Kim, Tae-Woon;Rhee, Bo-Wook;Song, Jin-Ho;Kim, Sung-Il;Ha, Kwang-Soon
Journal of Radiation Protection and Research
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제42권2호
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pp.114-129
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2017
Background: The purpose of this paper is to confirm the event timings and the magnitude of fission product aerosol release from the Fukushima accident. Over a few hundreds of technical papers have been published on the environmental impact of Fukushima Daiichi accident since the accident occurred on March 11, 2011. However, most of the research used reverse or inverse method based on the monitoring of activities in the remote places and only few papers attempted to estimate the release of fission products from individual reactor core or from individual spent fuel pool. Severe accident analysis code can be used to estimate the radioactive release from which reactor core and from which radionuclide the peaks in monitoring points can be generated. Materials and Methods: The basic material used for this study are the initial core inventory obtained from the report JAEA-Data/Code 2012-018 and the given accident scenarios provided by Japanese Government or Tokyo Electric Power Company (TEPCO) in official reports. In this research a forward method using severe accident progression code is used as it might be useful for justifying the results of reverse or inverse method or vice versa. Results and Discussion: The release timing and amounts to the environment are estimated for volatile radioactive fission products such as noble gases, cesium, iodine, and tellurium up to 184 hours (about 7.7 days) after earthquake occurs. The in-plant fission product behaviors and release characteristics to environment are estimated using the severe accident progression analysis code, MELCOR, for Fukushima Daiichi accident. These results are compared with other research results which are summarized in UNSCEAR 2013 Report and other technical papers. Also it may provide the physically based arguments for justifying or suspecting the rationale for the scenarios provided in open literature. Conclusion: The estimated results by MELCOR code simulation of this study indicate that the release amount of volatile fission products to environment from Units 1, 2, and 3 cores is well within the range estimated by the reverse or inverse method, which are summarized in UNSCEAR 2013 report. But this does not necessarily mean that these two approaches are consistent.
국내 경상북도 포항 및 경주지역에서 채취한 4종의 천연 제올라이트를 X-선 회절, X-선 형광분석, 열시차 분석, 열중량 분석 및 양이온교환능 분석을 통해 특성분석을 수행하였다. 이들 제올라이트의 주성분은 구룡포(Ku)는 휼란다이트, 포항(Po)은 클라이놉틸로라이트와 석영이 혼합된 모데나이트이며 양북A (Ya-A)는 휼란다이트, 클라이놉틸로라이트 및 석영이 함유된 일라이트이며, 양북B (Ya-B)는 휼란다이트와 클라이놉틸로라이트가 혼합된 일라이트이다. 4종의 제올라이트는 Si, Al, Na, K, Mg, Ca, Fe을 함유하고 있었다. 구룡포 (Ku) 제올라이트의 양이온 교환능이 다른 지역의 제올라이트 보다 높게 나타났다. Cs 및 Sr의 흡착실험은 $25^{\circ}C$에서 수행하였으며, 흡착자료를 기초로 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착공정은 Langmuir 흡착 등온식이 잘 맞았으며, 양북 A 제올라이트가 다른 제올라이트 보다 $Cs^+$ 및 $Sr^{2+}$ 이온의 제거에 가장 효과적임을 보여주었다.
투수성이 높은 토양에 대한 동전기세정 제염의 영향을 평가했다. 실험토양은 많은 모래를 함유하여 수리전도도가 높은 연구 원자로 주변부지로부터 채취했다. 세정용액의 방출속도는 제염시간 경과와 함께 감소했다. 시트릭산을 사용했을 때, 세정용액의 방출속도는 78.7 ml/day로 가장 빨랐다. 세정용액으로 초산을 사용하였을 때, 토양으로부터 코발트와 세슘의 제거효율은 가장 높은 값인 95.2%와 84.2%를 나타냈다. 동전기제염 시 발생된 토양 폐액부피는 토양세척제염시보다 1/20으로 감소했다. 반면에 동전기세정방법은 토양으로부터 코발트와 세슘 제거효율을 동전기방법 보다 각각 6%와 2%로 향상시켰다. 그러므로 동전기세정방법은 투수성이 높은 토양제염 시 좀 더 효과적이다.
