및 효율 저하 방지를 위한 보온설비 설치, 특히 멤브레인 설비는 실내 설치 등을 제시하였다.
청정 연료인 수소를 생산하기 위해 현재 가장 널리 사용되는 기술인 증기 개질이다. 이 방법으로 생산된 수소는 일산화탄소와 같은 불순물을 함유하고 있어, 이를 연료전지와 같은 응용분야에 사용하기 위해서는 적절한 정제 과정을 반드시 거쳐야 한다. 최근 효과적인 정제 방법으로 분리막 기술이 각광받고 있다. 본 연구에서는 수소와 일산화탄소 혼합가스에서 수소 분리 및 회수를 위해 바이오가스 고질화용(biogas upgrading) 상용 폴리설폰(polysulfone) 고분자막의 활용 가능성에 대해서 평가하였다. 먼저, 사용한 상용막의 물리화학적 특성에 대해서 평가하였고, H2/CO를 이용하여 stage-cut, 운전압력과 같은 다양한 조건에서의 상용막 모듈의 성능 평가를 진행하였다. 마지막으로, 평가 결과를 바탕으로 공정설계를 위한 시뮬레이션을 진행하였다. 본 연구에서의 상용 분리막 공정의 최대 H2 투과도와 H2/CO 분리계수는 각각 361 GPU와 20.6을 기록하였다. 또한, CO 제거 효율은 최대 94%를 나타내었으며, 생산 수소 농도는 최대 99.1%를 달성하였다.
High-performance mixed-matrix membranes that comprise both zeolitic imidazolate framework-8 (ZIF-8) and graphene oxide (GO) were synthesized with a solution casting technique to realize excellent $CO_2/CH_4$ separation. The incorporation of ZIF-8 nanocrystals alone in ODPA-TMPDA polyimide can be used to significantly enhance $CO_2$ permeability compared with that of pure ODPA-TMPDA. Meanwhile, the addition of a GO nanostack alone in ODPA-TMPDA contributes to improved $CO_2/CH_4$ selectivity. Hence, a composite membrane that contains both fillers displays significant enhancements in $CO_2$ permeability (up to 60%) and $CO_2/CH_4$ selectivity (up to 28%) compared with those of pure polymeric membrane. Furthermore, in contrast to the ZIF-8 mixed-matrix membrane, which showed decreased mechanical stability, it was found that the incorporation of GO could improve the mechanical strength of mixed-matrix membranes. Overall, the synergistic effects of the use of both fillers together are successfully demonstrated in this paper. Such significant improvements in the mixed-matrix membrane's $CO_2/CH_4$ separation performance and mechanical strength suggest a feasible and effective approach for potential biogas upgrading and natural gas purification.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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