The chemical forms of Cd, Cu, Pb, and Zn were analysed by sequential extraction technique to evaluate the effects of drying and heating of dredged sediments from Lake Chungcho. The most abundant fraction of Cd, Cu, and Zn in the wet and untreated sediment was organic/sulfidic fraction that is state in reducing environment such as the bottom condition of Lake Chungcho, while Pb dominated in residual fraction. This means that the source of Cd, Cu, and Zn in the Chungcho lake sediment is related to the organic degradation and Pb to the erosion from surrounding rocks. With drying and oxidation by dredging, heating treatment, and disposal of the lake sediment, the chemical forms of studied metals changed greatly from organic/sulfidic fraction to adsorbed and reducible fractions which are more labile in oxygenated environment. Organic/sulfidic fraction of Cd, Cu and Pb in the wet sediment was transformed with drying and heating treatments to the labile ones like adsorbed and reducible fraction, but Zn to carbonate and reducible fraction. Heating of the sediment at $320^{\circ}C$ greatly increased the labile fraction of Cd and Cu, while that at $105^{\circ}C$ for Pb and Zn. It is believed that the increase in labile forms of heavy metals in the sediments by drying and heating is caused by the contact with oxygen during drying and heating and by the increase of pH of the pore water at the expense of organic/sulfidic fraction. It is concluded that the drying and oxidation currently used in the treatment of dredged sediment can increase labile forms of heavy metals in the sediment, and the potential of the metal availability from the sediment.
본 연구는 공침법으로 Ti가 첨가된 Mn-Cu 혼합산화물을 이용하여 $200^{\circ}C$ 이하의 저온 영역에서의 $NH_3$-SCR 반응특성에 관한 것이다. 제조된 촉매들은 BET, XRD, XPS, TPD를 이용하여 각각의 물리/화학적 특성을 분석하였다. Mn-Cu 혼합산화물은 매우 큰 비표면적과 저온에서의 높은 SCR 효율을 나타내었으며, Ti가 첨가된 경우 상대적으로 높은 SCR 효율과 $N_2$ 선택도를 나타내었다. 이러한 결과는 Ti가 첨가됨에 따라 화학 흡착된 산소종($Me-O_{ads}$)이 증가하여 NO가 $NO_2$로의 산화가 촉진되고, $Mn^{3+}$와 같은 $NH_3$의 흡착점의 수가 증가되었기 때문이다.
본 연구는 습윤함침법으로 제조하여 400 ℃에서 소성한 Pt/TiO2 촉매를 이용하여 NO 피독에 의한 CO 산화반응특성에 대하여 확인하였다. Pt/TiO2 촉매의 NO 피독영향을 확인하기 위하여 CO + O2 반응 중 NO를 주입하면서 반응활성의 변화를 관찰하였으며, 200 ℃ 이하에서 CO 전환율이 급격하게 저하되는 것을 확인하였다. 또한125 ℃ 이하에서 CO 전환율을 나타내지 않았다. 125 ℃에서 NO의 주입을 차단하더라도 초기 CO 전환율의 회복이 확인되지 않았다. 이에 따라 NO 주입에 따른 다양한 분석을 수행하였다. 먼저, TPD 분석 결과, 촉매에 NO의 선흡착은 CO 흡착을 방해하였으며 흡착된 CO에서 CO2로의 전환탈착을 억제하는 것을 확인하였다. 다음으로, NO가 선흡착될 경우, 촉매의 산소전달능력을 감소함을 H2-TPR 분석을 통하여 확인하였다. 또한 FT-IR 분석을 통하여, 촉매의 redox cycle (Pt2+→Pt0→Pt2+)을 방해하는 것을 확인하였다. 따라서 Pt/TiO2 촉매에서 NO의 존재는 CO 산화반응에서의 피독 인자으로 작용을 하였으며, NO 피독을 방지하기 위해서는 촉매의 산소전달능력의 증진이 필요하다고 판단되어진다.