Co-60은 원자력발전소에서 발생하는 부식생성물로서 중저준위 방사성폐기물에 함유된 가장 중요한 핵종중 하나다 방사성폐기물처분장 충전물로 많이 사용되는 점토층을 통한 Co-60 확산실험을 하여 밀도변화에 따른 확산계수를 구하였다. Co-60의 확산실험 기간은 점토 밀도에 따라 최소 9시간에서 최대 120일이 걸렸으며, 확산계수는 저밀도인 $0.41g/cm^3$에서 $8.79{\times}10^{11}m^2/s$로부터 고밀도인 $2.03g/cm^3$에서 $6.82{\times}10^{14}m^2/s$까지 급격히 감소하는 현상을 보여주었다. 그리고, 기존에 수행한 연구와 비친 결과 다음과 같은 사실을 확인할 수 있었다. 첫째, 2가 이온인 Sr나 Co이온은 저밀도 점토층에서 1가 이온인 Cs 보다 큰 확산속도를 갖는다. 이러한 현상은 점토표면에 흡착되는 양이온들의 수화상태로 부터 설명할 수 있었다. 둘째, Co 이온의 경우 저밀도에서는 Sr이온보다도 큰 확산계수를 보여준다. 이러한 현상은 Co이온의 수화반경이 Sr이온보다 크다는 사실로 해석할 수 있었다. 셋째, 밀도가 증가함에 따라 Co 이온의 확산계수는 Cs 이온보다도 작은 값으로 급격히 감소한다. 이러한 현상은 점토층의 밀도가 증가함에 따라 점토표면과 화학결합을 하는 Co 이온들이 급격히 증가하고, 점토의 결정속으로 잠적하여 점토의 일부가 되는 이온들이 급격히 증가하기 때문인 것으로 생각된다. 이와 같은 현상들은 표면확산이론으로 설명이 가능하며 특히 저밀도 점토층에서 Co-60의 확산속도가 크다는 것은 중 저준위 방사성 폐기물 처분장 설계나 안전성 평가에 매우 중요한 자료가 될 것이다.
장과류의 방사능 안전성 확보를 위해 2016년부터 2018년까지 경기도 내 유통 중인 장과류 및 가공식품 15품목 258건을 수거하여 방사능 오염을 분석하였다. 방사능 분석은 게르마늄 감마핵종 분석기를 이용하였으며, 인공 방사성 물질인 요오드(131I)와 세슘(134Cs, 137Cs)을 분석하였다. 모든 제품에서 131I와 134Cs은 MDA (Minimum Detectable Activity)값 이상으로 검출되지 않았고, 39건에서 0.69-808.90 Bq/kg 범위로 137Cs이 검출되었다. 국내산 제품 6건은 0.70-3.29 Bq/kg 범위에서 검출되었지만, 원재료는 모두 수입산이었다. 수입산 제품 33건은 0.69-808.90 Bq/kg 방사능 농도를 나타내었으며, 폴란드산 블루베리 분말 제품 1건(808.90 Bq/kg) 및 링곤베리 분말 제품 2건(103.93, 188.46 Bq/kg)은 국내 방사성 세슘의 허용 기준을 초과하였다. 이러한 결과는 식품 안전 확보를 위해 수입산 장과류와 장과류 가공식품에 대한 방사능 검사 강화와 함께 수입 과정에서 더 철저한 관리가 필요한 것으로 판단된다.
경막결정화를 이용한 산화물 사용후연료의 전해환원 공정에서 발생하는 LiCl 염폐기물 내 포함되어 있는 Cs 및 Sr을 분리(농축)에 대한 실험을 수행하였다. 결정화 공정에서 Cs 및 Sr과 같은 불순물들은 불순물들의 용융염상 및 결정상에 대한 용해도이 차리로 분리되어 최종적으로 작은 양의 LiCl 용융염내에 농축된다. 본 연구에서는 LiCl-CsCl-$SrCl_2$ 계에대한 고체-액체 상평형도를 통해 결정화를 통한 분리가능성을 파악하였으며 열전달방정식의 계산을 통해 경막결정화 운전중 LiCl 용융염상의 온도분포를 예측할 수 있었다. 경막결정화 공정에서 결정성장 속도는 분리효율에 큰 영향을 미쳤으며 90%의 LiCl 재생율을 가정할 경우 20-25 l/min의 냉각속도 그리고 $0.2g/min{\cdot}cm^2$ 보다 작은 결정성장 속도조건에서 각각의 Cs 및 Sr에 대하여 90% 정도의 분리효율을 나타내었다.
경기도내 유통되는 식용 버섯류의 방사능 안전성을 확보하기 위해, 버섯 종류별, 원산지별 샘플을 수거하여 방사능 오염도를 분석하였다. 버섯류 10종(표고버섯, 느타리버섯, 새송이버섯, 양송이버섯, 팽이버섯, 상황버섯, 차가 버섯, 목이버섯, 영지버섯, 송이버섯) 총 284건을 수거하여 방사능 검사를 수행하였다. 인공방사성물질인 131I, 134Cs 와 137Cs의 방사능 농도는 감마선 측정 장비로 분석하였다. 모든 버섯 샘플에서 131I과 134Cs은 MDA 값 이상에서 검출되지 않았다. 그러나 국내산 204건 중 총 6건(표고버섯 3건, 영지버섯 1건, 송이버섯 2건)에서 137Cs이 0.21~2.58 Bq/kg 검출되었고, 수입산 80건 중 총 38건(차가버섯 22건, 상황버섯 14건, 표고버섯 1건, 송이버섯 1건)에서 137Cs이 0.21~53.79 Bq//kg 검출되었다. 그리고 차가버섯을 이용한 가공품 10건에서는 건조 차가버섯에 비해 평균 2배 이상의 137Cs가 검출되었고, 최고 123.79 Bq/kg이 확인되었다. 이와 같은 결과를 종합하여 볼 때, 식품안전 확보를 위해 일부 수입 버섯류와 가공품에 대한 방사능검사 강화와 함께 지속적인 모니터링이 필요하다 하겠다.
