Black and graphite slates from the Okcheon metamorphic belt contain enriched values of uranium (average 200~250ppm) and molybdenum (average 150~200ppm). Uranium mineralization is closely associated with quartz and sulfide veinlets which are formed diagenetically in graphite slate. The uranium minerals were concentrated in outer part of graphite nodules. The ${\delta}^{13}C$ values of organic carbon from the metasediments including uranium bearing graphite slate range from -15.2 to -26.1‰ with a mean of -23.5‰. Meanwhile, ${\delta}^{13}C$ values of coal and coaly shale from some Paleozoic coal fields of South Korea vary from -19.4 to -23.9‰ with an average of -22.5‰. Isotopic compositions of vein calcite in uranium bearing slate range from -13.4 to -15.4‰ in ${\delta}^{13}C$ and +11.3 to +15.1‰ in ${\delta}^{18}O$ could indicate a reduced organic carbon source isotopically exchanged with a graphite of biogenic origin. Metamorphic temperature determined by a calcite-graphite isotope geothermometer was 383~$433^{\circ}C$ which corresponded to greenschist facies by Miyashiro (1973) and is consistent with metamorphic facies estimated by mineral assemblages (Lee, et al., 1981, and Kim, 1971). The fixation of uranyl species by carbonaceous matter in marine epicontinental environment, and remobilization of organouranium by diagenetic processes have attributed to the enrichment of uranium and heavy metals in the graphite slate of Okcheon metamorphic belt.
Isotopic analyses of plutonium and low-enriched uranium mixtures with particle sizes of $0.6-3.3{\mu}m$ were performed using thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method to verify its effectiveness for the accurate analysis of minor isotopes without sample pretreatment. The mixed particles used in this study were prepared from a mixed solution of plutonium (SRM 947) and uranium (U010, $^{235}U$ 1% enriched) reference materials. The isotope ratios for plutonium in the individual mixed particles, including $^{238}Pu/^{239}Pu$, $^{241}Pu/^{239}Pu$ as well as $^{240}Pu/^{239}Pu$, and $^{242}Pu/^{239}Pu$, were in good agreement with the certified values despite the isobaric interference of $^{238}U$ and $^{241}Am$. The isotope ratios for uranium in the mixed particles also agreed well with the certified values within the range of error. However, the isotope ratios for minor isotopes, such as $^{234}U$ and $^{236}U$, in the particles with diameters of less than approximately $1.8{\mu}m$ could not be measured because numbers of $^{234}U$ and $^{236}U$ atoms in analyzed particles are too low. These results indicate that thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method is applicable for the analysis of trace amounts of plutonium isotopes, including $^{238}Pu$ and $^{241}Pu$, despite the presence of the respective isobars $^{238}U$ and $^{241}Am$ in the microsamples.
Proceedings of the Korean Radioactive Waste Society Conference
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2004.02a
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pp.257-259
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2004
In this paper measurement method of uranium isotope ratio of uranium-bearing particles in swipe samples was introduced; Swipe sample screening program was proposed on the basis of studying various destructive assay and non-destructive assays. Scanning electron microscope(SEM) equipped with an energy dispersive X-ray fluorescence(XRF) system was applied to locate the deposited uranium-containing particles on the graphite support, particle's composition and size can be identified. Some isotope ratio results were compared with those of other bulk analytical methods; By measuring the same prepared sample, we got the U-particle isotopic ratio data similar to those from IAEA NWAL, indicating that our operation parameters and experimental conditions are viable and can be used for measurement of U-particle isotopic ratio from swipe samples.
Kim, Jung Suk;Jeon, Young Shin;Son, Se Chul;Park, Soon Dal;Kim, Jong Goo;Kim, Won Ho
Analytical Science and Technology
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v.16
no.6
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pp.450-457
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2003
The determination of uranium and its isotopes in spent nuclear fuels by isotope dilution mass spectrometry (IDMS) has been studied. The spent fuel samples were dissolved in 8 M $HNO_3$ or its mixture with 14 M $HNO_3-0.05M$ HF. The dissolved solutions were filterred on membrane filter with $1.2{\mu}m$ pore size. The uraniums in the spiked and unspiked sample solutions were quantitatively adsorbed by anion exchange resin, AG 1X8 and eluted with 0.1 M HCl. The contents of uranium and its isotopes ($^{234}U$, $^{235}U$, $^{236}U$ 및 $^{238}U$) in the spent fuel samples were determined by isotope dilution mass spectrometric method using $^{233}U$ as spike. The spike reference solution was standarized by reverse isotope dilution mass spectrometry (R-IDMS) using natural and depleted uranium. The results from IDMS were in average relative difference of 0.34% when compared with those by the potentiometric titration method.
Park, Jong-Ho;Choi, In-Hee;Park, Su-Jin;Lee, Myung-Ho;Song, Kyu-Seok
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.32
no.12
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pp.4327-4331
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2011
A new method in thermal ionization mass spectrometry (TIMS) was developed to correct peak tailing backgrounds in the isotope ratio measurements of uranium in ultra trace levels for higher accuracy. Two different uranium standard reference materials (U005 and U030) were used to construct databases of signal intensities at mass 234 u and mass 236 u, which correspond to the two uranium minor isotopes, and signal intensity of $^{238}U$. Correlations between peak tailing backgrounds and $^{238}U$ were obtained by least-squares regression on calculated backgrounds at mass 234 u and mass 236 u with respect to the signal intensity of $^{238}U$ followed by separation of the peak tails of the two major isotopes of uranium ($^{235}U$ and $^{238}U$), which enables us to obtain a master equation for peak tailing background correction on all kinds of samples. Verification of the correction method was carried out using U010 and IRMM-040a.
