본 연구에서는, $200{\sim}350^{\circ}C$의 온도범위에서 $Pt/TiO_2$의 물리적 특성이 $NH_3$-selective catalytic oxidation (SCO) 반응에 미치는 영향을 확인하였다. CO-chemisorption, BET 분석은 $Pt/TiO_2$ 촉매의 물리적 특성을 확인하기 위하여 수행되었다. Pt 함량에 따른 $Pt/TiO_2$의 물리적 특성을 확인한 결과, Pt의 함량이 적을수록 분산도가 높았다. 또한 분산도가 높은 촉매는 $N_2$로의 전환율이 우수한 것을 확인하였다. 지지체의 비표면적은 분산도에 영향을 미치기 때문에, 물리적 특성이 다른 $TiO2$를 이용하여 $Pt/TiO_2$ 촉매를 제조하였다. 그 결과, 비표면적이 넓은 촉매가 $N_2$로의 전환율이 우수한 것을 확인하였다.
천연망간광석과 천연망간광석에 금속산화물을 $Al_2O_3$와 $TiO_2$에 담지한 촉매을 이용하여 저온 선택적 산화 반응에 대하여 연구하였다. 망간계 금속산화물은 낮은 온도에서 우수한 암모니아 전환율을 나타내었다. NMO 존재하의 저온에서의 $O_2$와 $NH_3$의 흡착 활성화에너지는 각각 10.5와 22.7 kcal/mol 임을 밝혔다. 망간광석에 미량의 Ag를 함침함으로써 활성온도를 크게 낮출 수 있었다. 티타니아 담체의 경우 저온활성이 우수하게 나타나는 특성을 보였다. 또한 구리와 망간을 사용하면 망간을 단독으로 사용한 경우보다는 저온의 활성이 우수하게 나타난다. 망간이 5 wt.% 이상에서는 동일한 전환율을 나타내고 있으며, 저온 활성이 15 wt.%까지 약간 증가함을 알 수 있으며, 20 wt.%에서는 오히려 감소하는 것으로 나타나 있다. 황산화물의 피독실험 결과 본 연구에서는 최종적으로 망간에 조촉매의 첨가에 의한 내피독성의 향상은 공정의 복잡성과 비용면에서 망간의 단독 사용보다 낮게 나타났다.
$Cu-Ce/{\gamma}-Al_2O_3$ based catalysts were prepared and tested for selective oxidation of CO in a $H_2$-rich stream(1% CO, 1% $O_2$, 60% $H_2$, $N_2$ as balance). The effects of Cu loading and weight ratio(=Cu/(Cu+Ce)) upon both activity and selectivity were investigated upon the change in temperatures, It was also examined how the activity and selectivity of catalysts were varied with the presence of $CO_2$ and $H_2O$ in the reactant feed. Among the various Cu-Ce catalysts with different catalytic metal composition, Cu-Ce(4 : 16 wf%) /${\gamma}-Al_2O_3$ catalyst showed the highest activity(>$T_{99}$) and selectivities(50-80%) under wide range of temperatures($175-220^{\circ}C$). However, in the Cu-Ce(4 : 16 wt%)/ ${\gamma}-Al_2O_3$, the presence of $CO_2$ and $H_2O$ in the reactant feed decreased the activity and the maximum activity(>$T_{99}$) in terms of reaction temperature moved by about $25^{\circ}C$ toward higher temperature, the $T_{>99}$ window was seen between $210-230^{\circ}C$ (selectivity 50-75%). From $CO_2-/H_2O-TPD$, it can be concluded that the main cause for the decrease in catalytic activity may be attributed to the blockage of the active sites by competitive adsorption of water vapor and $CO_2$ with the reactant at low temperatures.
Selective oxidation of olefins has been carried out in water medium with tert-butylhydroperoxide (TBHP, 70% aqueous) as an oxidant using polymer-anchored Ni(II) complex as a catalyst. Several parameters were varied to optimize the reaction conditions. Under the optimized reaction conditions olefins gave selectively allylic oxidation products. The present polymer anchored Ni(II) complex can be recycled five times without any appreciable loss in catalytic activity.
본 연구에서는, NH3-SCO (selective catalytic oxidation) 반응에서 RuTi 촉매 제조 시 소성온도에 따른 영향을 확인하였다. RuTi 촉매는 습윤 함침법을 이용하여 제조되었고, 공기 분위기에서 400~600 ℃로 4 h 동안 소성되었다. 촉매는 RuTi x00로 표기되었으며, x00는 소성온도를 의미한다. XRD, TEM, H2-TPR 분석에 따르면, RuTi x00 촉매는 소성온도가 증가할수록 활성금속의 분산도가 감소하는 것을 나타내었다. XPS, NH3-TPD 분석을 통하여, 낮은 분산도를 갖는 촉매는 표면 흡착 산소 종(Oβ) 및 NH3 흡착량이 감소하는 특성을 나타내었다. 따라서 RuTi 400 촉매는 TiO2 표면에 활성금속이 가장 잘 분산되었으며, NH3 제거 효율이 가장 우수하였다.
