아산화질소(N2O)는 6대 온실가스 중 하나로 이산화탄소(CO2)의 310배에 해당하는 지구온난화지수(global warming potential, GWP)를 나타내어 N2O를 저감하는 것은 필수적이다. 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)은 대기오염 물질의 하나인 NOx의 제거를 위해 암모니아를 환원제로 사용하여 무해한 N2 및 H2O로 전환하는 기술로 높은 탈질효율을 나타낸다. 본 연구에서는 NH3-SCR반응에서 스팀 처리된 Fe-BEA 촉매가 활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Fe-BEA 촉매는 Fe를 이온교환하기 전, 고정층 반응기로 100 ℃에서 2 h 동안 스팀 처리 되었다. 제조된 촉매의 NH3-SCR반응 테스트는 고정층 반응기로 WHSV = 180 h-1, 370 ~ 400 ℃에서 수행되었다. 100 ℃에서 스팀 처리된 Fe-BEA(100) 촉매가 370 ~ 390℃에서 Fe-BEA 촉매보다 다소 높은 활성을 나타내었다. NH3-SCR 활성에 영향을 주는 원인을 파악하기 위하여 제조된 촉매는 BET, ICP, NH3-TPD, H2-TPR, 27Al MAS NMR을 통하여 특성분석 되었다. H2-TPR결과를 통해 Fe-BEA(100) 촉매가 Fe-BEA 촉매 보다 isolated Fe3+의 환원이 더 많이 일어난 것을 확인하였으며, 스팀 처리는 활성종인 isolated Fe3+의 양을 늘려주어 활성이 증가한 것으로 판단된다.
소규모의 대기오염 배출원으로부터 질소산화물을 저감하는 방법으로 제안된 패키지형 SCR (selective catalytic reduction) 시스템 내에서 암모니아 농도제어에 관한 연구가 시행되었다. SCR 시스템의 효율은 촉매층의 효율적인 활용에 좌우되며 촉매층의 효율적인 사용은 시스템에 유입되는 배기가스의 유동균일도와 암모니아 농도의 균일도에 의해 좌우된다. 본 연구에서는 주어진 최적의 유동조건에서 SCR 시스템 내에 배치된 AIG 형상과 분사 유량 조정에 따른 암모니아 농도분포를 평가하였다. 기본 유동조건에서 분사구의 각도에 따른 전산해석 결과, 배가스 유동에 대해 동류방향($0^{\circ}$)으로 암모니아를 분사한 경우의 농도분포의 RMS(%) 수치는 약 95.3%, 대향방향인 $120^{\circ}$의 각도를 가지는 경우 90.1%로 파악되어 대향방향으로의 분사가 더 효율적인 것으로 파악되었다. 유동박리영역에서 벗어나도록 분사구의 위치를 변경하고 기초계산에서의 속도분포와 농도분포를 기준으로 환원제 유량을 조정한 결과 RMS(%) 수치를 최대 62.8%까지 하강시키는 효과를 가져왔다. AIG 형상 및 배치구조에 혼합증진의 효과를 정리하였다.
질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
방사성 폐기물 소각로의 배기가스 중에 포함되어 있는 NOx를 제거하기 위하여 선택적 촉매 환원법에 활용되는 촉매들의 특성을 조사하였다. 촉매는 $V_2O_5$, $MoO_3$, 그리고 $SnO_2$를 하니컴 형태의 $TiO_2$ 담체에 담지시켜 제조하였으며 촉매의 종류, 반응온도, feed의 조성, $NH_3$/NO 몰비의 영향 등이 반응특성에 미치는 영향을 실험실 규모의 반응기에서 조사하였다. 10% $V_2O_5/TiO_2$ 촉매가 $350^{\circ}C$에서 94.4%의 높은 $NO{\rightarrow}N_2$ 전환율을 보였으며 열적 안정성이 좋은 $MoO_3$의 첨가는 높은 전환율을 보이는 온도범위를 확장시켜 주었다.
다양한 상용 $TiO_2$ 담체를 이용한 10 wt%의 Mn계 촉매를 습윤함침법으로 제조하여 $NH_3$에 의한 NO의 저온 선택적 촉매환원법(SCR) 반응 특성을 연구하였다. 촉매의 특성은 BET, XRD, XPS 그리고 TPR과 같은 물리화학적 분석을 통해 수행되었다. MnOx/$TiO_2$ 촉매의 MnOx 표면밀도는 비표면적에 영향을 받는다. 고분산된 망간산화물에 의한 낮은 MnOx surface density로 저온 SCR 활성이 증가하고 망간산화물의 $MnO_2$에서 $Mn_2O_3$로 환원되는 온도가 감소되었다. 우수한 SCR활성을 위해서는 망간산화물을 높은 비표면적을 가진 $TiO_2$에 담지되어야 하고 고분산된 비정질종이 존재해야 한다.