An analytical method was developed for the measurement of uranium isotope in ground water using the liquid scintillation counting technique. A LKB Wallac Quantulus 1220 liquid scintillation counter (LSC) equipped with pulse shape analyzer (PSA) and a solvent extraction method were used for the measurement of uranium isotope in ground water samples. The effect of solution volume on the extraction efficiency was evaluated for 100 to 1000 mL solutions using a NIST standard reference material (NIST SRM 4321C). The effect of groundwater pH on the extraction efficiency was also investigated for pH ranging from 0.5 to 10. It was found that the extraction efficiency had a strong dependence on pH showing a maximum at pH 2. In contrast, the effect of groundwater volume on the extraction efficiency was negligible in the range investigated. According to the method, the extraction efficiency of uranium isotopes was near 96% and the lower detection limit for uranium was 0.018 Bq/L with the counting time of 300 min. The result of this study was also verified by the conventional ICP-MS measurement. It is demonstrated that the suggested method is valuable to the determination of the optimum extraction and measurement conditions for uranium in ground water. The method was successfully applied to the ground water at four locations near the Daejeon province. It was found that the uranium content and the isotopic ratio of $^{234}U/^{238}U$ at the locations ranged 0.59~6.69 Bq/L and 0.72~1.40, respectively.
Zhenzhong Liu;Kaixuan Tan;Chunguang Li;Yongmei Li;Chong Zhang;Jing Song;Longcheng Liu
Nuclear Engineering and Technology
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v.55
no.4
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pp.1476-1484
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2023
Laboratory experiments and point monitoring of reservoir sediments have proven that stable sulfate reduction (SSR) can lower the concentrations of toxic metals and sulfate in acidic groundwater for a long time. Here, we hypothesize that SSR occurred during in situ leaching after uranium mining, which can impact the fate of acid groundwater in an entire region. To test this, we applied a sulfur isotope fractionation method to analyze the mechanism for natural attenuation of contaminated groundwater produced by acid in situ leaching of uranium (Xinjiang, China). The results showed that δ34S increased over time after the cessation of uranium mining, and natural attenuation caused considerable, area-scale immobilization of sulfur corresponding to retention levels of 5.3%-48.3% while simultaneously decreasing the concentration of uranium. Isotopic evidence for SSR in the area, together with evidence for changes of pollutant concentrations, suggest that area-scale SSR is most likely also important at other acid mining sites for uranium, where retention of acid groundwater may be strengthened through natural attenuation. To recapitulate, the sulfur isotope fractionation method constitutes a relatively accurate tool for quantification of spatiotemporal trends for groundwater during migration and transformation resulting from acid in situ leaching of uranium in northern China.
Isotopic analysis using thermal ionization mass spectrometry coupled with scanning electron microscopy (SEM-TIMS) was performed to determine the isotopic ratios of uranium contained in micro-particles in the 6th Nuclear Signatures Interlaboratory Measurement Evaluation Programme (NUSIMEP-6) sample. Elemental analysis by energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) was conducted on uranium-bearing mirco-particles, which were transferred to rhenium filaments for TIMS loading using a micromanipulation system in a SEM. A multi-ion-counter system was utilized to detect the ion signals of the four isotopes of uranium simultaneously. The isotope ratios of uranium corrected by bracketing using a reference material showed excellent agreement with the certified values. The measurement accuracy for $n(^{234}U)/n(^{238}U)$ and (b) $n(^{235}U)/n(^{238}U)$ was 10% and 1%, respectively, which met the requirements for qalification for the NetWork of Analytical Laboratories (NWAL).
Smirnov, A.Yu.;Palkin, V.A.;Chistov, A.V.;Sulaberidze, G.A.
Nuclear Engineering and Technology
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v.54
no.10
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pp.3650-3659
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2022
We proposed a modification of a double cascade scheme to enrich reprocessed uranium. Such a cascade scheme represents a combination of one cascade with "broadening" of the flow and an ordinary three-flow cascade. A calculation and optimization method has been developed for the proposed scheme according to various efficiency criteria. It is shown that the proposed scheme makes it possible to obtain low-enriched uranium of commercial quality using reprocessed uranium of different initial compositions. For example, the enrichment of reprocessed uranium, which had gone through five consequent recycles, was considered. The proposed scheme allowed to enrich it with simultaneous fulfillment of restrictions on isotopes 232U, 234U, and 236U. Such results indicate the scheme's applicability under conditions of multiple recycling of uranium in reactor fuel. Computational experiments have shown that in the proposed modification, a noticeable saving of natural uranium in the cycle (~18%) can be achieved, provided that the additional consumption of separative work does not exceed 10%, compared with the case of enrichment of natural uranium to obtain LEU of equivalent quality.
It is necessary to store and supply hydrogen isotopes for Tokamak operation. A storage and delivery system (SDS) is used for storing hydrogen isotopes as a metal hydride form. We designed and fabricated a depleted uranium (DU) bed to store hydrogen isotopes. The rapid storage of hydrogen isotopes is very important not only for safety reasons but also for the economic design and operation of the SDS. The delivery rate at the desorption temperatures without the operation of a dry pump was analyzed in comparison with that with the operation of the dry pump. The effect of the initial desorption temperatures on the dehydriding of the DU without the operation of the dry pump was measured. The effect of the initial desorption temperatures on the dehydriding of DU with the operation of the dry pump was also measured and analyzed. The primary pressure on the desorption temperatures without the operation of the dry pump was analyzed in comparison with that with the operation of the dry pump. The temperature gradient of the coil heater and the primary vessel was also analyzed. Our results will be used to develop pilot scale hydrogen isotope processes. It was confirmed that dehydriding of a medium-scale DU bed has enabled without the operation of the dry pump.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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