• Korean Chemical Engineering Research
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• 제51권6호
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• pp.700-708
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• 2013

파이로 공정은 고속로와의 연계성과 핵확산 저항성 등의 장점으로 최근 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정은 전체적으로 습식과정을 배제하고 고온에서 진행되는 건식 기술들에 바탕을 두고 있다. 전기화학적 이론에 기초한 파이로 공정은 전처리 공정이 필요하며 고온 휘발산화 공정이 전해환원 공정의 전처리 공정으로 개발되고 있다. 다양한 기체 조건들이 고온 휘발산화 공정에 적용가능하며 이 과정에서 Cs의 거동의 이해는 전체 파이로 공정에서 폐기물 특성과 열부하 해석을 위해 중요한 요소이다. 본 연구에서는 Cs-Te-O 시스템에 대해 반응 평형을 기준으로 기체-고체 반응 거동을 해석함으로서 기체조건에 따른 화학성분들의 변화를 계산하였다. $Cs_2TeO_3$와 $Cs_2TeO_4$에 대해 Tpp 도표를 통해 화합물을 선정하였으며 산화분위기에서는 상대적으로 안정적임을 확인하였으며 고온 환원 분위기에서는 Cs와 Te가 모두 휘발 제거될 수 있음을 보였다. 본 연구는 파이로 공정의 첫 화학적 분배가 발생되는 휘발산화 공정에서 Cs 거동을 예측할 수 있는 기초 자료를 제공하였으며 전체 공정의 물질수지 등에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제47권3호
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• pp.380-387
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• 2015

A lead slowing-down spectrometer (LSDS) system is a promising nondestructive assay technique that enables a quantitative measurement of the isotopic contents of major fissile isotopes in spent nuclear fuel and its pyroprocessing counterparts, such as $^{235}U$, $^{239}Pu$, $^{241}Pu$, and, potentially, minor actinides. The LSDS system currently under development at the Korea Atomic Energy Research Institute (Daejeon, Korea) is planned to utilize a high-flux ($>10^{12}n/cm^2{\cdot}s$) neutron source comprised of a high-energy (30 MeV)/high-current (~2 A) electron beam and a heavy metal target, which results in a very intense and complex radiation field for the facility, thus demanding structural shielding to guarantee the safety. Optimization of the structural shielding design was conducted using MCNPX for neutron dose rate evaluation of several representative hypothetical designs. In order to satisfy the construction cost and neutron attenuation capability of the facility, while simultaneously achieving the aimed dose rate limit (< $0.06{\mu}Sv/h$), a few shielding materials [high-density polyethylene (HDPE)eBorax, $B_4C$, and $Li_2CO_3$] were considered for the main neutron absorber layer, which is encapsulated within the double-sided concrete wall. The MCNP simulation indicated that HDPE-Borax is the most efficient among the aforementioned candidate materials, and the combined thickness of the shielding layers should exceed 100 cm to satisfy the dose limit on the outside surface of the shielding wall of the facility when limiting the thickness of the HDPE-Borax intermediate layer to below 5 cm. However, the shielding wall must include the instrumentation and installation holes for the LSDS system. The radiation leakage through the holes was substantially mitigated by adopting a zigzag-shape with concrete covers on both sides. The suggested optimized design of the shielding structure satisfies the dose rate limit and can be used for the construction of a facility in the near future.

• 방사성폐기물학회지
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• 제12권3호
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• pp.179-189
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• 2014

파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원 공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이 요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이 낮은 $SrCl_2$와 $BaCl_2$는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권4호
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• pp.213-218
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• 2009

