Kim, Jong-Ho;Jung, In-Ha;Park, Jang-Jin;Shin, Jin-Myeong;Lee, Ho-Hee;Yang, Myung-Seung
한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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한국방사성폐기물학회 2004년도 Proceedings of the 4th Korea-China Joint Workshop on Nuclear Waste Management
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pp.130-139
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2004
The cladding materials remaining after reprocessing process of the nuclear fuel, generally called as hulls, are classified as a high-level radioactive waste. They are usually packaged in the container for disposal after being compacted, melted, or solidified into the matrix. The efforts to fabricate a better ingot for a more favorable disposal to the environment have failed due to the technical difficulties encountered in the chemical decontamination method. In the early 1990s, the accumulation of radio-chemical data on hulls and the advent of new technology such as a laser or plasma have made the pre-treatment of the hulls more efficient. This paper summarizes the information regarding the radio-chemical analysis of the hull through a literature survey and determines the characteristics of the hull and depth profile of the radio-nuclides within the hull thickness. The feasibility study was carried out to evaluate the reduction of the radioactivity by peeling off the surface of the hull with the application of laser technology.
Electrorefining in molten salts is used for purifying actinides. Optimizing electrorefining is key to minimizing processing time and radiological waste. One possible way of improving electrorefining efficiency is using an AC superimposed DC waveform. This waveform has demonstrated potential benefits in aqueous solutions but has never been utilized in a molten metal, molten salt application. This work investigates the effects of using an AC superimposed DC waveform on molten bismuth electrorefining in a molten LiCl-KCl-CaCl2 eutectic. Bismuth has been identified as a potential surrogate for plutonium electrorefining and a potential cathode in electrorefining used nuclear fuel (UNF). All electrorefining runs resulted in a high purity cathode ring and high yield with exception of the run using a low-frequency, high-amplitude superimposed AC waveform, which experienced some contamination and a lower yield. The other three AC superimposed DC runs experienced an average yield 6.7 % higher than the average yield of the DC runs. The electrorefining run using the high-frequency, high-amplitude superimposed AC signal had the highest yield. It is recommended in future studies to investigate the statistical variability of electrorefining yield and current efficiency and the impact of AC superimposed DC waveforms on solidified bismuth anodes.
본 연구는 하수슬러지와 침출수 공정슬러지를 건조연료와 혼합하여 물리적 특성을 개선하고 악취를 저감하는 중성고화제를 개발하여 매립 복토재로 재활용하기 위한 연구이다. 슬러지와 건조연료의 배합비율(W/W)은 1:1이 적정하며 기계 혼합시험에서도 균질하게 혼합되었다. 슬러지는 건조연료와 혼합되면서 함수율과 점성은 저감되고, 입자와 입자사이에 공극이 생겨 통기성을 가지게 된 것을 알 수 있었다. 다양한 혼합시험과 악취시험 결과, 중성고화제는 악취저감에 효과적인 것을 알 수 있었으며, 주 원료는 하수슬러지 소각재로 폐기물의 재활용과 생산비용에 있어 경쟁력이 있다. 중성고화제를 적용하여 고화복토재를 생산하면 압축강도 등 물리적인 특성이 향상되고 복토재 사용 품질기준도 만족하다. 또한, 알칼리성 고화복토제 대비 복합악취는 1/3 (3,000 → 1,000), 고화제 사용량은 1/8 (50% → 6%)로 낮춘다는 것이 입증되었다. 그리고 이것은 토사와 혼합하여 식물재배를 위한 토지개량제로 활용이 가능함을 입증하기 위해 추가 연구가 진행되고 있다.
사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 LiCl-KCl 공융염폐기물의 부피를 최소화하고 최종적으로 잔류하는 폐기물을 비교적 낮은 온도에서 안정한 형태로 고화하고자 희토류 핵종 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염을 이용하여 인산화/증류 및 세라믹 고화의 일련공정을 수행하였다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 염화물은 혼합인산화제($Li_3PO_4-K_3PO_4$)를 이용한 인산화 및 공융염 감압증류공정을 통하여 99% 이상을 인산화물 형태로 전환/분리할 수 있었고, 분리한 희토류 인산화물은 고화매질로서 LIP(Lead Iron Phosphate)를 이용하여 $1,050^{\circ}C$에서 균질하고 치밀한 형태의 고화체로 제조할 수 있었으며, 최종적으로 발생하는 방사성 폐기물 부피를 10% 이하로 감용할 수 있음을 확인하였다.
우분을 전처리하는 방법을 적용함에 따라 열량값이 변화하는 정도를 측정하는 실험을 수행하였다. 전처리 방법으로는 퇴비화 방법, 건식 혐기소화 방법, 물리적 압착 방법 등 3가지 방법을 적용하였다. 실험결과, 우분을 퇴비화하거나 혐기소화를 실시하는 경우에 열량값이 감소하는 것으로 나타났다. 퇴비화 처리를 적용하였을 경우 완숙퇴비의 열량값은 퇴비화 초기 원료에 비해 약 5% 정도 감소하였다. 우분을 건식 혐기소화한 뒤 수거된 혐기소화 잔재물의 열량값은 혐기소화 원료로 사용한 우분에 비해 약 25.7% 정도가 감소하였다. 우분을 압착하는 방법에 의해 수분을 감소시킨 경우에는 압착을 거친 우분의 열량값이 압착 전의 원료 우분에 비해 약간 높아지는 결과를 보였다. 또한 총 고형물 중에서 휘발성 고형물이 차지하는 비율도 높아진 것으로 나타났다. 반면에 우분을 압착하는 과정에서 발생된 침출수의 열량값과 총 고형물 중의 휘발성 고형물의 비율은 원료로 사용한 우분에 비해 더 낮아졌다.
