용존 6가 우라늄은 다양한 화학종으로 존재하며, 화학종의 분포는 수용액의 pH에 의존한다. 산성 및 중성 근처의 pH 환경에서는 대표적으로 UO22+, UO2OH+, (UO2)2(OH)22+, (UO2)3(OH)5+ 화학종이 공존한다. 수용액 속에 비결정성 실리카가 콜로이드 성질의 부유입자 상태로 존재할 때 용존 화학종은 실리카 표면에 쉽게 흡착된다. 이 연구에서는 표면 흡착 화학종의 분포가 용존 화학종의 분포를 따르는지 조사하였다. 시료의 pH 값이 3.5-7.5인 조건에서 3종의 용존 화학종(UO22+, UO2OH+, (UO2)3(OH)5+)과 2종의 표면 흡착 화학종(≡SiO2UO2, ≡SiO2(UO2)OH- 또는 ≡SiO2(UO2)3(OH)5-)의 시간 분해 발광(luminescence) 스펙트럼을 측정하였다. pH 변화에 따른 각 화학종의 스펙트럼 변화 양상을 비교한 결과로 표면 흡착 U(VI) 화학종의 분포는 용존 U(VI) 화학종의 분포와 다르다는 것을 확인하였다.
A small leak occurring on the surface of a fuel rod due to damage exposes UO2 to a steam atmosphere. During this time, fission gas trapped inside the fuel rod leaks out, and the gas leakage can be increased due to UO2 oxidation. Numerous studies have focused on the steam oxidation and its thermodynamic calculation in UO2. However, the thermodynamic calculation of the UO2 oxidation in a pressurized water reactor (PWR) environment has not been studied extensively. Moreover, the kinetics of the oxidation of UO2 pellet also has not been investigated. Therefore, in this study, the thermodynamics of UO2 oxidation under steam injection due to a damaged fuel rod in a PWR environment is studied. In addition, the diminishing radius of the UO2 pellet with time in the PWR environment was calculated through an experiment simulating the initial time of steam injection at the puncture.
Schreinemachers, Christian;Leinders, Gregory;Modolo, Giuseppe;Verwerft, Marc;Binnemans, Koen;Cardinaels, Thomas
Nuclear Engineering and Technology
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제52권5호
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pp.1013-1021
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2020
A combination of simultaneous thermal analysis, evolved gas analysis and non-ambient XRD techniques was used to characterise and investigate the conversion reactions of ammonium uranates into uranium oxides. Two solid phases of the ternary system NH3 - UO3 - H2O were synthesised under specified conditions. Microspheres prepared by the sol-gel method via internal gelation were identified as 3UO3·2NH3·4H2O, whereas the product of a typical ammonium diuranate precipitation reaction was associated to the composition 3UO3·NH3·5H2O. The thermal decomposition profile of both compounds in air feature distinct reaction steps towards the conversion to U3O8, owing to the successive release of water and ammonia molecules. Both compounds are converted into α-U3O8 above 550 ℃, but the crystallographic transition occurs differently. In compound 3UO3·NH3·5H2O (ADU) the transformation occurs via the crystalline β-UO3 phase, whereas in compound 3UO3·2NH3·4H2O (microspheres) an amorphous UO3 intermediate was observed. The new insights obtained on these uranate systems improve the information base for designing and synthesising minor actinide-containing target materials in future applications.
Uguru, Edwin Humphrey;Sani, S.F.Abdul;Khandaker, Mayeen Uddin;Rabir, Mohamad Hairie;Karim, Julia Abdul
Nuclear Engineering and Technology
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제52권6호
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pp.1099-1109
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2020
The performance of gadolinium burnable absorber (GdBA) for reactivity control in UO2 and (U, Th)O2 fuels and its impact on spent fuel characteristics was performed. Five fuel assemblies: one without GdBA fuel rod and four each containing 16, 24, 34 and 44 GdBA fuel rods in both fuels were investigated. Reactivity swing in all the FAs with GdBA rods in UO2 fuel was higher than their counterparts with similar GdBA fuel rods in (U, Th)O2 fuel. The excess reactivity in all FAs with (U, Th)O2 fuel was higher than UO2 fuel. At the end of single discharge burn-up (~ 49.64 GWd/tHM), the excess reactivity of (U, Th) O2 fuel remained positive (16,000 pcm) while UO2 fuel shows a negative value (-6,000 pcm), which suggest a longer discharge burn-up in (U, Th)O2 fuel. The concentration of plutonium isotopes and minor actinides were significantly higher in UO2 fuel than in (U, Th)O2 fuel except for 236Np. However, the concentration of non-actinides (gadolinium and iodine isotopes) except for 135Xe were respectively smaller in (U, Th)O2 fuel than in UO2 fuel but may be two times higher in (U, Th)O2 fuel due to its potential longer discharge burn-up.