전해제련 공정은 악티늄족 원소를 동시에 회수하는 공정으로써, Pyroprocessing의 핵확산 저항성을 보장하는 중요한 공정이다. 공학규모의 전해제련 장치를 설계하기 위한 기본 도구를 개발하기 위해서 실험실 규모의 장치에 대한 열전달 해석을 수행하였다. 열전달 해석을 수치 해석적으로 계산하기 위해 ANSYS CXF 상용 코드를 사용하였다. 열전달 해석 결과, 가열부의 길이가 수직으로 용융염의 높이보다 약3배 이상이 되었을 때, 용융염의 온도를 일정하게 유지할 수 있었으며, 냉각부의 길이는 그 영향이 미비하였다. 전해조 덮개 아래의 아르곤 가스의 온도는 냉각 판의 개수에 따라 감소하였으며, 5개 이상 설치 할 경우 $250^{\circ}C$ 이하로 유지할 수 있음을 보였다. 이러한 계산 결과는 실제 실험 장치에서 측정된 장치 내부 온도 분포와 경향성이 일치하는 것을 볼 수 있었다. 본 연구에서 해석 된 전해제련 장치의 열 분포 특성은 공학규모 장치의 설계를 위해 중요한 자료로 사용 될 수 있을 것이다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권1호
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• pp.49-56
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• 2010

Pyroprocessing에 의한 사용후핵연료 처리 과정에서 방사성 희토류 염화물이 포함된 폐용융염이 발생된다. 이러한 폐 용융염 내에 존재하는 방사성 희토류 염화물을 산화물로 침전시켜 회수함으로서 용융염을 재생할 수 있다. 최종적으로 발생되는 방사성 희토류 산화물의 저장과 처분에 적합한 monolithic 고화체를 제조하기 위한 연구를 수행하였다. 본 연구에서는 고상 소결에 의해 붕규산 유리에 의한 고화체 제조, 희토류 산화물을 모나자이트로 합성한 후 붕규산 유리에 의한 고화체 제조를 수행하였다. 또한 zinc titanate 세라믹이 주요성분인 고화 매질(ZIT)을 개발하여 고화체를 제조하였으며 각각의 고화체에 대한 침출 및 물리화학적 특성을 비교 평가하였다. 고상 소결에 의해 제조된 ZIT 매질 고화체는 내 침출성이 크며 밀도가 크고 열전도도가 우수한 특성을 나타내었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제18권2호
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• pp.207-215
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• 2020

희토류(Rare Earth) 함량이 높은 TRU 생성물 중의 RE 원소를 감소시키기 위하여 RE 원소와 UCl₃의 산화반응을 이용한 RE 제거 공정의 타당성을 HSC Chemistry 코드를 이용하여 검토하였다. 사용후핵연료에 포함된 TRU 원소 및 RE 원소의 조성 및 열역학적 자료를 검토하였으며, UCl₃와의 산화 반응에 따른 평형 자료를 계산하여 공정 가능성을 검토하였다. 실제 파이로 프로세싱 처리를 가정한 물질수지로부터 TRU 생성물의 RE 함량이 다른 두 가지 경우에 대하여 RE 원소 제거율과 TRU 회수율을 평가하였다. TRU 생성물을 산화제인 UCl₃와 반응시켰을 때 각 원소의 Gibbs free energy의 차이에 의한 선택적 산화 반응이 일어났다. 투입된 UCl₃ 양을 조절하여 TRU 회수율을 최대로 유지하면서도 RE 원소를 제거하여 최종생성물의 TRU/RE 비를 증가시킬 수 있는 가능성을 계산 결과로 확인하였다. 본 연구의 결과들은 열역학적 평형 자료에 기반한 결과이므로 실제 공정에 적용하기에는 많은 차이점이 존재한다. 그러나 TRU 물질을 취급하기 어려운 환경에서 파이로프로세싱의 TRU 생성물을 고속로의 핵연료로 공급하기 위한 공정 설계에 중요한 자료로 활용될 것으로 기대된다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2005년도 Proceedings of The 6th korea-china joint workshop on nuclear waste management
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• pp.280-289
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• 2005

