• Nuclear Engineering and Technology
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• 제53권11호
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• pp.3704-3710
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• 2021

The characteristics of the external radiation on the surface of the casks for spent nuclear fuel (SNF) storage by dry method are investigated for the case when the spatial distribution of SNF in the basket changes due to the destruction of the fuel rod claddings. The surface areas are determined, where the changes in fluxes of neutrons, produced by ²⁴⁴Cm actinide, and γ-quanta, produced by long-lived isotopes, are maximum in the result of the decrease in the height of the SNF area. Concrete (VSC-24) and metal (SC-21) casks are considered as examples. The procedure of periodic measurement of the dose rate of neutrons or γ-quanta at the specified points of the cask surface is proposed for identifying the fuel rod cladding destruction. Under normal operation, the decrease in the dose rate produced by neutrons as the function of SNF storage duration is determined by the half-life of ²⁴⁴Cm, and for γ-quanta - by the half-lives of long-lived SNF isotopes. Consequently, a stepwise change in the dose rate of neutrons or γ-quanta, detected by the measurements, as compared to the previous one, would indicate the destruction of the fuel rod claddings.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2003년도 가을 학술논문집
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• pp.363-367
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• 2003

우라늄 산화물의 금속전환을 위해 고온 용융염 중에서 전기화학적 환원공정에 대한 관심이 고조되고 있다. 본 공정은 우라늄 산화물뿐만 아니라 다른 악틴족 원소 산화물 및 일부 희토류원소 산화물 역시 금속으로 환원되는 장점을 가지고 있다. 이러한 금속산화물들은 독창적으로 고안된 일체형 음극 및 불활성 양극을 이용하여 금속으로 환원되며, 음극에서 발생된 산소 이온은 양극으로 전달되어 산화됨으로서 산소기체를 발생시킨다. 용융염 중에서 알칼리 및 알칼리토류 산화물에 대한 전기화학적 거동은 아직 완전히 밝혀지지 않았으며, 후행핵연료주기의 단위공정으로서 개발중에 있다. 사용후핵연료의 열 부하는 주로 세슘 및 스트론슘에 의한 것으로, LiC1 용융염 중에서 세슘, 스트론슘 및 바륨 산화물에 대한 용해 속도 및 환원전위를 고찰하였다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제52권5호
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• pp.1013-1021
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• 2020

A combination of simultaneous thermal analysis, evolved gas analysis and non-ambient XRD techniques was used to characterise and investigate the conversion reactions of ammonium uranates into uranium oxides. Two solid phases of the ternary system NH₃ - UO₃ - H₂O were synthesised under specified conditions. Microspheres prepared by the sol-gel method via internal gelation were identified as 3UO₃·2NH₃·4H₂O, whereas the product of a typical ammonium diuranate precipitation reaction was associated to the composition 3UO₃·NH₃·5H₂O. The thermal decomposition profile of both compounds in air feature distinct reaction steps towards the conversion to U₃O₈, owing to the successive release of water and ammonia molecules. Both compounds are converted into α-U₃O₈ above 550 ℃, but the crystallographic transition occurs differently. In compound 3UO₃·NH₃·5H₂O (ADU) the transformation occurs via the crystalline β-UO₃ phase, whereas in compound 3UO₃·2NH₃·4H₂O (microspheres) an amorphous UO₃ intermediate was observed. The new insights obtained on these uranate systems improve the information base for designing and synthesising minor actinide-containing target materials in future applications.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제51권5호
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• pp.1373-1380
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• 2019

Besides promising implications as fertile nuclear materials, thorium carbonitrides are of great interest owing to their peculiar physical and chemical properties, such as high density, high melting point, good thermal conductivity. This paper reports first-principles simulation results on the structural, electronic and magnetic properties of cubic thorium carbonitrides $ThC_xN_{(1-x)}$ (X = 0.03125, 0.0625, 0.09375, 0.125, 0.15625) employing formalism of density-functional-theory. For the simulation of physical properties, we incorporated full-potential linearized augmented plane-wave (FPLAPW) method while the exchange-correlation potential terms in Kohn-Sham Equation (KSE) are treated within Generalized-Gradient-Approximation (GGA) in conjunction with Perdew-Bruke-Ernzerhof (PBE) correction. The structural parameters were calculated by fitting total energy into the Murnaghan's equation of state. The lattice constants, bulk moduli, total energy, electronic band structure and spin magnetic moments of the compounds show dependence on the C/N concentration ratio. The electronic and magnetic properties have revealed non-magnetic but metallic character of the compounds. The main contribution to density of states at the Fermi level stems from the comparable spectral intensity of Th (6d+5f) and (C+N) 2p states. In comparison with spin magnetic moments of ThSb and ThBi calculated earlier with LDA+U approach, we observed an enhancement in the spin magnetic moments after carbon-doping into ThN monopnictide.

