사용후핵연료 파이로프로세싱 공정 생성물인 우라늄 전착물을 잉곳 형태로 주조하는 공정이 있다. 이 논문에서는 실험실 규모의 우라늄 전착물 잉곳 주조 장치에 대한 설계 개념을 소개하고, 이에 따라 제작된 장치의 성능 시험 결과 및 우라늄을 사용한 잉곳 주조 시험 결과를 소개한다. 이 장치는 도가니를 경동시켜 우라늄 용탕을 주형에 주입하여 우라늄 잉곳을 제조하며, 우라늄 전착물을 연속으로 주입할 수 있는 컵 형태의 원료 장입장치를 장착하였다. 이러한 장치를 사용하면 우라늄 전착물의 잉곳 생산성을 높일 수 있다. 실험 결과 우라늄 원료를 장입하여 주조한 결과 수축공이 적은 양호한 주물을 제조하는데 성공하였으며, 이러한 실험실 규모의 장치를 개발한 경험을 활용하여 공학규모의 장치를 설계하는데 활용하였다.
칼슘-벤토나이트와 접한 약 $20\%$의 우라늄 산화물을 함유한 유리고화체가 알곤 분위기에서 모의 화강암지하수에 의해 침출되었을 때 노란색의 우라늄화합물이 벤토나이트와 고화체의 경계면에 농축되었다. 6년간의 침출후 형성된 우라늄 화합물이 beta-uranophane $[Ca(UO_2)_2(SiO_{3}OH)_{2}5H_{2}O]$임을 XRD, 적외선 스펙트럼과 질량분석기를 이용하여 확인하였으며, 이 화합물의 용해도를 $80^{\circ}C$, 탈이온수에서 측정한 결과 약 $10^{-6}\;mole/L$ 이었다.
In this work, new multi-recycling options of TRU nuclides using PWR fuel assemblies comprised of MOX and FCM (Fully Ceramic Micro Encapsulated) fuels are suggested and neutronically analyzed. These options do not use a fully recycling of TRU but a partial recycling where TRUs from MOX fuels are recycled while the ones from FCM fuels are not recycled due to their high consumption rate resulted from high burnup. In particular, additional external TRU feed in MOX fuels for each cycle was considered to significantly increase the TRU consumption rate and the finally selected option is to use external TRU and enriched uranium feed as a makeup for the heavy metal consumption in MOX fuels. This hybrid external feeding of TRU and enriched uranium in MOX fuel was shown to be very effective in significantly increasing TRU consumption rate, maintaining long cycle length, and achieving negative void reactivity worth during recycling.
This study was carried out to reduce the problem during distillation process, which separate U, TRU (TRans Uranium) metal electro deposit, Cd and LiCl-KCl eutectic salt generating from LCC (Liquid Cadmium Cathode) electro winning process. The cadmium recovering apparatus was manufactured to separate for each metal using solid-liquid separation method. The apparatus consists of the first sieve for the separation of U and TRU metal electrodeposit, the second sieve for the separation of LiCl-KCl eutectic salt, cadmium collection basket, and a heating furnace. In addition, the size of each sieve is 2 mm to 3 mm. In this experiment, a metal wire was employed to replace TRU metal electrodeposit and U, which exist actually in a LCC crucible. In the solid state, The LiCl-KCl is separated at 340℃ at which the solid and the liquid of the remaining cadmium and LiCl-KCl eutectic salt coexists in each, after the metal wire separated at 500℃. As a result, it seems that it would be beneficial to set the processing condition in the distillation process with the additional treatment process of cadmium and LiCl-KCl eutectic salt.
본 연구에서는 고온의 LiCl-Ll$_2$O 용융염계에서 우라늄 산화물의 금속전환과 Li$_2$O의 전해반응이 동시에 진행되는 통합 반응 메카니즘을 기초로 한 전기화학적 금속전환기술을 제안하였다. 본 실험에서는 전기화학적 환원반응에 의해 생성된 Li 금속이온이 음극에 전착과 동시에 우라늄 산화물과 반응하여 금속전환율 99 % 이상의 우라늄 감속을 생성하는 통합 반응 메카니즘을 확인할 수 있었다. 또한 전기화학적 금속전환기술의 공정 적용성 평가 일환으로 우라늄 산화물의 금속전환성, 반응 메카니즘 규명, Li$_2$O의 closed recycle rate 및 물질전달 특성 등의 기초 데이터를 확보하였다 향후 전기화학적 금속전환기술은 LiCl-Li 용융염계의 금속전환공정의 반응조건 제한성 해소, 금속전환율 향상 및 공정의 단순화 등의 기술성과 경제성 향상 측면에서 획기적인 방안으로 고려될 수 있을 것으로 판단된다.