This paper describes a modelling method for SCR(selective catalystic reduction) system in refuse incineration plant. We consider the SCR system as a single input and single output system. For modelling the SCR system, an auto regressive exogeneous(ARX) modelling method is used. In this case, we should design the white noise input for modelling and put it on the system as an input$(NH_3)$, and take an outlet NOx as an output. From these two relations, we design the ARX model with 45 second delay time and transform to a discrete system with sampling time of 0.5 second. Using the obtained SCR model, we verify that the outlet NOx is deeply related with stoker`s moving in boiler of refuse incineration plant.
본 연구는 대기 중 대표적인 미세먼지 2차 유발물질인 질소산화물 제어에 있어 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법(Selective Catalytic Reduction; SCR)을 이용한 연구를 수행하였다. NH3-SCR 실험은 상용촉매인 V/W/TiO2와 Sb를 첨가한 V/W-Sb/TiO2 촉매를 사용하였으며 phosphorous에 의한 내피독성을 확인하였다. NH3-SCR 실험 결과, Sb의 첨가는 P에 대한 내구성을 갖는 것으로 확인되었다. 또한 이에 대한 원인을 확인하기 위하여 BET, XPS, H2-TPR, NH3-TPD, FT-IR 분석을 통해 물리·화학적 특성을 비교분석하였다. 분석 결과 V/W/TiO2 촉매에 Sb 첨가 시 P가 첨가됨에 따라 SbPO4 결합을 형성하고 VOPO4의 생성을 억제하였으며, P 첨가 전 촉매의 redox 특성을 유지함으로써 P에 대한 내피독성을 확인하였다.
본 연구에서는 NMO (Natural Manganese Ore), $MnO_2$, $Mn_2O_3$ 촉매를 산소 존재 하에 저온에서 $NH_3$를 환원제로 이용하여 질소산화물(NOx)을 제거하는 선택적 촉매 환원법에 사용되었다. NMO의 경우, 안정성 실험에서 질소산화물 전환율이 423 K에서 100시간 후에도 변하지 않는 것을 확인하였다. 동력학 실험의 경우, 열 및 물질전달이 영향을 주지 않는 영역에서 수행하였다. 정상상태에서의 반응속도 연구는 저온 SCR반응에서 암모니아에 대하여 0차이고 일산화질소에 대해서는 0.41 ~ 0.57차였으며 산소에 대해서는 0.13 ~ 0.26차인 것을 확인하였다. 온도가 증가할 때, 암모니아와 산소 농도의 결과에 따라 반응차수가 감소함을 확인하였다. 촉매 표면에 해리흡착 된 암모니아와 가스상 일산화질소(E-R 모델)와의 반응 및 흡착 된 일산화질소(L-H 모델)와의 반응을 확인하였다.
본 연구에서는 자동차의 배출가스중에 포함된 NO를 비선택적 촉매환원법으로 환원시켜 제거하기 위하여 Ag의 함량을 여러 가지로 달리하여 ${\gamma}-Al_2O_3$에 담지한 촉매를 제조하였고, 제조한 촉매에 대하여 온도, 산소농도, 아황산가스농도의 변화에 따른 $NO_x$의 전환율에 대하여 연구하였다. 또한 제조한 촉매의 물성분석을 통하여 촉매의 상태와 $NO_x$의 전환율과의 관계를 알아보았다. 제조한 각각의 촉매에 대하여 반응조건을 여러 가지로 달리하여 반응실험을 한 결과 $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매는 Ag의 함량이 2 wt%일 때, 그리고 반응온도가 약 $450^{\circ}C$일 때 가장 높은 $NO_x$ 전환율을 나타냈다. 반응실험 전 후의 촉매에 대하여 X-ray Diffraction (XRD), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), Temperature Programmed Reduction (TPR), Ultraviolet-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (UV-Vis DRS)등의 분석 결과와 반응실험 결과를 비교하여 볼 때 Ag의 산화상태가 잘 유지되지 못하여 고온에서는 $NO_x$ 전환율이 낮아지는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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