고정층상압유통식 미분형반응기를 이용하여 모놀리스형 은촉매상에서 에틸렌의 선택산화반응 기구 및 속도식에 관하여 연구하였다. 반응온도 $225^{\circ}C$에서 $300^{\circ}C$까지와 전화율 1.2 %에서 7.5 %까지 범위에서 에틸렌과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 산화에틸렌 및 이산화탄소의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood 형 반응기구를 따르며, 은촉매 표면의 활성점에 흡착된 산소원자와 흡착한 에틸렌이 반응하여 산화에틸렌과 이산화탄소가 생성되는 것으로 나타났고, 이들의 생성반응속도식은 각각 다음과 같이 나타낼 수 있었다. $R_{EO}={\frac{k_1K_0{^{1/2}}K_EK_SP_{02}{^{3/2}}P_E}{(1+{\sqrt{K_0P_{02}}}+K_EP_E+K_PP_P)^2(1+{\sqrt{K_SP_{02}})^2}}$$R_C={\frac{k_2K_0{^3}K_EK_S{^{7/2}}P_{02}{^{13/2}}P_E}{(1+{\sqrt{K_0P_{02}}}+K_EP_E+K_PP_P)^7(1+{\sqrt{K_SP_{02}})^7}}$ 또한 각 온도에 따른 표면반응속도상수와 반응물들의 흡착평형상수를 결정하여 이로부터 표면반응 활성화에너지를 구하였는 바, 산화에틸렌 생성반응의 활성화에너지는 12.2 Kcal/mol 이고 이산화탄소와 물이 생성되는 반응의 활성화에너지는 17.85 Kcal/mol이었다.
지지체 TiO2가 다른 VOx/TiO2 촉매들에 대해 특성 분석과 SCR 반응을 수행하였다. Sigma Aldrich 사의 anatase TiO2와 TiOCl2와 TTIP를 출발 원료로 제조한 TiO2를 사용하여 VOx/TiO2 촉매를 제조하고, 이를 각각 VS, VC, VP로 표시하였다. VS 시료의 비표면적은 VC 및 VP 시료 대비 1/10 이하로서 바나듐 산화물의 분산성은 상대적으로 낮았다. XPS 분석 결과, 촉매 표면의 흡착 산소의 비는 Ti3+가 존재하는 VS와 VP 시료가 VC 시료에 비해 높았다. 또한 VC와 VP시료에서 바나듐은 바나듐 산화물의 분산성과 관련하여 주로 V4+와 V3+ 상태로 존재하였다. 250 ℃ 이하 NH3-SCR 활성에는 바나듐 산화물의 분산성보다는 흡착 산소 양이 더 기여한 반면, 300 ℃ 이상 활성에는 바나듐 산화물의 분산성이 더 기여하는 것으로 판단되었다. 촉매들의 fast SCR 활성은 3 시료 모두 NO2/NOx = 0.5에서 가장 높았으며, VS < VC < VP 시료 순으로 나타났다. 빠른 NH3-SCR 촉매 활성에는 촉매의 바나듐 산화물의 분산성이 영향을 크게 미친다고 판단되었다.
An MSBR using a membrane for not only filtration but also aeration (MA-MSBR) was designed to reduce membrane fouling and to enhance water quality, and compared with an MSBR using a membrane for only filtration (BA-MSBR). COD removal efficiency of the MA-MSBR was similar to that of the BA-MSBR, but membrane performance of the MA-MSBR was better than that of the BA-MSBR. The MA-MSBR had more small particles in mixed liquor, so the specific cake resistance of flocs in the MA-MSBR was higher than that in the BA-MSBR. However, in the aerobic reaction step of the MA-MSBR, air went through membrane pores and out of the membrane surface, so cake layers on the membrane surface and a portion of organics adsorbed on membrane pores could be removed periodically. Therefore, cake resistance, $R_c$, and fouling resistance by adsorption and blocking, $R_f$, for the MA-MSBR increased more slowly than those for the BA-MSBR. Additionally, in order to compare the energy efficiency for two MSBRs, oxygen transfer efficiency and power to supply air into the reactor by a membrane module and a bubble stone diffuser were measured using deionized water. From these measurements, the transferred oxygen amount per unit energy was calculated, resulting that of MA-MSBR was slightly higher than that of BA-MSBR.