사용후핵연료를 파이로 건식처리하면 사용후핵연료 자체 내에 존재하는 세슘, 스트론튬, 초우라늄 계열 등이 중간저장 되어 영구처분 방사선원항에서 제외되므로 사용후핵연료집합체를 구성하는 구조재, 즉 금속폐기물의 방사선원항이 중요해지게 된다. 따라서 본 연구에서는 $17{\times}17$ KOFA 사용후핵연료 10 톤이 파이로 건식처리 되었을 경우를 가정하여 각 구조재 부품별로 방사선원항 특성을 분석하였다. 우선 구조재 부품별로 질량 및 부피를 상세히 계산하였다. 핵연료 상단 및 하단 고정체에서의 중성자스펙트럼이 노심과 다르므로 각 구조재 부품별로 핵반응단면적라이브러리를 KENO-VI/ORIGEN-S 모듈로 직접 생산하였으며, 이를 적용하여 ORIGEN-S 코드로 방사화 방사선원항을 평가하였다. 평가결과 원자로 방출후 10 년 시점에서의 방사능세기, 붕괴열, 위해지수 값은 각각 $1.40{\times}10^{15}$ Bequerels, 236 Watts, $4.34{\times}10^9m^3$-water 로 나타났으며, 이는 사용후핵연료 자체 값의 0.7 %, 1.1 %, 0.1 %에 해당하는 값이다. 방사능세기, 붕괴열, 위해지수 모든 측면에서는 금속폐기물 전체물량의 1 %만을 차지하는 인코넬 718 그리드판이 가장 중요한 것으로 평가되었으며, 특히 이를 따로 분리하여 관리하면 금속폐기물 전체 방사능세기를 20~45 % 정도, 위해지수를 30~45 % 정도 감소시킬 수 있는 것으로 나타났다. 전체적으로 볼 때, 금속폐기물의 방사능세기 및 위해지수는 처분시스템 설계 시 중요한 인자로 고려되어야 하나, 붕괴열은 그 열량이 작아 중요하지 않은 것으로 나타났다.
본 연구는 제올라이트 Y (Si/Al = 1.56)에서 $Cs^+$ 이온 교환에 $Ca^{2+}$ 이온의 경쟁 양이온 효과를 연구하기 위해 수행되었다. 완전히 탈수되고 부분적으로 $Cs^+$ 이온으로 교환된 3개의 제올라이트 Y(Si/Al = 1.56)의 단결정은 혼합이온교환 용액을 사용하여 흐름법으로 제조되었으며, 전체 농도가 0.05 M인 이온교환용액의 $CsNO_3:Ca(NO_3)_2$ 몰비는 1 : 1 (Crystal 1), 1 : 100 (Crystal 2) 및 1 : 250 (Crystal 3)이다. 이온교환된 단결정을 723 K에서 2일 동안 $1{\times}10^{-4}Pa$로 진공 탈수시켰으며, 결정구조는 100(1) K에서 입방공간군 $Fd{\bar{3}}m$을 사용하여 단결정 싱크트론 X선 회절법으로 해석하고 구조를 정밀화하였다. Crystal 1, 2 및 3의 단위세포당 화학식은 ${\mid}Cs_{21}Ca_{27}{\mid}[Si_{117}Al_{75}O_{384}]-FAU$, ${\mid}Cs_2Ca_{36.5}{\mid}[Si_{117}Al_{75}O_{384}]-FAU$ 및 ${\mid}Cs_1Ca_{37}{\mid}[Si_{117}Al_{75}O_{384}]-FAU$이다. 3개의 결정 모두에서, $Ca^{2+}$ 이온은 D6Rs 내의 site I을 우선적으로 점유하고 있으며 나머지는 site I', II' 및 II를 점유하고 있다. 한편 주어진 이온교환용액의 초기 $Cs^+$ 이온의 농도에 따라 $Cs^+$ 이온의 분포에 중요한 차이가 관찰되었다. Crystal 1에서는 $Cs^+$ 이온이 site II', II, III와 III'에 위치하고 있으며, Crystal 2에서는 site II, IIIa, IIIb에 위치하고 있다. Crystal 3에서는 $Cs^+$ 이온은 site IIIa 및 IIIb에만 위치하고 있다. 초기 $Ca^{2+}$ 이온의 농도가 증가하고 $Cs^+$ 이온의 농도가 감소에 따라 $Cs^+$ 이온의 교환정도는 28.0에서 2.7과 1.3 %로 급격히 감소하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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