Uranium mill tailing ponds (UMTPs) are risk source of debris flow and a critical source of environmental U and Rn pollution. The technology of microbial induced calcium carbonate precipitation (MICP) has been extensively studied on reinforcement of UMTs, while little attention has been paid to the effects of MICP on U & Rn release, especially when incorporation of metakaolin and bacillus subtilis (MBS). In this study, the reinforcement and U & Rn immobilization role of MBS -MICP solidification in different grouting cycle for uranium mill tailings (UMTs) was comprehensively investigated. The results showed that under the action of about 166.7 g/L metakaolin and ~50% bacillus subtilis, the solidification cycle of MICP was shortened by 50%, the solidified bodies became brittle, and the axial stress increased by up to 7.9%, and U immobilization rates and Rn exhalation rates decrease by 12.6% and 0.8%, respectively. Therefore, the incorporation of MBS can enhance the triaxial compressive strength and improve the immobilization capacity of U and Rn of the UMTs bodies solidified during MICP, due to the reduction of pore volume and surface area, the formation of more crystals general gypsum and gismondine, as well as the enhancing of coprecipitation and encapsulation capacity.
가압경수로에서 나오는 사용후 핵연료의 fissile 양은 CANDU형 원자로에 쓰는 천연우라늄의 농축도 보다 높다. 따라서 핵연료 활용을 다양화하고 점차 누적되고 있는 가압경수로의 사용후 핵 연료의 저장문제를 부분적으로나마 해결하기 위하여, 가압경수로의 사용후 책 연료를 CANDU 형 원자로에 사용하는 방안을 검토 하였다. 가압경수로에서 나온 사용후 핵 연료에서 가공되는 혼합핵연료(Mixed Oxide Fuel)를 CANDU형 원자로에 장전하였을 경우, WIMS/D 코드를 이용하여 핵적특성을 분석하였다. 그리고 본 분석에서는 현 CANDU형 원자로의 반응도 조절장치를 변경시키지 않고 혼합핵 연료를 CANDU형 원자로에 사용할 수있는 방안만 조사하였다.
본 연구에서는 타당한 지하조건을 모사하기 위한 실험장치를 글로버박스(Glove-box) 내에 설치하고 천연지하수 및 자연균열을 가진 화강암 시추코어를 이용하여 핵종이동 실험을 수행하였다. 암반코어의 균열을 통한 지하수 유동을 해석하기 위하여 비수착성 음이온 핵종인 Br로 지하수 유동실험을 수행하였다. 암반 균열을 통한 우라늄 이동 실험결과에서 유출된 우라늄의 파과곡선이 비수착성 핵종인 Br와 유사한 거동을 보여주었는데, 이는 주어진 지하수 조건에서 우라늄이 주로 탄산염과 결합된 음이온 복합체로 이동하기 때문인 것으로 추정된다. 아울러 균열충전광물에 대한 우라늄의 회분식 수착실험을 수행한 결과, 균열충전광물에 대한 우라늄의 분배계수 $K_d$는 약 2.7 mL/g로 낮게 나타났다. 이러한 우라늄 수착실험 결과는 빠른 유출을 보인 우라늄 이동실험 결과와 일치한다. 균열암반을 통한 우라늄 이동의 지 연 특성을 보다 자세히 분석하기 위하여 회분식 수착실험으로 부터 구한 $K_d$값을 이용해 지연인자 $R_d$값 $({\sim}16.2)$를 구하고 이동실험 결과로부터 구한 $R_d$값 $({\sim}14.3)$과 비교한 결과, 서로 매우 유사한 지연인자 값을 가진다는 것을 알 수 있었다. 이는 화강암 코어의 균열을 통한 우라늄의 이동 지연이 주로 균열충전광물에 의해 이루어지고 있음을 의미하는 것이라고 하겠다.
국내에는 다수의 원자력시설이 존재하며, 지리적으로 비핵화 대상국인 북한을 주변국으로 두고 있다. 변화하는 국제 정세에 따른 선제적 대응으로 대상시설에 대한 핵감식 데이터를 구축할 필요가 있다. 이를 위해 국내 원자력시설 및 핵연료 주기를 고려하여 핵물질 및 기타 방사성물질의 기원 또는 출처를 파악하는데 사용되는 표지물질을 제시하였다. 국내에서는 경수로 및 중수로를 운용하고 있으며 각각 핵연료로 농축 우라늄과 천연우라늄을 사용한다. 국내 선행핵연료주기에서 표지물질은 중수로형 원자력발전소의 연료인 천연우라늄과 우라늄 농축과정의 UF6으로 생각할 수 있다. 국내 후행핵연료주기는 재처리 과정을 제외된 비순환 주기를 채택하고 있어 주요 표지물질은 사용후핵연료가 된다. 해당 물질들에 대해 IAEA 문헌에서 권고하는 표지물질의 시그니처 중요도를 판단하고 조사 항목을 제시하였다. 향후 핵감식에서 핵물질 관리에 대한 무결성 입증과 국가 핵감식 역량을 높이기 위한 핵감식 라이브러리 구축을 위해 국내 원자력시설과 핵연료주기를 고려한 표지물질을 파악하고 해당물질 별 시그니처 데이터를 확보해야 할 것으로 생각된다.
본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 ${\gamma}$-방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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