• 방사성폐기물학회지
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• 제13권2호
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• pp.141-154
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• 2015

경수로 사용후핵연료 수송/저장용기의 핵임계 해석은 사용후핵연료내의 악티나이드핵종 및 핵분열생성물 함유량에 대한 불확실성을 이유로 신연료로 가정된 가상의 연료를 선정하여 평가해오고 있다. 그러나 이러한 평가방법은 용기 설계 시 과도한 임계여유도를 유도하여 경제적 손실을 유발할 수 있는 단점이있다. 이와 같은 단점을 극복하기 위하여 최근 연소도이득효과(burnup credit, BUC)를 반영한 수송저장용기의 설계 및 상용화를 위한 연구가 추진되었다. 이에 본 연구에서는 한국원자력환경공단에서 개발중인 금속겸용용기를 대상으로 연소도 이득효과적용 시 핵임계 안전성(criticality safety)에 영향을 미칠 것으로 예상되는 '노심 운전인자', '축방향 연소도 분포', '오장전 사고상황'에 대하여 핵임계 평가를 수행하였다. 그 결과 노심운전인자 중 저농축, 고연소도일 때 비출력에 따른 핵임계 변화가 크게 평가되었으며, 고연소도 사용후핵연료에서 End effect가 양의 값을 나타내었다. 특히 오장전에 의한 유효증배계수는 최대 0.18467증가하였으므로, 연소도이득효과를 적용 할 경우 필수고려사항임을 확인하였다. 본 연구결과는 국내모델(금속겸용용기)의 연소도 이득효과 적용기술 개발 및 사용 후핵연료 장전 시 일어날 수 있는 오장전 사고를 방지하기 위한 운영절차 개발에 참고자료로 활용될 수 있다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권2호
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• pp.123-132
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• 2007

본 연구는 실제 HLW 수준의 다성분 계 모의 용액으로부터 $Zr-DEHPA/NDD-HWO_3$ 금속함유 추출 계에 의한 Am-Cm/RE 원소의 공분리 및 이의 상호분리 연구를 수행하였다. 우선 금속함유 추출제인 Zr-DEHPA를 자체 제조하고, 제 3상 방지 조건 결정과 질산 농도, DEHPA 농도, Zr 함유량 등이 공추출에 미치는 영향을 평가하여 최적 조건으로 (15g/L Zr-1M DEHPA)/NDD-1M $HNO_3$ 추출 계를 설정하였다. 이때 추출률은 Am (81%), Cm (85%), RE 원소 (80% 이상), Mo (98%), Fe (85%), U (98%), Np (73%), 기타 원소 (5% 이하) 등으로 Am-Cm/RE의 공분리 적용성은 양호하나, U, Np, Mo, Fe의 선제거가 필요하고 특히 제 3상 형성 유발 물질인 Zr이 거의 함유되지 않아야 한다. 그리고 공추출된 Am-Cm/RE를 Am-Cm (역추출제 : 0.05M DTPA-1M Lactic acid-pH 3.6)${\rightarrow}RE$ (역추출제 : 5M $HNO_3$) 순으로 상호 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며 이때 Am은 65.4%, Cm은 63.9% RE 원소(Y 제외)는 85% 이상이 역추출 되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권4호
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• pp.213-218
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• 2009

전해제련 공정은 악티늄족 원소를 동시에 회수하는 공정으로써, Pyroprocessing의 핵확산 저항성을 보장하는 중요한 공정이다. 공학규모의 전해제련 장치를 설계하기 위한 기본 도구를 개발하기 위해서 실험실 규모의 장치에 대한 열전달 해석을 수행하였다. 열전달 해석을 수치 해석적으로 계산하기 위해 ANSYS CXF 상용 코드를 사용하였다. 열전달 해석 결과, 가열부의 길이가 수직으로 용융염의 높이보다 약3배 이상이 되었을 때, 용융염의 온도를 일정하게 유지할 수 있었으며, 냉각부의 길이는 그 영향이 미비하였다. 전해조 덮개 아래의 아르곤 가스의 온도는 냉각 판의 개수에 따라 감소하였으며, 5개 이상 설치 할 경우 $250^{\circ}C$ 이하로 유지할 수 있음을 보였다. 이러한 계산 결과는 실제 실험 장치에서 측정된 장치 내부 온도 분포와 경향성이 일치하는 것을 볼 수 있었다. 본 연구에서 해석 된 전해제련 장치의 열 분포 특성은 공학규모 장치의 설계를 위해 중요한 자료로 사용 될 수 있을 것이다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제38권2호
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• pp.163-174
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• 2006

The $Ph{\acute{e}}bus$ FP project is an international reactor safety project. Its main objective is to study the release, transport and retention of fission products in a severe accident of a light water reactor (LWR). The FPT4 test was performed with a fuel debris bed geometry, to look at late phase core degradation and the releases of low volatile fission products and actinides. Post Test Analyses results indicate that releases of noble gases (Xe, Kr) and high-volatile fission products (Cs, I) were nearly complete and comparable to those obtained during $Ph{\acute{e}}bus$ tests performed with a fuel bundle geometry (FPT1, FPT2). Volatile fission products such as Mo, Te, Rb, Sb were released significantly as in previous tests. Ba integral release was greater than that observed during FPT1. Release of Ru was comparable to that observed during FPT1 and FPT2. As in other $Ph{\acute{e}}bus$ tests, the Ru distribution suggests Ru volatilization followed by fast redeposition in the fuelled section. The similar release fraction for all lanthanides and fuel elements suggests the released fuel particles deposited onto the plenum surfaces. A blockage by molten material induced a steam by-pass which may explain some of the low releases. The revaporisation testing under different atmospheres (pure steam, $H_2/N_2$ and steam /$H_2$) and up to $1000^{\circ}C$ was performed on samples from the first upper plenum. These showed high releases of Cs for all the atmospheres tested. However, different kinetics of revaporisation were observed depending on the gas composition and temperature. Besides Cs, significant revaporisations of other elements were observed: e.g. Ag under reducing conditions, Cd and Sn in steam-containing atmospheres. Revaporisation of small amounts of fuel was also observed in pure steam atmosphere.

