사용후핵연료를 지하 심부에 처분하였을 경우 예상되는 원자가가 4가인 우라늄(U(IV)) 이온을 제조하여 6가 우라늄(U(VI)) 이온과 분리하였다. U(IV) 이온을 제조하기 위하여 우라닐 용액에 몇 가지 환원제를 첨가하거나 환원제가 들어있는 혼합산으로 우라늄 산화물을 용해하는 시험을 수행하였다. 제조한 용액중 우라늄의 원자가는 Dowex AG 50W-X8 양이온교환수지에 의한 두 이온의 분리 및 레이저 유도 형광 분광광도계로 용액을 측정하여 확인하였다. 그러나 Lichroprep Si60 교환수지를 사용하였을 경우 Pu(IV)와 Pu(VI)의 분리조건으로 U(IV)와 U(VI)가 분리되지 않았다.
Uraniferous black slates of the Okchon sequence occur in Koesan (northeast) through Miwon-Boun (middle) to the southwest off Taejon (southwest) within the Okchon fold belt. The Uraniferous balck slates in the southwest off Taejon are particularly well developed in Chubu (northeast) and Moksso-ri (middle) areas whereas they are less developed in Jinsan (southwest) area. The uraniferous beds range from less than a meter to 40 meters in thickness and range from less than 0.02% $U_3O_8$ (cut-off-grade) to 0.05% $U_3O_8$ in the southwestern district off Taejon. Electron microprobe analysis of uranium-minerals found in graphitic slate samples enables to estimate their major compositions semi-quantitatively so that uraninite, ferro-uranophane and chlopinite are tentatively identified. Uranium-minerals are closely associated with carbon and metal sulfides. Correlation analysis of trace element concentrations revealed that U and F.C., and U and Mo are lineary correlative respectively and their correlation coefficients are positively high whereas those of U and V, U and Mn, and U and Zr are negatively low, implying that uranium mineralization has been closely related with concentrations of carbon and molybdenum. Stable isotope analyses of pyrite sulfur range widely from +11.5% to -23.3% in ${\delta}^{34}S$ values whereas those of graphite carbon fall within a narrow range between -23.3% and -28.9% in ${\delta}^{13}C$ values. The wide range of ${\delta}^{34}S$ values suggests that the sulfur could be of meteoric origin rather than of igneous source. The narrow range of ${\delta}^{13}C$ values, which are close to those of coal, indicates that the graphite is organic carbon in origin. Therefore, it is concluded that the uranium mineralization in the Okchon sequence took place primarily in sedimentary environment rich in organic matter and sulfide ion, both of which served as the reducing agents to convert soluble uranyl complex to insoluble uranium dioxide.
물속에 우라닐이온(${UO_2}^{2+}$) 형태로 존재하는 산화우라늄을 철환원세균인 스와넬라균(Shewanella p.)을 이용하여 제거하는 실험을 수행하였다. 용액상의 우라늄 초기농도는 $50{\mu}M$ 이었으며 미생물과의 반응에 의해 점차 그 농도가 감소하였고, 약 2주 후에 거의 대부분의 우라늄이 제거되었다. 우라늄이 제거된 기작은 대부분 미생물 표면에 대한 흡착, 침전 및 광물화에 의한 것이었다. 투과전자현미경으로 관찰한 결과로는 미생물 표면에 흡착되어 점차 결정화되어가는 우라늄이 큰 광물로 성장하고 여러 미생물개체 및 유기분비물과의 결합을 통해 그 크기가 수 ${\mu}m$ 이상으로 커져가는 것을 확인하였다. 이러한 미생물에 의한 우라늄 광물의 성장 및 결합은 방사성폐기물처분장의 우라늄 거동에 큰 영향을 끼칠 수 있으며, 특별히 본 실험에서 관찰한 생지화학적인 금속환원미생물의 역할에 의해 지하 우라늄의 이동이 상당히 지연되는 효과를 거둘 수 있을 것으로 사료된다.
사용후핵연료(Spent nuclear fuel; SNF) 심지층 처분장의 완충재 소재로서 WRK (waste repository Korea) 벤토나이트가 적합한 지를 평가하기 위하여, 대표적인 방사성 핵종인 U (uranium)에 대한 WRK 벤토나이트의 흡/탈착 특성과 흡착 기작을 규명하는 다양한 분석, 흡/탈착 실내 실험, 동역학 흡착 모델링을 다양한 pH 조건에서 수행하였다. 다양한 특성 분석 결과, 주성분은 Ca-몬모릴로나이트이며, U 흡착 능력이 뛰어난 광물학적·구조적 특징들을 가지고 있었다. WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율 및 탈착율을 규명하기 위한 흡/탈착 실험 결과, pH 5, 6, 10, 11 조건에서 WRK 벤토나이트와 U 오염수(1 mg/L)가 낮은 비율(2 g/L)로 혼합되었음에도 불구하고 높은 U 흡착 효율(>74%)과 낮은 U 탈착율(<14%)을 보였으며, 이는 WRK 벤토나이트가 SNF 처분장에서 U 거동을 제한하는 완충재 소재로서 적절하게 사용될 수 있음을 의미한다. pH 3과 7 조건에서는 상대적으로 낮은 U 흡착 효율(<45%)이 나타났으며, 이는 U가 용액의 pH 조건에 따라 다양한 형태로 존재하며, 존재 형태에 따라 상이한 U 흡착 기작을 가지기 때문으로 판단된다. 본 연구 실험 결과와 선행연구를 바탕으로 WRK 벤토나이트의 주요 화학적 U 흡착 기작을 pH 범위에 따라 용액 내 U의 존재 형태에 근거하여 설명하였다. pH 3 이하에서 주로 UO22+ 형태로 존재하는 U는 벤토나이트 표면의 Si-O 또는 Al-O(OH)와의 정전기적 인력(예: 이온 결합)에 의해 흡착되기 때문에 pH가 감소할수록 음전하 표면이 약해지는 WRK 벤토나이트 특성에 의해 비교적 낮은 U 흡착 효율이 나타났다. pH 7 이상의 알칼리성 조건에서 U는 음이온 U-수산화 복합체(UO2(OH)3-, UO2(OH)42-, (UO2)3(OH)7- 등)로 존재하며 비교적 높은 흡착 효율이 나타내는데, 이들은 벤토나이트에 포함된 Si-O 또는 Al-O(OH)의 산소원자를 공유하거나 리간드 교환에 의해 새로운 U-복합체가 형성되어 흡착되거나 수산화물 형태의 공침(co-precipitation)에 의해 벤토나이트에 고정되기 때문이다. pH 7의 중성 조건에서는 pH 5와 6보다 오히려 낮은 U 흡착 효율(42%)이 나타났는데, 이러한 결과는 용액 내 존재하는 탄산염(carbonate)에 의해 U가 U-수산화 복합체보다 용해도가 높은 U-탄산염 복합체로 존재하는 경우 가능하다. 연구 결과 pH를 약산성 또는 염기성 조건으로 유지하거나 용액 내 존재하는 탄산염을 제한함으로써 WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율을 높일 수 있는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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