Tummalapalli, Murali Krishna;Szpunar, Jerzy A.;Prasad, Anil;Bichler, Lukas
Nuclear Engineering and Technology
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제53권12호
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pp.4052-4059
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2021
The microstructure of the fuel pellet plays an essential role in fission gas buildup and release and is critical for the safe and continued operation of nuclear power stations. Structural analysis of uranium dioxide (UO2)-molybdenum (Mo) composite fuel pellets prepared at a range of sintering temperatures from 1300 to 1800 ℃ was performed. Mo micro and nanoparticles were used in making the composite pellets. A systematic investigation into the influence of processing parameters during Spark Plasma Sintering (SPS) of the pellets on the microstructure, texture, grain size, and grain boundary characters of UO2-Mo is presented. UO2-Mo composite show significant differences in the fraction of general boundaries and also special/coincident site lattice (CSL) boundaries. EBSD orientation maps demonstrated that <111> texturing was observed in the pellets fabricated at 1500 ℃. The experimental investigations suggest that UO2-Mo composite pellets have favorable microstructural features compared to the UO2 pellet.
The paper studies spark plasma sintering (SPS) of industrially used UO2-based fuel containing integral fuel burnable absorber (IFBA) of neutrons Gd2O3. Densification dynamics of pristine UO2 powder and the one added with 2 and 8 wt% of Gd2O3 under ultrasonication in liquid has been studied under SPS conditions at 1050, 1250, and 1450 ℃. Effect of sintering temperature on phase composition as well as on O/U stoichiometry has been investigated for UO2 SPS ceramics. Sintering of uranium dioxide added with Gd2O3 yields solid solution (U,Gd)O2, which is isostructural to UO2. SEM with EDX and metallography were implemented to analyze the microstructure of the obtained UO2 ceramics and composite UO2-Gd2O3 one, particularly, open porosity, defects, and Gd2O3 distribution were studied. Microhardness, compressive strength and density were shown to reduce after addition of Gd2O3. Obtained results prove the hypothesis on formation of stable pores in the system of UO2-Gd2O3 due to Kirkendall effect that reduces sintering efficiency. The paper expands fundamental knowledge on pros and cons of fuel fabrication with IFBA using SPS technology.
UO2 kernels, a key component of fuel elements for high temperature gas cooled reactors, have usually been prepared by sol-gel methods. Sol-gel processes have a number of advantages, such as simple processes and facilities, and higher sphericity and density. In this study, to produce 900 ㎛-sized UO2 particles using an external gelation process, contact length extension of the NH3 gas of the broth droplets pass and the improvement of the gelation device capable of spraying 14 M-NH4OH solution are used to form 3,000 ㎛-sized liquid droplets. To produce high-sphericity and high-density UO2 particles, HMTA, which promotes the gelation reaction in the uranium broth solution, is added to diffuse ammonium ions from the outside of the gelation solution during the aging process and generate ammonium ions from the inside of the ADU gel particles. Sufficient gelation inside of ADU gel particles is achieved, and the density of the UO2 spheres that undergo the subsequent treatment is 10.78 g/㎤; the sphericity is analyzed and found to be 0.948, indicating good experimental results.
파이로프로세싱 전해환원 공정에서 현재 사용 중인 Pt 양극을 대체하기 위한 소재 개발은 매우 중요하다. 이 연구에서는 전기화학 반응시 산소를 발생시키는 전도성 세라믹 양극으로서 TiN의 전기화학적 거동을 알아보았다. UO2의 전해환원이 일어나는 동안 TiN 양극의 적합성과 안정성에 대한 평가를 진행하였다. LiCl-Li2O 용융염에서 TiN 양극을 이용하여 UO2를 전기화학적으로 금속 U로 변환시킬 수 있었다. 반응 도중 TiN의 산화 반응은 관찰되지 않았다. 하지만 TiN 내부에서 공공이 생기는 것을 확인하였으며, 이에 따라 소재 수명에 제한이 있을 것으로 판단된다.
Byungkuk Lee ;Seungchul Yang;Dongyong Kwak ;Hyunkwang Jo ;Youngwoo Lee;Youngmoon Bae ;Jayhyung Lee
Nuclear Engineering and Technology
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제55권6호
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pp.2206-2214
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2023
The existing wet reconversion processes for the recovery of scraps generated in manufacturing of nuclear fuel are complex and require several unit operation steps. In this study, it is attempted to simplify the recovery process of high-quality fuel-grade UO2 powder. A novel wet reconversion process for uranyl nitrate hexahydrate solution is suggested by using a newly developed pulsed fluidized bed reactor, and the resultant chemical characteristics are evaluated for the intermediate ammonium uranate hydrate product and subsequently converted UO2 powder, as well as the compliance with nuclear fuel specifications and advantages over existing wet processes. The UO2 powder obtained by the suggested process improved fuel pellet properties compared to those derived from the existing wet conversion processes. Powder performance tests revealed that the produced UO2 powder satisfies all specifications required for fuel pellets, including the sintered density, increase in re-sintered density, and grain size. Therefore, the processes described herein can aid realizing a simplified manufacturing process for nuclear-grade UO2 powders that can be used for nuclear power generation.
The thermal conductivity of uranium oxide (UO2) containing pores and grain boundaries is investigated using continuum-level simulations based on the finite-difference method in two and three dimensions. Steady-state heat conduction is solved on microstructures generated from the phase-field model of the porous polycrystal to calculate the effective thermal conductivity of the domain. The effects of porosity, pore size, and grain size on the effective thermal conductivity of UO2 are quantified. Using simulation results, a new empirical model is developed to predict the effective thermal conductivity of porous polycrystalline UO2 fuel as a function of porosity and grain size.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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