가압경수로 원전의 농축폐액건조설비에서 발생된 농축폐액 건조물을 유리화 하는 방안이 연구되어 왔다. 중저준위 방사성폐기물을 유리화할 경우 최종 생성물은 내구성이 우수하고 현저한 부피저감 효과의 장점을 가지고 있다. 붕산농축폐액에 대한 유리화 타당성 연구는 분말시료의 전처리 방법 개발, 유리조성 프로그램을 이용한 유리개발 및 실증시험으로 수행되었다. 분말시료에 대한 전처리 방안으로는 유리화설비에 투입하기 전에 고형성을 갖도록 펠렛화하는 것이다. 농축폐액 성분중 Na와 B의 함량 분포는 유리속에 용융되는 정도와 설비로부터의 폐기물 배출 처리에 영향을 주기 때문에 이를 고려하여 유리조성이 개발되어야 한다. 실증시험에서는 폐기물 투입률, 배기체 특성 및 최종 생성물인 유리고화체의 특성이 검토되었다. 본 연구는 붕산농축폐액에 대한 유리고화체의 물리화학적 특성을 검토하고 유리화 타당성을 확인하는데 목적이 있다.
A-KRS는 한국원자력연구원에서 개발한 파이로프로세싱 처리된 폐기물을 처분하는 개념이다. 고준위 방사성폐기물은 파이로프로세싱에 의하여 최소화되며, 최종 발생된 고준위 방사성폐기물은 모나자이트 세라믹 폐기물 형태로 제조된다. 모나자이트 세라믹 폐기물은 처분공에 영구 처분되어 열을 발생시킨다. 발생된 열은 폐기물을 보호하는 캐니스터 및 완충재의 온도를 상승시켜 설계 기준을 초과 시킬 수 있다. 온도는 처분공 간의 거리로 조절 가능하며 한국원자력연구원에서 해석한 바 있다. 한국원자력연구원에서 해석한 경계조건은 완벽 접촉을 가정한 것이기 때문에, 최초 처분 시에 발생하는 간격에 의해 발생하는 열 저항에 의한 온도 분포는 알 수 없다. 이를 보완하기 위하여, 본 논문에서는 최초 처분 시 존재하는 간격에 의한 열 전달 해석을 수행하였다. 또한 발열체와 캐니스터 간의 공극을 추가하여 온도 분포 해석을 수행하였다. COMSOL 전산해석 소프트웨어를 이용하여 열전달 해석을 수행하였다.
본 연구는 고온 열분해를 통한 Cs, Sr 등 고방사성핵종의 고정화를 위하여 각각 Cs이 흡착된 CHA (K형 Chabazite zeolite)-Cs, CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs 및 Sr이 흡착된 4A-Sr, BaA-Sr 등의 제올라이트 계에서 TGA 및 XRD에 의한 배소 온도 변화에 따른 상변환을 고찰하였다. CHA-Cs 제올라이트 계의 경우 $900^{\circ}C$ 까지는 CHA-Cs의 형태를 유지하고 있으며, $1,000^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite ($CsAlSi_2O_6$)로 재결정 되었다. 반면에 CHA-CFC-Cs 제올라이트 계는 $700^{\circ}C$ 까지는 CHA-PCFC-Cs 형태를 유지하고 있으나, $900{\sim}1,000^{\circ}C$ 사이에서 구조가 파괴되어 무정형으로 상변환된 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite로 재결정 되었다. 한편 4A-Sr 제올라이트 계의 경우 $700^{\circ}C$ 까지는 4A-Sr의 구조를 유지하고 있으며, $800^{\circ}C$에서 무정형으로 상변환 된 다음 $900^{\circ}C$에서는 Sr-feldspar ($SrAl_2Si_2O_8$, hexagonal)으로, $1,100^{\circ}C$에서 $SrAl_2Si_2O_8$ (triclinic)로 재결정 되었다. 그러나 BaA-Sr 제올라이트 계의 경우는 $500^{\circ}C$ 이하부터 구조가 파괴되기 시작하여 $500{\sim}900^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후, $1,100^{\circ}C$에서 Ba/Sr-feldspar ($Ba_{0.9}Sr_{0.1}Al_2Si_2O_8$ 및 $Ba_{0.5}Sr_{0.5}Al_2Si_2O_8$ 공존)로 재결정 되었다. 상기 제올라이트 계 모두 온도 증가에 따라 탈수/(분해)${\rightarrow}$ 무정형${\rightarrow}$ 재결정의 단계를 거쳐 광물상으로 재결정 되었으며, 고온 열분해 과정에서의 Cs 및 Sr의 휘발성, 침출성 등의 추가 연구가 요구되지만 각 제올라이트 계에 흡착된 Cs 및 Sr은 pollucite나 Sr-feldspar, Ba/Sr-feldspar 등으로 광물화 하여 Cs과 Sr을 배소체/(고화체) 내에 완전히 고정화 시킬 수 있을 것으로 보인다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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