본 연구에서는 고체전해질셀 내에서 작업전극으로 사용된 $V_2O_5$의 전기화학적 특성을 알아보기 위해 YSZ를 고체전해질로 사용하여 전기화학셀(1-Butene+$O_2$, $V_2O_5{\mid}YSZ{\mid}Ag$, $O_2$)을 구성하였다. 상대전극인 Ag는 소성에 따라 sintering이 일어나고 $3{\mu}m$ 이상의 기공을 갖는 구조를 얻었다. 작업전극은 소성조건에 따라 부분산화반응에 영향을 주는 (010)면이 발생되었다. $V_2O_5$의 1-부텐에 대한 주요생성물은 부타디엔이었고 SEP (solid electrolyte potentiometry) 기술을 이용하여 작업전극상에 흡착된 화학종의 화학포텐셜을 측정하였다. 가스조성에 따른 개로전위 (OCV; open circuit voltage)를 측정하여 표면 산소종에 혼합전위의 발생을 확인하였다.
RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 $SnO_2$ 박막을 증착하여 열처리 분위기에 따른 미세구조 및 표면상태 변화를 살펴보고 그에 따른 전기적 특성의 변화를 고찰하였다. 후속 열처리는 $500^{\circ}C$에서 공기와 질소 분위기하에서 수행되었으며, 미세구조 및 표면상태를 살펴보기 위하여 SEM, AFM과 XPS 측정을 실시하였다. 공기중에서 열처리된 경우에는 증착 초기상태와 유의차가 크지 않은 반면 질소 분위기에서 열처리한 후에는 미세구조와 표면의 화학적 상태의 변화가 크게 발생하였다. 이러한 결과는 상대적으로 낮은 산소 분압하에서 열처리 과정에서 흡착 산소의 탈착 및 격자산호의 유출에 기인하는 것으로 판단된다. 또한, 질소 분위기하에서의 열처리 후에 비저항이 열처리 전에 비하여 5배 이상 증가하였다. 이로부터 전하 전송자인 전자 농도의 증가에 비하여 미세구조의 변화에 따른 불연속적인 전도경로가 더 크게 영향을 미치는 것을 알 수 있다.
광전자 회절을 이용한 정량적 구조 결정이 Cu(100)/glycine $(NH_2CH_3COOH)$ 흡착 계에 대하여 얻어졌다. $Cu(100)(2\times4)$pg-glycine $(NH_2CH_3COOH)$에서 분자는 아미노기의 질소원자, 카복실기의 두 개의 산소원자가 기판원자와 결합에 참여하고 있음이 얻어졌다. 질소원자, 산소원자 모두 atop site에 흡착을 한다. 질소원자와 산소원자 모두 atop 정 위치에서 각각 $5^{\circ}\pm4^{\circ},\;9^{\circ}\pm2^{\circ}$ 벗어난 위치에 있는 사실을 얻었다. 화학결합 길이는 Cu-N와 Cu-O모두 $2.05\pm0.02\;{\AA}$ 결정되었다. 두 개의 산소가 화학결합에 개입된 것으로 보이며, 이 결과는 Cu(110)에서 얻은 결과와 유사하다. Cu(110)$(2\times3)$ pg-glycine에서 얻은 결과를 재해석한 결과 두 산소는 동등하지 않고 한 산소원자는 다른 산소원자 보다 $0.29\;{\AA}$ 결합 높이가 차이가 있음을 보였다.
본 연구에서는 여러 귀금속 이온 교환 HZSM-5 촉매상에서 NO의 선택적 환원 반응 및 과잉 산소 존재 하에서 탄화수소 환원제를 첨가하지 않은 조건에서의 직접 분해 반응을 수행하여 NO 제거 활성을 비교 검토하였으며, Cu-HZSM-5 촉매의 활성과도 비교하였다. 사용한 촉매 중 Ru-HZSM-5 상에서 탄화수소 환원제 없이 $NO+O_2$반응을 수행한 결과 최대 45%의 NO에서 $N_2$로의 전환율을 얻을 수 있었으며 수증기의 첨가에 대해서도 상당한 저항성을 나타내었다. 이러한 Ru-HZSM-5의 높은 활성은 NO를 과잉 산소 존재 하에서 $NO_2$로 전환시키는 능력이 우수하기 때문이라고 생각된다. Ru-HZSM-5 촉매상에서 NO는 기상 탄화수소 환원제가 없는 과잉 산소 존재 하에서는 먼저 $NO_2$로 산화된 후 이어 $N_2$로 분해되는 반응 경로를 거치는 것으로 생각되며 촉매 표면에 흡착되는 $NO_2$는 이 반응의 일종의 중간 생성물이라 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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