A pyrochemical process has been introduced and utilized so that the transmutation of spent PWR fuel in PEACER can produce mainly low and intermediate level waste for near surface disposal. Major radioactive nuclides from PEACER pyroprocessing are composed of TRU and LLFP. In this study, the requirement for the final waste from PEACER is evaluated based on the methodology for establishment of waste acceptance criteria. Also, sensitivity analysis for several input parameters is conducted in order to determine acceptable decontamination factor (DF) and LLFP removal efficiency and to find out input parameter that extremely have an effect on DE As a result of the study, LLFP removal efficiency, especially Sr-90 and Tc-99, is proved to be a major nuclide which contributes to annual dose by human intrusion scenario rather than TRU DF. More than $98.5\%$ of LLFP have to be removed to meet below dose constraint within the DF more than 5.0E+03. Besides, because of the relative short half-life of Sr-90, the increasing of the institutional control period is recommended for most important input parameter to determine DF.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제44권7호
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• pp.767-772
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• 2012

In support of optimizing electrorefining technology for treating spent nuclear fuel, lithium drawdown has been investigated for separating actinides from molten salt electrolyte. Drawdown reaction selectivity is a major issue that requires investigation, since the goal is to remove actinides while leaving the fission products and other components in the salt. A series of lithium drawdown tests with surrogate fission product chlorides was run to obtain selectivity data with non-radioactive salts, develop a predictive model, and draw conclusions about the viability of using this process with actinide-loaded salt. Results of tests with CsCl, $LaCl_3$, $CeCl_3$, and $NdCl_3$ are reported here. Equilibrium was typically achieved in less than 10 hours of contact between lithium metal and molten salt under well-stirred conditions. Maintaining low oxygen and water impurity concentrations (<10 ppm) in the atmosphere was observed to be critical to minimize side reactions and maintain stable salt compositions. An equilibrium model has been formulated and fit to the experimental data. Good fits to the data were achieved. Based on analysis and results obtained to date, it is concluded that clean separation between minor actinides and lanthanides will be difficult to achieve using lithium drawdown.

• 방사성폐기물학회지
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• 제11권4호
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• pp.325-332
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• 2013

사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 LiCl-KCl 공융염폐기물의 부피를 최소화하고 최종적으로 잔류하는 폐기물을 비교적 낮은 온도에서 안정한 형태로 고화하고자 희토류 핵종 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염을 이용하여 인산화/증류 및 세라믹 고화의 일련공정을 수행하였다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 염화물은 혼합인산화제($Li_3PO_4-K_3PO_4$)를 이용한 인산화 및 공융염 감압증류공정을 통하여 99% 이상을 인산화물 형태로 전환/분리할 수 있었고, 분리한 희토류 인산화물은 고화매질로서 LIP(Lead Iron Phosphate)를 이용하여 $1,050^{\circ}C$에서 균질하고 치밀한 형태의 고화체로 제조할 수 있었으며, 최종적으로 발생하는 방사성 폐기물 부피를 10% 이하로 감용할 수 있음을 확인하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권1호
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• pp.57-63
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• 2010

경막결정화를 이용한 산화물 사용후연료의 전해환원 공정에서 발생하는 LiCl 염폐기물 내 포함되어 있는 Cs 및 Sr을 분리(농축)에 대한 실험을 수행하였다. 결정화 공정에서 Cs 및 Sr과 같은 불순물들은 불순물들의 용융염상 및 결정상에 대한 용해도이 차리로 분리되어 최종적으로 작은 양의 LiCl 용융염내에 농축된다. 본 연구에서는 LiCl-CsCl-$SrCl_2$ 계에대한 고체-액체 상평형도를 통해 결정화를 통한 분리가능성을 파악하였으며 열전달방정식의 계산을 통해 경막결정화 운전중 LiCl 용융염상의 온도분포를 예측할 수 있었다. 경막결정화 공정에서 결정성장 속도는 분리효율에 큰 영향을 미쳤으며 90%의 LiCl 재생율을 가정할 경우 20-25 l/min의 냉각속도 그리고 $0.2g/min{\cdot}cm^2$ 보다 작은 결정성장 속도조건에서 각각의 Cs 및 Sr에 대하여 90% 정도의 분리효율을 나타내었다.