본 연구에서는 자동차의 배출가스중에 포함된 NO를 비선택적 촉매환원법으로 환원시켜 제거하기 위하여 Ag의 함량을 여러 가지로 달리하여 ${\gamma}-Al_2O_3$에 담지한 촉매를 제조하였고, 제조한 촉매에 대하여 온도, 산소농도, 아황산가스농도의 변화에 따른 $NO_x$의 전환율에 대하여 연구하였다. 또한 제조한 촉매의 물성분석을 통하여 촉매의 상태와 $NO_x$의 전환율과의 관계를 알아보았다. 제조한 각각의 촉매에 대하여 반응조건을 여러 가지로 달리하여 반응실험을 한 결과 $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매는 Ag의 함량이 2 wt%일 때, 그리고 반응온도가 약 $450^{\circ}C$일 때 가장 높은 $NO_x$ 전환율을 나타냈다. 반응실험 전 후의 촉매에 대하여 X-ray Diffraction (XRD), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), Temperature Programmed Reduction (TPR), Ultraviolet-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (UV-Vis DRS)등의 분석 결과와 반응실험 결과를 비교하여 볼 때 Ag의 산화상태가 잘 유지되지 못하여 고온에서는 $NO_x$ 전환율이 낮아지는 것으로 나타났다.
The performance of disk-type catalytic filters impregnated by TiO$_2$ or TiO$_2$-3Al$_2$O$_3$ㆍ 2SiO$_2$ supports and V$_2$O$_{5}$ catalyst was evaluated for selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia as a reductant. XRD, FT -IR, BET and SEM were used to characterize the catalytic filters prepared in this work. Optimal V$_2$O$_{5}$ loading and reaction temperature for V$_2$O$_{5}$/TiO$_2$ catalytic filters were 3-6 wt.% and 350-40$0^{\circ}C$ at GHSV 14,300 $hr^{-1}$ in the presence of oxygen, respectively. With increasing the V$_2$O$_{5}$ loading from 0.5 to 6 wt%, NO conversion increased from 24 to 96% at 40$0^{\circ}C$ and 14.300$hr^{-1}$, and maintained at 80% over in the V$_2$O$_{5}$ loading range of 3-6 wt.% and then dropped at V$_2$O$_{5}$ loading of 7wt.% over. In comparing V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$ and V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$-3Al$_2$O$_3$ㆍ2SiO$_2$ catalytic fillers, which have same 3wt.% V$_2$O$_{5}$ loading, the V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$-3A1$_2$O$_3$ㆍ2SiO$_2$ catalytic filter showed higher activity than V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$ catalytic filter, but higher differential pressure drops owing to its low air permeability. low air permeability.
The selective catalytic reduction(SCR) of nitric oxide by ethane in the presence of oxygen was investigated on Cu-ZSM-5, Co-ZSM-5 and Ga-ZSM-5 catalysts over a range of 400, 450 and $500^{\circ}C$. The catalysts were prepared by ion-exchange method. The composition of the reactant gases were 1000 ppm of NO, 1000 ppm of $C_{2}H_{6}$ and 2.5% of $O_{2}$, and the reaction was conducted in a fixed-bed reactor at 1 atm. For the 20wt% Co-ZSM-5(50) catalyst, the NO conversion reached up to 100%, while the $C_2H_6$ conversion and the CO selectivity were about 50% and 25%, respectively, at $450^{\circ}C$. For the 20wt% Cu-ZSM-5(50) catalyst, the NO conversion and the C2H6 conversion were about 80% and 100%, respectively, but there was no CO produced. The metal ion-exchanged ZSM-5 catalysts exhibited a tendency to increase the NO conversion with the Si/Al ratio of the ZSM-5, that is, NO conversion was inversely proportional to the acidity of the catalysts. But, the effect of the acidity on NO conversion was not so large. From the XRD results of the catalysts before and after SCR reaction it was found that there was no structural change.
방사성 폐기물 소각로의 배기가스 중에 포함되어 있는 NOx를 제거하기 위하여 선택적 촉매 환원법에 활용되는 촉매들의 특성을 조사하였다. 촉매는 $V_2O_5$, $MoO_3$, 그리고 $SnO_2$를 하니컴 형태의 $TiO_2$ 담체에 담지시켜 제조하였으며 촉매의 종류, 반응온도, feed의 조성, $NH_3$/NO 몰비의 영향 등이 반응특성에 미치는 영향을 실험실 규모의 반응기에서 조사하였다. 10% $V_2O_5/TiO_2$ 촉매가 $350^{\circ}C$에서 94.4%의 높은 $NO{\rightarrow}N_2$ 전환율을 보였으며 열적 안정성이 좋은 $MoO_3$의 첨가는 높은 전환율을 보이는 온도범위를 확장시켜 주었다.
본 연구에서는 배출가스 중에 포함된 NO를 비선택적 촉매환원법으로 환원시켜 제거하기 위하여 Ag와 V의 함량을 여러 가지로 달리하여 ${\gamma}-Al_2O_3$에 담지한 촉매를 제조하였고, 제조한 촉매에 대하여 온도, 산소농도, 아황산가스농도의 변화에 따른 $NO_x$의 전환율에 대하여 연구하였다. 또한 제조한 촉매의 물성분석을 통하여 촉매의 상태와 $NO_x$의 전환율과의 관계를 알아보았다. $AgV/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 경우에는 고온에서는 $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매보다 낮은 $NO_x$ 전환율을 나타내는 반면에 저온에서는$Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매보다 높은 $NO_x$ 전환율을 나타내었고, 반응가스 중에 $SO_2$가 함유되어 있어도 $NO_x$의 전환율이 낮아지지 않았다. 반응실험 전 후의 촉매에 대하여 X-ray Diffraction, X-ray Photo electron Spectroscopy, Temperature Programmed Reduction, Ultraviolet-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy 등의 분석결과와 반응실험 결과를 비교하여 볼 때 V가 포함됨으로 인하여 Ag의 산화상태가 잘 유지되지 못하여 고온에서는 $NO_x$ 전환율이 낮아지며, $300^{\circ}C$ 이하의 저온에서는 V의 촉매작용으로 인하여 $NO_x$ 전환율이 높아진 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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