• 대한화학회지
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• 제27권4호
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• pp.279-286
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• 1983

몇가지의 알파입자를 방출하는 핵종, 즉 악티늄족 원소들, $^{207}Bi$ and $^{210}Po$을 전해석출하는 장치를 만들었다. 스텐레스 원판으로된 환원전극에 이 동위원소들을 석출했으며(석출부분 직경=18mm), 산화전극으로는 백금선을 썼다. 전해질로 염화암모늄을 쓰고, 초기 pH=4, 염소이온농도=0.6M이하, 용액부피=15ml로 하여 1.5암페어(전류밀도=0.59A/$cm^2$)의 전류를 100분간 흘려주어 98.3%의 석출 회수율과 ${\pm}$0.7%의 재현도를 얻었다. 석출된 시료의 알파스펙트럼을 측정한 결과 에너지 분리도로서 $^{210}Po=18.3keV, ^{234}U=21.8keV$ 및 $^{239}Pu=36.0keV$인 반치전폭(full width at half maximum)을 얻었다. 국산 천연우라늄(충북·괴산) 시료를 전해석출하여 그의 알파스펙트럼을 구한 결과 $^{238}U\;:\;^{234}U\;=\;:\;6.1{\times}10^{-5}$을 얻었으며 $1.8{\sim}10^{13} neutrons/cm^2{\cdot}sec$인 중성자속으로 144일 동안 쪼여준 238U 시료를 전해석출하여 그의 알파스펙트럼을 구한 결과 $^{238}U\;:\;^{239}Pu\;:\;241Am\;=\;100\;:\;0.0263\;:\;5.20{\times}10^{-5}$을 얻었다. 조사시료중의 $^{238}U$에 대한 본실험의 정량결과는 고체형광측정법 및 질량 스펙트럼법에 의한 결과들과 상대오차 1.6% 이내에서 일치하였으며, $^{239}Pu$의 경우는 음이온교환분리-알파스펙트럼 측정 및 삼불화테노일아세톤(thenoyltrifluoroacetone)을 쓴 용매추출-알파스펙트럼 측정에 의한 정량결과들과 상대오차 ${\pm}$4.0%이내에서 일치하였다.

• 자원환경지질
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• 제38권2호
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• pp.187-196
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• 2005

석류석 구조에서, 양이온이 점할 수 있는 구조적 위치는 사면체, 팔면체 및 이들과 능을 공유하고 있는 배위다면체의 중심 등이다. 이들 중, 사면체의 자리를 차지하는 양이온의 크기는 석류석의 단위포의 크기와 밀접한 관계를 가진다. 따라서 4-배위 자리에 비교적 이온반경이 큰 철을 함유하고 있는 석류석은 방사성 폐기물 내에 함유된 비교적 이온반경이 큰 악티나이드 원소를 고정시키기 위한 유망한 매트릭스로써 고려될 수 있다. 따라서 본 연구에서는 $Ca_{1.5}GdCe_{0.5}ZrFeFe_3O_{12}$인 조성을 가진 석류석을 합성하여 이들의 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 $200{\~}400{\cal}kg/{\cal}cm^2$의 압력으로 성형한 후, $1100{\~}1400^{\circ}C$ 범위에서 온도 및 분위기를 변화시키면서 소결하였으며, 합성된 시료는 XRD 및 SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, 석류석은 소결온도 $1300^{\circ}C$에서 최적의 합성상을 얻을 수 있었지만, 미량의 페로브스카이트 및 미지의 상이 공존하였다. 석류석과 페로브스카이트의 화학조성은 각각 $[Ca_{l.2-1.8}Gd_{0.9-1.4}Ce_{0.3-0.5}]^{VIII}[Zr_{0.8-1.3}Fe_{0.7-1.2}]^{VI}[Fe_{2.9-3.1}]^{IV}O_{12}$ 및 $Ca_{0.1-0.5}Gd_{0.0-0.8}Ce_{0.1-0.5}\;Zr_{0.0-0.2}Fe_{0.9-1.1}O_3$ 이었다. 특히 화학양론적 조성과 비교 시, 합성된 석류석의 8-배위 자리를 점하고 있는 Ca의 초과 및 Ce의 결핍된 양상을 보였다. 이는 6-배위 자리에서의 Zr 및 Fe의 화학조성과 밀접한 관계를 지닌다.